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多元系前周期遷移金属酸化物の接合界面・構造制御および酸塩基触媒特性

Research Project

Project/Area Number 22K05287
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 36020:Energy-related chemistry
Research InstitutionThe University of Tokushima

Principal Investigator

山本 孝  徳島大学, 大学院社会産業理工学研究部(理工学域), 准教授 (70361756)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Keywords酸化ジルコニウム / 銅 / エタノール転換反応 / 酢酸エチル / 結晶相 / 酸塩基触媒 / 前周期遷移金属元素 / 複合酸化物 / ジルコニウム / キャラクタリゼーション
Outline of Research at the Start

ジルコニウムを中心とした前周期遷移金属と異種元素を組み合わせた多元系酸化物触媒について状態図を活用した触媒設計,バルクおよび原子レベル構造解析,表面物性測定を行い,1)固体超強酸に匹敵する酸性質発現のためにジルコニウム系酸化物触媒が兼ね備える条件と活性種の解明,2)構造制御された前周期遷移金属を含む複合酸化物酸塩基触媒の開発,3)複合酸化物触媒によるエタノール転換反応を行う.

Outline of Annual Research Achievements

2023年度は焼成温度の異なるジルコニア前駆体を用いた担持銅触媒によるエタノール転換反応,および窒素吸着等温線測定,XRD,XAFSおよびUV-VISキャラクタリゼーションを行い,酢酸エチル選択性,担持銅種の構造,表面物性に対する担体焼成温度の影響を検討した.目的生成物はアセトアルデヒドを経由して生成する酢酸エチル,主要副生成物は炭素数4のアルデヒド/アルコール類(C4-al,ol)であり,その生成物比から選択性を評価した.
ジルコニア担体はオキシ塩化ジルコウムを加水分解して得た水酸化ジルコニウムに加え,水酸化ジルコニウムを酸性条件下で水熱処理して得た単斜晶系ジルコニアを673-1073Kで焼成することにより調製した.ジルコニア結晶相はすべて単斜相であるにもかかわらず,エタノール転換反応における目的生成物(酢酸エチル)/副反応生成物(炭素数4のアルコール/アルデヒド類)の生成物比は,担体焼成温度により10倍程度異なることを確認した.2022年度の検討にて,実施した反応条件下では副反応は単斜晶系ジルコニアにより促進されるが,非晶質系ジルコニアでは促進されないことを推察している.結晶度の低い単斜晶系ジルコニアは高表面積であり触媒表面上にXRDで確認されない非晶質成分が存在しておりその寄与が大きいこと,さらなる触媒表面状態の評価が必要であることが示された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

今年度も特に滞りなく触媒調製,活性試験を実施し,学会および学術誌上にて成果発表を行うことができた.昨年度までに銅ジルコニア触媒によるエタノールからの酢酸エチル直接合成反応に適する担体結晶相が先行研究とは異なり,非晶質が最も優れることを体系的な検討により明らかにしていたが,今年度は,新たに触媒焼成温度と表面積,前処理条件が生成物選択性に大きく関与することを見出した.現在も継続して研究を進めていることから,本研究課題は概ね順調に進展していると判断した.

Strategy for Future Research Activity

2023年度の研究にて見出した選択性制御因子について,ひきつづき結晶相以外の要因の存否を,触媒調製条件,反応条件検討により探求する.また表面酸塩基性質の定性・定量的な評価を試みる.

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (12 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] オウル大学(フィンランド)

    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Journal Article] Estimation Method of Whiteline Intensity of Platinum Compounds at L3 Edge XANES and the Oxidation Number Using a Laboratory-type Spectrometer2024

    • Author(s)
      Yamamoto Takashi、Miyamoto Kazunori
    • Journal Title

      Tetsu-to-Hagane

      Volume: 110 Issue: 12 Pages: 973-980

    • DOI

      10.2355/tetsutohagane.TETSU-2024-015

    • ISSN
      0021-1575, 1883-2954
    • Year and Date
      2024-09-15
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Activating 2D MoS2 by loading 2D Cu?S nanoplatelets for improved visible light photocatalytic hydrogen evolution, drug degradation, and CO2 reduction2024

    • Author(s)
      Temerov Filipp、Greco Rossella、Celis Joran、Eslava Salvador、Wang Weimin、Yamamoto Takashi、Cao Wei
    • Journal Title

      Results in Materials

      Volume: 22 Pages: 100569-100569

    • DOI

      10.1016/j.rinma.2024.100569

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Hierarchical nickel carbonate hydroxide nanostructures for photocatalytic hydrogen evolution from water splitting2024

    • Author(s)
      Talebi Parisa、Greco Rossella、Yamamoto Takashi、Zeynali Mahdiyeh、Asgharizadeh Saeid、Cao Wei
    • Journal Title

      Materials Advances

      Volume: 5 Issue: 7 Pages: 2968-2973

    • DOI

      10.1039/d3ma00977g

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Direct ethyl acetate synthesis from ethanol over amorphous-, monoclinic-, tetragonal ZrO2 supported copper catalysts prepared from the same zirconium source2023

    • Author(s)
      Yamamoto Takashi、Mine Hirotaka、Katada Shoki、Tone Taketo
    • Journal Title

      Applied Catalysis B: Environmental

      Volume: 327 Pages: 122433-122433

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2023.122433

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      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Analysis of Leachate Copper from Sediment at a Small Abandoned Mine Site by Handy-type Liquid Electrode Plasma Atomic Emission Spectrometer2022

    • Author(s)
      Yamamoto Takashi、Yamashita Ayumi、Yokoyama Nozomi、Yukumoto Akira、Imai Shoji
    • Journal Title

      ISIJ International

      Volume: 62 Issue: 5 Pages: 854-859

    • DOI

      10.2355/isijinternational.ISIJINT-2021-406

    • ISSN
      0915-1559, 1347-5460
    • Year and Date
      2022-05-15
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] XAFS study of thermal decomposition behaviour of platinum salt on catalyst support by laboratory-type spectrometer2023

    • Author(s)
      Takashi Yamamoto and Kazunori Miyamoto
    • Organizer
      Colloquium Spectroscopicum Internationale XLIII & The 5th Asian Symposium on Laser Induced Breakdown Spectroscopy (CSI XLIII / ASLIBS2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ジルコニア担持銅触媒のXRD/XAFS分析 およびエタノール転換反応活性(2) ー担体焼成温度の影響ー2023

    • Author(s)
      山本 孝, 刀根 武大, 峰 広嵩
    • Organizer
      第59回X線分析討論会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 銅ジルコニア触媒による気相酢酸エチル直接合成反応の担体焼成温度依存性2023

    • Author(s)
      山本 孝, 刀根 武大, 峰 広嵩
    • Organizer
      第132回触媒討論会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Effects of crystalline ZrO2 phase on direct ethyl acetate synthesis from ethanol over supported copper catalysts2022

    • Author(s)
      Takashi Yamamoto, Hirotaka Mine and Shoki Katata
    • Organizer
      12th International Conference on Environmental Catalysis
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ガリウムイオン添加酸化ジルコニウム固溶体触媒のXRD/XAFS分析2022

    • Author(s)
      山本 孝, 栗本 彰人
    • Organizer
      日本分析化学会第71年会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] ジルコニア担持銅触媒のXRD/XAFS分析およびエタノール転換反応活性2022

    • Author(s)
      山本 孝, 峰 広嵩
    • Organizer
      第58回X線分析討論会
    • Related Report
      2022 Research-status Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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