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触媒ドメインの協奏的融合による高効率物質変換システムの実現

Research Project

Project/Area Number 22K05128
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 34010:Inorganic/coordination chemistry-related
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

大竹 研一  京都大学, 高等研究院, 特定拠点助教 (20834823)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,430,000 (Direct Cost: ¥1,100,000、Indirect Cost: ¥330,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Keywords多孔性配位高分子 / 触媒 / 複合材料 / ナノ空間化学 / 構造柔軟性 / in situ測定 / 錯体化学
Outline of Research at the Start

異なる多孔性配位高分子(PCP)同士の機能を協同的に発現させるような設計指針は未だに開発途上にあり、PCP-on-PCP型複合体による触媒特性の研究自体が現時点で殆ど知られていない。しかし、錯体化学を基盤とした材料であるPCPは、その骨格や細孔、ドメインサイズにおいて高い構造設計性を有しており、さらには均一な細孔を持つことによる高い基質選択制を付与することも可能である。本申請研究では、複数の分子の混合状態から選択的かつ順序良く基質を活性化して異なる反応を進行する、連携機能触媒能の開発を行い、その詳細な機構解明を通して、機能性ドメインを連携的に融合する基盤技術の確立を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

異なる多孔性配位高分子(PCP)同士の機能を協同的に発現させるような設計指針は未だに開発途上にあり、PCP-on-PCP型複合体による触媒特性の研究自体が現時点で殆ど知られていない。本申請研究では、異なるPCPドメインの共同的な機能連携による、高機能なPCP触媒の開発を行うことを目指した。2023年度は、昨年度に引き続きPCP単体でのゲスト濃縮特性、ゲスト選択機能、及び触媒特性の開拓を目指し、複数の成果が得られている。Redox活性を有するナフタレンジイミド(NDI)をベースとした配位子を利用して半導体特性を有するPCPを設計したところ、非常に高い熱安定性と化学的安定性を持つ一連の同系構造のPCP群の開発に成功した。このPCP群では、金属種の選択によるπスタッキング距離の制御が可能であった。同材料は、水中でNOxの還元触媒としても高い活性を有することが分かり、in situ測定を含めた機構解明を行い報告を行った(Chemistry of Materials, in press, 2024 (DOI = 10.1021/acs.chemmater.3c03222); Angew. Chem. Int. Ed., in press, 2024 (DOI=10.1002/anie.202401005))。今後、開発したPCP触媒を基盤として、他のPCPとの複合化によるさらなる高機能化を目指していく予定である。また、ポルフィリン部位を骨格に有するPCPとアミノ基を置換基として有する配位子から構築したPCPを組み合わせて、階層的な構造を持つPCP-on-PCP複合体の合成を行ったところ、CO2の光触媒還元特性がそれぞれ単体のPCPに比べて向上できることを見出した。今後、この機構解明に取り組むとともに、さらなる反応の効率化に取り組む予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

2023年度は、昨年度に引き続きPCP単体でのゲスト濃縮特性、ゲスト選択機能、及び触媒特性の開拓を目指し、複数の成果が得られた。Redox活性を有するナフタレンジイミド(NDI)をベースとした配位子を利用して半導体特性を有するPCPを設計したところ、非常に高い熱安定性と化学的安定性を持つ一連の同系構造のPCP群の開発に成功した。このPCP群では、金属種の選択によるπスタッキング距離の制御が可能であった。同材料は、水中でNOxの還元触媒としても高い活性を有することが分かり、in situ測定を含めた機構解明を行い報告を行った(Chemistry of Materials, in press, 2024 (DOI = 10.1021/acs.chemmater.3c03222); Angew. Chem. Int. Ed., in press, 2024 (DOI=10.1002/anie.202401005))。また、PCP-on-PCP型の複合体の開発にも取り組み、光触媒特性の向上できることを見出した。

Strategy for Future Research Activity

異なる多孔性配位高分子(PCP)同士の機能を協同的に発現させるような設計指針は未だに開発途上にあり、PCP-on-PCP型複合体による触媒特性の研究自体が現時点で殆ど知られていない。本申請研究では、異なるPCPドメインの共同的な機能連携による、高機能なPCP触媒の開発を行うことを目指している。最終年度である本年度においては、前年度までに開発したPCPを基盤にその複合化や集積を通して、さらなる高機能化に取り組む。また、in situやoperando測定を行い、その詳細な機構解明を行い、構造相関についての詳細な知見を得ることを目指す。こうした知見は、異なる機能を持つPCPを集積する技術や高機能触媒開発のための基盤技術ともなるため、将来の様々な材料開発に大きな波及的な影響をもたらすと期待している。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (29 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (15 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Peer Reviewed: 14 results,  Open Access: 4 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 6 results) Book (3 results)

  • [Journal Article] Single-Atom Tailoring of the Electronic Structure of the Conductive Porous Coordination Polymer Enhances Efficient Electrochemical NH3 Production2024

    • Author(s)
      Ziqian Xue, Kang Liu, Jia-Jia Zheng, Takashi Kajiwara, Hirotoshi Sakamoto, Tetsuo Honma, Ken-ichi Otake, and Susumu Kitagawa
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: - Issue: 12 Pages: 5897-5903

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.3c03222

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  • [Journal Article] Diffusion-rate sieving of propylene and propane mixtures in a cooperatively dynamic porous crystal2024

    • Author(s)
      Su Yan、Otake Ken-ichi、Zheng Jia-Jia、Wang Ping、Lin Qing、Kitagawa Susumu、Gu Cheng
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 15 Issue: 1 Pages: 2898-2898

    • DOI

      10.1038/s41467-024-47268-7

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  • [Journal Article] Modular Design of Highly Stable Semiconducting Porous Coordination Polymer for Efficient Electrosynthesis of Ammonia2024

    • Author(s)
      Xue Ziqian、Yao Ming‐Shui、Otake Ken‐ichi、Nishiyama Yusuke、Aoyama Yoshitaka、Zheng Jia‐Jia、Zhang Siquan、Kajiwara Takashi、Horike Satoshi、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: - Issue: 21

    • DOI

      10.1002/anie.202401005

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Switching molecular recognition selectivities by temperature in a diffusion-regulatory porous material2024

    • Author(s)
      Su Yan、Otake Ken-ichi、Zheng Jia-Jia、Xu Hong、Wang Qing、Liu Haiming、Huang Fei、Wang Ping、Kitagawa Susumu、Gu Cheng
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 15 Issue: 1 Pages: 144-144

    • DOI

      10.1038/s41467-023-44424-3

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  • [Journal Article] MOF?Thermogel Composites for Differentiated and Sustained Dual Drug Delivery2023

    • Author(s)
      Li Xin、Tan Tristan T. Y.、Lin Qianyu、Lim Chen Chuan、Goh Rubayn、Otake Ken-ichi、Kitagawa Susumu、Loh Xian Jun、Lim Jason Y. C.
    • Journal Title

      ACS Biomaterials Science & Engineering

      Volume: 9 Issue: 10 Pages: 5724-5736

    • DOI

      10.1021/acsbiomaterials.3c01103

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  • [Journal Article] Growth mechanisms and anisotropic softness?dependent conductivity of orientation-controllable metal?organic framework nanofilms2023

    • Author(s)
      Yao Ming-Shui、Otake Ken-ichi、Koganezawa Tomoyuki、Ogasawara Moe、Asakawa Hitoshi、Tsujimoto Masahiko、Xue Zi-Qian、Li Yan-Hong、Flanders Nathan C.、Wang Ping、Gu Yi-Fan、Honma Tetsuo、Kawaguchi Shogo、Kubota Yoshiki、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences

      Volume: 120 Issue: 40

    • DOI

      10.1073/pnas.2305125120

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  • [Journal Article] A Nitro‐Modified Luminescent Hydrogen‐Bonded Organic Framework for Non‐Contact and High‐Contrast Sensing of Aromatic Amines2023

    • Author(s)
      Huang Qiuyi、Otake Ken‐ichi、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 43

    • DOI

      10.1002/anie.202310225

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  • [Journal Article] Crossover Sorption of C2H2/CO2 and C2H6/C2H4 in Soft Porous Coordination Networks2023

    • Author(s)
      Shivanna Mohana、Otake Ken‐ichi、Hiraide Shotaro、Fujikawa Takao、Wang Ping、Gu Yifan、Ashitani Hirotaka、Kawaguchi Shogo、Kubota Yoshiki、Miyahara Minoru T.、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 39

    • DOI

      10.1002/anie.202308438

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Soft corrugated channel with synergistic exclusive discrimination gating for CO2 recognition in gas mixture2023

    • Author(s)
      Gu Yifan、Zheng Jia-Jia、Otake Ken-ichi、Sakaki Shigeyoshi、Ashitani Hirotaka、Kubota Yoshiki、Kawaguchi Shogo、Yao Ming-Shui、Wang Ping、Wang Ying、Li Fengting、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 14 Issue: 1 Pages: 4245-4245

    • DOI

      10.1038/s41467-023-39470-w

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Integrated Soft Porosity and Electrical Properties of Conductive‐on‐Insulating Metal‐Organic Framework Nanocrystals2023

    • Author(s)
      Yao Ming‐Shui、Otake Ken‐ichi、Zheng Jiajia、Tsujimoto Masahiko、Gu Yi‐Fan、Zheng Lu、Wang Ping、Mohana Shivanna、Bonneau Mickaele、Koganezawa Tomoyuki、Honma Tetsuo、Ashitani Hirotaka、Kawaguchi Shogo、Kubota Yoshiki、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 35

    • DOI

      10.1002/anie.202303903

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Selective sorption of oxygen and nitrous oxide by an electron donor-incorporated flexible coordination network2023

    • Author(s)
      Shivanna Mohana、Zheng Jia-Jia、Ray Keith G.、lto Sho、Ashitani Hirotaka、Kubota Yoshiki、Kawaguchi Shogo、Stavila Vitalie、Yao Ming-Shui、Fujikawa Takao、Otake Ken-ichi、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 6 Issue: 1 Pages: 62-62

    • DOI

      10.1038/s42004-023-00853-1

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Interface chemistry of conductive crystalline porous thin films2023

    • Author(s)
      Yao Ming-Shui、Otake Ken-ichi、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Trends in Chemistry

      Volume: 5 Issue: 8 Pages: 588-604

    • DOI

      10.1016/j.trechm.2023.03.002

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  • [Journal Article] Self-Assembled Crystalline Bundles in Soluble Metal?Organic Nanotubes2023

    • Author(s)
      Liang Hao、Otsubo Kazuya、Otake Ken-ichi、Kitagawa Susumu、Kawaguchi Shogo、Yamamoto Tomokazu、Murakami Yasukazu、Kitagawa Hiroshi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: - Issue: 17 Pages: 9454-9458

    • DOI

      10.1021/jacs.3c02252

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  • [Journal Article] Fine Pore‐Structure Engineering by Ligand Conformational Control of Naphthalene Diimide‐Based Semiconducting Porous Coordination Polymers for Efficient Chemiresistive Gas Sensing2022

    • Author(s)
      Xue Ziqian、Zheng Jia‐Jia、Nishiyama Yusuke、Yao Ming‐Shui、Aoyama Yoshitaka、Fan Zeyu、Wang Ping、Kajiwara Takashi、Kubota Yoshiki、Horike Satoshi、Otake Ken‐ichi、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 2

    • DOI

      10.1002/anie.202215234

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Nitroxyl radical-containing flexible porous coordination polymer for controllable size-aelective aerobic oxidation of alcohols2022

    • Author(s)
      Wang Ping、Xue Ziqian、Ken-ichi Otake、Kitagawa Susumu
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Issue: 64 Pages: 9026-9029

    • DOI

      10.1039/d2cc02772k

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  • [Presentation] In situ X-ray Observation of Gate-type Sorption Process of Flexible Porous Coordination Polymers2024

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      Ken-ichi Otake, Yifan Gu, Mohana Shivann, Jia-jia Zhen, Susumu Kitagawa
    • Organizer
      the 9th Asian Conference on Coordination Chemistry, Bangkok
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  • [Presentation] Flexible porous coordination polymer for controllable catalysis2023

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    • Organizer
      the 2023 Taiwan International Conference on Catalysis (Taiwan)
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      Ken-ichi Otake
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      Department Seminar at School of Science, Southern University of Science and Technological University (Shenzhen, China)
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      Yifan Gu, Jia-jia Zheng, Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa
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      大竹研一
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      第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
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      Ken-ichi Otake, Yifan Gu, Jia-jia Zheng, Susumu Kitagawa
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    • Author(s)
      大竹研一
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      第3回錯体化学会フロンティアセミナー
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      Ping Wang, Ken-ichi Otake, Susumu Kitagawa
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      ピン ワン, 大竹 研一,北川 進
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      第35回日本吸着学会研究発表会
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    • Author(s)
      Ken-ichi Otake, Ping Wang, Kitagawa Susumu
    • Organizer
      The 17th conference of the Asian Crystallographic Association
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  • [Book] 技術トレンドレポート「環境配慮型材料」vol.62023

    • Author(s)
      Joanne Hunter, 藤元 次郎, 湯川 英明, 田村 正純, 大竹 研一, 大江 貴裕, 長野 学, 植草 貴行, 土屋 博隆
    • Total Pages
      88
    • Publisher
      AndTech
    • ISBN
      9784909118578
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  • [Book] CO2の分離・回収・貯留の最新技術2022

    • Author(s)
      西尾 匡弘
    • Total Pages
      370
    • Publisher
      エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      9784860437718
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  • [Book] CO2の分離・回収・貯留技術の開発とプロセス設計2022

    • Author(s)
      執筆者:60名、技術情報協会
    • Total Pages
      586
    • Publisher
      技術情報協会
    • ISBN
      9784861049026
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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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