A Unified Theory of Electronic Transition Rate Constants for High Throughput Materials Screening
| Project/Area Number |
22K05252
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
|
| Allocation Type | Multi-year Fund |
|---|
| Section | 一般 |
|---|
| Review Section |
Basic Section 35030:Organic functional materials-related
|
|---|
| Research Institution | Kyoto University |
|---|
Principal Investigator |
志津 功將 京都大学, 化学研究所, 助教 (10621138)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
|
| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
|
| Budget Amount *help |
¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
|
|---|
| Keywords | 電子遷移速度定数 / 振電相互作用 / スピン軌道相互作用 / 内部転換 / 項間交差 / 有機EL / 熱活性型遅延蛍光 / 多重共鳴 / 材料設計 / 高速スクリーニング / マテリアルズインフォマティクス |
|---|
| Outline of Research at the Start |
有機材料の各種物性は、材料中で起こる様々なエネルギー変換過程の競争により決まります。もし、分子構造をインプットとして、あらゆる過程について、速度定数を高速かつ高精度に計算することができれば、どのような材料を作ればよいのかを、コンピュータ上で予測できるようになります。材料開発のスピードを大幅に加速させる技術を開発することで、我が国の材料開発競争力の強化に貢献します。
|
| Outline of Annual Research Achievements |
有機ELディスプレイに応用できる発光材料として、熱活性型遅延蛍光（Thermally Activated Delayed Fluorescence, TADF）材料が注目されてきた。中でも、多重共鳴（Multiple Resonance, MR）構造を持つ材料が有望視されている。MR-TADF材料は、発光スペクトルを狭線化できることから、実用上、極めて重要であり、発光メカニズムの解明が求められてきた。
本年度は、量子化学計算によるMR-TADFメカニズムの理論的解明に取り組んだ。多電子励起を考慮できるEOM-CCSD法を用いて、代表的なMR-TADF材料であるDABNA-1に対して、項間交差（Intersystem Crossing, ISC）ならびに逆項間交差（Reverse ISC, RISC）の速度定数、蛍光およびTADF寿命、発光量子収率（Photoluminescence Quantum Yield, PLQY）、さらにはPLQYにおける蛍光・遅延蛍光成分の寄与を計算したところ、実測値を定量的に再現することに成功した。ここまで数多くの実測値を再現した理論研究は、本研究が初めてである。さらに、計算した速度定数に基づいて発光過程を精査することにより、DABNA-1のTADFは、高励起三重項状態を経由して発現することを明らかにした。本研究の成果により、MR-TADF材料のさらなる高性能化と実用化への加速が期待される。
本研究はCommunications Chemistry誌に掲載され（K. Shizu & H. Kaji, Commun. Chem. 2022, 5, 53.: https://www.nature.com/articles/s42004-022-00668-6）、同誌が選ぶ five year anniversary Collectionにおいて、最もダウンロード数ならびに引用件数の多い論文として選出されている（https://www.nature.com/collections/gejbjihfge）。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
これまで未解明であった多重共鳴遅延蛍光の発光メカニズムを、世界で初めて完全に解明することに成功した。
|
| Strategy for Future Research Activity |
本年度に検討した励起状態計算手法は、計算精度が高い一方で計算コストも高く、材料探索には適用しにくいという欠点がある。今後は、計算精度を維持しながら計算コストを低減することで、材料探索にも応用可能な計算手法へと発展させていく予定である。
|
Report
(1 results)
Research Products
(10 results)
