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ヒドロキシアルミニウム変質粘土表面における原子・分子レベルのセシウム吸着挙動解析

Research Project

Project/Area Number 22K05204
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 34030:Green sustainable chemistry and environmental chemistry-related
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

田村 堅志  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 電子・光機能材料研究センター, グループリーダー (80370310)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 佐久間 博  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, 主幹研究員 (20400426)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Keywords放射性セシウム / 汚染土壌 / 吸着 / 減容化 / ポルサイト / 粘土鉱物 / 微細構造 / セシウム
Outline of Research at the Start

1)ヒドロキシアルミニウム形成機構の解明:ヒドロキシアルミニウム量を変えた試料を調製し、ヒドロキシアルミニウムオリゴマー化の条件を調査する。
2)理論計算によるヒドロキシアルミニウム層間構造とセシウム固定化予測:粘土層間に形成されたヒドロキシアルミニウムの計算モデルを構築し、実験結果との比較検証しながら吸着安定構造を予測していく。
3)ヒドロキシアルミニウム変質粘土鉱物の吸着特性の把握:MQMAS解析によりCsの原子レベルの吸着配置を推定、上記理論計算と比較検証しながら、安定化の機構を明らかにする。

Outline of Annual Research Achievements

想定される汚染土壌中の放射性セシウム(RCs)の安定吸着サイトとして、hydroxy-interlayered vermiculite(HIV)のくさび空間には複数の吸着サイトが存在することから、溶融塩・硫酸処理が効果的なRCs脱離処理法になると考えた。溶融塩・酸処理後の処理溶液中にはRCsが含まれており、この脱離RCsを濃縮・安定化させる方法を検討した。溶出したRCsの回収にあたっては、他の競合イオンの影響が考えられるため、高濃度の競合イオン存在下での一次回収剤の選定が必要であった。今回の検討では、ゼオライトAやゼオライトXよりもモルデナイト(MOR)およびクリノプチロライト(CLI)が一次吸着剤として適していることが判明した。
RCsをMORに一次吸着させた後、その安定化処理のためMORを200℃以上でアルカリ水熱処理してポルサイト(POL)への変換処理を行った。この試料のXRDプロファイルは、MORからPOLへの変換が完全に終了しており、SEM観察ではPOL特有の24面体結晶形態が観察された。また、EDX分析の結果はSi/Alモル比2.0付近を示しており、放射線量分析からRCs移動量を見積もるとほぼ98%以上がPOL中に移動できている。POLの安定性評価は、Cs安定同位体を使用した実験を実施したが、得られたPOLからCs+は、0.6M NaCl中で24時間接触後においても溶出率0.09~2.27%に抑制され、一定の保持安定性を有していることが明らかになった。今回、溶融塩・酸洗浄法により汚染土壌からRCsを湿式脱離させたのち、POL中に濃縮・安定化させることで汚染土壌を効率的に減容化させる手法を確立できた。実際に、福島土壌20gを本手法で処理をした結果、8000Beq/kg以下に除染された浄化土壌と、ほぼ98%のRCsを封入した0.2gの吸着安定体(POL)に分離することができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

分析困難な汚染土壌中の放射性セシウム(RCs)について土壌中の安定サイトや吸着構造を知るためには、RCsを様々なプロセスで物質間を移動操作可能なことが重要である。今回、汚染土壌から放射性セシウムを的確に脱離させて、異なるゼオライト、モルデナイトからポルサイトへ98%以上を移動させて安定保管を可能にする技術が確立できたことは大きな進展である。

Strategy for Future Research Activity

詳細なRCsの吸着構造の解析を進め、原子レベルのセシウム吸脱着機構を解明する。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (15 results)

All 2023 2022

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Hydrothermal Modification of Chabazite for the Fixation of Cesium Ions2022

    • Author(s)
      WATANABE Yujiro、KAWABATA Rieko、TAOKA Nanako、KANEDA Takeshi、OSHIMA Syunichi、TAMURA Kenji
    • Journal Title

      Journal of Ion Exchange

      Volume: 33 Issue: 4 Pages: 122-126

    • DOI

      10.5182/jaie.33.122

    • ISSN
      0915-860X, 1884-3360
    • Year and Date
      2022-11-04
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Hydrothermal in situ synthesis of high-crystallinity layered double hydroxide on electrospun polyacrylonitrile non-woven membrane: Application as anion capture filter2022

    • Author(s)
      Tamura Kenji、Wu Yuying、Kato Chiho、Kamon Masumi、Iyi Nobuo、Watanabe Yujiro
    • Journal Title

      Applied Clay Science

      Volume: 228 Pages: 106639-106639

    • DOI

      10.1016/j.clay.2022.106639

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Clay Column Chromatography for Optical Resolution: A Series of Derivatized Amino Acids2022

    • Author(s)
      Yamagishi Akihiko、Yamamoto Shohei、Takimoto Kazuyoshi、Tamura Kenji、Kamon Masumi、Sato Fumi、Sato Hisako
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 95 Issue: 6 Pages: 961-967

    • DOI

      10.1246/bcsj.20220077

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Developments of environment-friendly polymer nanocomposites and high-performance adsorption materials by designing functional clay materials2022

    • Author(s)
      TAMURA Kenji
    • Journal Title

      Japanese Magazine of Mineralogical and Petrological Sciences

      Volume: 51 Issue: 1 Pages: n/a

    • DOI

      10.2465/gkk.220110

    • ISSN
      1345-630X, 1349-7979
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Open Access
  • [Presentation] アルカリ水熱処理を用いた天然モルデナイトのポルサイト転換による 放射性セシウムの固定化2023

    • Author(s)
      劉童、田岡奈那子、金田健、田村堅志、渡邊雄二郎
    • Organizer
      環境放射能除染学会 第12回発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 福島県土壌中の放射性セシウムの溶融塩・酸処理法による脱離と ゼオライトを用いた回収・安定化による減容・再生利用技術の開発2023

    • Author(s)
      渡邊雄二郎、田岡奈那子、淺野裕大、上原英愛、成清天晴、下川航平、劉童、金田健、田村 堅志
    • Organizer
      環境放射能除染学会 第12回発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 溶融塩・酸処理法による福島 県 土壌中 の放射性セシウムの脱離挙動2023

    • Author(s)
      田岡奈那子、 金田健、 田村堅志、渡邊雄二郎
    • Organizer
      環境放射能除染学会 第12回発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 福島県土壌から脱離した放射性セシウムの天然モルデナイトカラムによる回収2023

    • Author(s)
      上原英愛、成清天晴、田岡奈那子、金田健、田村 堅志、渡邊雄二郎
    • Organizer
      環境放射能除染学会 第12回発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] ポリスルフィド修飾層状複水酸化物(LDH)の水銀吸着特性2023

    • Author(s)
      田村 堅志、平野琳大朗、渡邊雄二郎、佐久間 博、加門 真純
    • Organizer
      第66回粘土科学討論会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Synthesis of aragonite by CO2 bubbling method for polymer reinforced filler2023

    • Author(s)
      K.Tamura, T. Akagawa, H. Sakuma, Y. Watanabe
    • Organizer
      STAC (Science and Technology of Advanced Ceramics)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 汚染土壌中のセシウム固定化機構の解明と減容化技術の開発(1):放射性セシウムの脱離から回収へ2022

    • Author(s)
      田村堅志,渡邊雄二郎,佐久間博,端健二郎,小暮敏博,山岸晧彦
    • Organizer
      第11回環境放射能除染学会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 汚染土壌中のセシウム固定化機構の解明と減容化技術の開発(2):放射性セシウムの回収と固定化2022

    • Author(s)
      渡邊雄二郎,田村堅志,森山里咲,田岡奈那子,金田健,小暮敏博
    • Organizer
      第11回環境放射能除染学会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 放射性セシウム含有モルデナイトから転換したANA型ゼオライトの水酸アパタイト被覆2022

    • Author(s)
      田岡奈那子,金田健,田村堅志,渡邊雄二郎
    • Organizer
      第11回環境放射能除染学会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] Hydrothermal modification of chabazite for the fixation of cesium ions2022

    • Author(s)
      Y. Watanabe, R. Kawabata, N. Taoka, T. Kaneda, S. Oshima, K. Tamura
    • Organizer
      8th International Conference on Ion Exchange (ICIE2022)
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] フレイド・エッジサイトの構造モデル: 分子シミュレーションからの検討2022

    • Author(s)
      佐久間博、田村堅志、末原茂
    • Organizer
      第65回粘土科学討論会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Invited

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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