Organic acids generation by radiolysis of groundwater - Reduction of carbonate ion by radiation-induced reaction

Research Project

Project/Area Number	22K04991
Research Category	Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
Allocation Type	Multi-year Fund
Section	一般
Review Section	Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
Research Institution	Japan Atomic Energy Agency
Principal Investigator	熊谷友多国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門原子力科学研究所原子力基礎工学研究センター, 研究主幹 (70455294)
Project Period (FY)	2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status	Granted (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help	¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000) Fiscal Year 2025: ¥520,000 (Direct Cost: ¥400,000、Indirect Cost: ¥120,000) Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000) Fiscal Year 2023: ¥520,000 (Direct Cost: ¥400,000、Indirect Cost: ¥120,000) Fiscal Year 2022: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
Keywords	放射線 / 炭酸 / 水素 / 有機酸 / 地層処分 / 地下水 / 還元
Outline of Research at the Start	本研究では、地下水への放射線分解の影響を予測するため、炭酸イオンの還元による有機酸の生成反応を明らかにする。地層処分環境で想定される還元性の地下水では放射線分解により炭酸イオンが還元されて有機酸が生成し、放射性核種の移行挙動に影響する可能性がある。そこで、地層処分環境で想定される水素溶存条件、メタン溶存条件での放射線化学反応を研究する。放射線分解による生成物の分析、反応の直接観測と速度評価、数値計算による反応解析を相互にフィードバックをかけて進め、地下環境において“放射線分解によって、どのような反応過程で、どのような有機酸が作られるのか”を明らかにすることを目指す。
Outline of Annual Research Achievements	本研究では放射性廃棄物の地層処分で想定される地下環境での放射線による有機酸の生成反応について研究する。深地層は一般的に還元性環境であり、地質によってはメタン等の存在が報告されている。また、放射性廃棄物の地層処分では、金属製の処分容器が用いられ、容器材料の腐食により有意な水素ガスの発生が想定されている。このような地下の還元的な環境では、放射線による溶存炭酸の還元反応から有機酸が生成する可能性があり、放射性核種の移行に影響することが考えられる。2022年度は本研究課題の初年度であり、照射実験の方法や、照射により生じた有機酸の分析方法の検討・整備から進め、水素溶存雰囲気での放射線反応による生成物の分析を行った。まず、現有のイオンクロマトグラフ装置を用いて有機酸を測定するため、標準試料を用いて分析試験を行い、分析カラムや溶離条件等を選定した。その上で、本研究課題で新規に導入したガス混合装置を用いて、水素/二酸化炭素/Arの混合ガスを調製し、試料雰囲気の制御方法を確立した。雰囲気ガスに二酸化炭素を加えているのは、ガス置換による溶存炭酸濃度の変動を抑制するためである。照射実験については、現有のX線照射装置を用いて雰囲気を制御した炭酸水素ナトリウム水溶液の照射を行い、ギ酸およびシュウ酸の生成を確認した。また、GC-MS装置による測定を行うため、分析カラムや試料の前処理方法について検討し、前処理カラムに試料を通じて、脱塩処理を行うことにより感度・再現性が改善することを確認した。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 2022年度に予定していた実験手法の整備は概ね達成できており、照射実験による水素雰囲気下での有機酸生成のデータ取得も順調に進んでいるため、概ね順調に進展していると判断している。
Strategy for Future Research Activity	次年度は、水素雰囲気下での有機酸データの収取を進めるとともに、反応過程の解析を進め、炭酸イオン・炭酸水素イオンからの有機酸の生成挙動を明らかにしたい。また、GC-MSによる未知成分の分析に取り組み、ギ酸・シュウ酸以外の有機酸の生成についてもデータを拡充するとともに、その後に予定しているメタン溶存雰囲気での照射試験に向けて分析手法を整備しておく。