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高温高圧実験と先端質量分析から明らかにする下部マントルの窒素最大貯蔵量

Research Project

Project/Area Number 22K14123
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 17040:Solid earth sciences-related
Research InstitutionEhime University

Principal Investigator

福山 鴻  愛媛大学, 地球深部ダイナミクス研究センター, 特定研究員(学振特別研究員) (70931319)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Keywords下部マントル / 超高圧実験 / 二次イオン質量分析 / 酸化還元制御 / 酸窒化物 / ”missing” nitrogen / bridgmanite / ferropericlase / 二次イオン質量分析法 / 超高圧高温実験
Outline of Research at the Start

地球における窒素の循環や存在量に関する研究は、その地球化学的重要性から表層において様々な分野における研究が少なくとも40年以上前から国内外で数多く進められてきた (e.g., Wada et al., 1980; Johnson and Goldblatt, 2015; Kuypers et al., 2018)。しかしながら、これらの研究に対し地球内部における窒素の振る舞いは十分に理解されていない。本研究によって下部マントル (深さ:~2900 km、圧力:~135 GPa)の深さに応じた窒素貯蔵力が明らかとなり、地球表層に限定的であった窒素の理解が地球全体規模へと広がることが期待される。

Outline of Annual Research Achievements

本年度前半は、昨年度に引き続き、下部マントル相当の温度・圧力・酸化還元状態を再現した急冷回収実験を地球深部ダイナミクス研究センターで取り組み、窒素定量分析に必要な分の試料の合成を完遂した。
本年度後半は、得られた急冷回収試料の窒素定量分析を行うため、東京大学大気海洋研究所に設置されたNanoSIMSを共同利用した。窒素定量分析には標準試料が必要となることから、MgO単結晶基板への15N+イオンを注入し準備した。MgO基板にN+イオンを打ち込んだ際、基板中に酸素欠陥ができることが報告されており (Heo et al., 2023)、このことが原因で基板表面が時間経過に伴い含水化する可能性が今までの研究代表者の経験から懸念された。そこで、NanoSIMSによる分析の数週間前にイオン注入を行い、イオン注入した基板は乾燥剤とともに真空デシケーターに保存しNanoSIMS分析に臨んだ。窒素濃度の校正直線は、TRIMシミュレーションと東京大学地殻化学実験施設に設置された共焦点レーザー顕微鏡の測定結果を合わせることにより作成した。
結果として、ferropericlase (Mg, Fe)Oの窒素溶解度は、鉄の固溶量増加に伴い指数関数的に増加することが分かった。この原因として、ferropericlaseがNaCl構造を持つ鉄の酸窒化物 (FeOxNy, x + y = 1)と固溶体を形成することが強く示唆された。本成果は下部マントルの窒素最大貯蔵量を一新するものであり、極めて重要であると捉えている。さらに、地球全体規模での窒素の存在状態を考えた場合、窒素の多くはN3-として存在する可能性を示唆した点も特筆に値すると思われる。これらの成果は論文投稿する準備ができつつあり、日本地球惑星科学連合2024年大会では招待講演に選出された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

下部マントル主要鉱物が還元的条件下 (Fe-FeO buffer)で酸窒化物化することを、本年度の研究によって強く示唆したため。
Fe-FeO bufferでは窒素はアンモニアとして多く存在することに加え (Li et al., 2014)、28 GPaという本研究の超高圧条件では、N2 + 3H2 → 2NH3という反応が卓越しやすい。そのため、酸化物であるマントル主要鉱物が酸窒化物化することは材料科学の観点からも調和的であり、地球科学と材料科学を横断するような展開が今後期待できる点は当初の想定以上であると考えた。また、論文原稿の第一稿は本年度中に仕上げており、今後国際誌に投稿できる準備を大きく進めることができたことも加味した。

Strategy for Future Research Activity

本年度で得られた成果は速やかに2024年度に論文投稿をしていく予定である。
上記の成果に加え、下部マントルで最も多く存在するbridgmanite ((Mg, Fe)SiO3)の窒素溶解度と鉄の固溶量の関係を、今後フランスのCRPGとの共同研究により精密決定する予定である。bridgmaniteはペロブスカイト構造 (ABO3)を持つ鉱物であり、同様の構造を持つ酸窒化物はAサイトが酸化される反応によって過去に多く合成されている (Ebbinghaus et al., 2009)。このことから、bridgmaniteは鉄固溶量の増加に伴い窒素溶解度が上昇することが見込まれる。
一方、海外渡航費や分析料が2024年度の本研究費を超過する可能性があるため、財団が運営する基金に応募するといった対応をしていく。
また、研究代表者の異動に伴い、2024年度の高温高圧実験は愛媛大学先進超高圧科学研究拠点 (PRIUS) 共同利用・共同研究によって進めていく。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (1 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 1 results,  Open Access: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 3 results)

  • [Int'l Joint Research] CRPG/ロレーヌ大学(フランス)

    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Journal Article] Temperature dependence of nitrogen solubility in bridgmanite and evolution of nitrogen storage capacity in the lower mantle2023

    • Author(s)
      Fukuyama Ko、Kagi Hiroyuki、Inoue Toru、Kakizawa Sho、Shinmei Toru、Sano Yuji、Deligny C?cile、F?ri Evelyn
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 13 Issue: 1 Pages: 3537-3537

    • DOI

      10.1038/s41598-023-30556-5

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Unconventional high-pressure behaviors of hydrogen bonds in brucite caused by F substitution2024

    • Author(s)
      Xuejing He, Hiroyuki Kagi, Kazuki Komatsu, Asami Sano-Furukawa, Jun Abe, Ko Fukuyama, Toru Shinmei, Satoshi Nakano
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2024年大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Revaluation of nitrogen storage capacity in the lower mantle by ferropericlase forming solid solution with iron oxynitride.2024

    • Author(s)
      Ko Fukuyama, Hiroyuki Kagi, Toru Shinmei, Naoto Takahata, Tetsuo Irifune
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2024年大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] The hydrogen-bonding configuration of fluorine-doped brucite under high pressure2023

    • Author(s)
      Xuejing He, Hiroyuki Kagi, Kazuki Komatsu, Asami Sano-Furukawa, Jun Abe, Ko Fukuyama, Toru Shinmei
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2023年大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report 2022 Research-status Report
  • [Presentation] Ferropericlaseが鉄の酸窒化物と固溶体を形成する可能性と下部マントルにおける窒素最大貯蔵量の再評価2023

    • Author(s)
      福山 鴻
    • Organizer
      第10回愛媛大学先進超高圧科学研究拠点(PRIUS)シンポジウム
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Temperature dependence of nitrogen solubility in bridgmanite: Evolution of the nitrogen storage capacity of the lower mantle2023

    • Author(s)
      Ko Fukuyama, Hiroyuki Kagi, Toru Inoue, Sho Kakizawa, Toru Shinmei, Yuji Sano, Cecile Deligny, Evelyn Furi
    • Organizer
      5th International Seminar “High-Pressure Mineralogy: Theory and Experiment”
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effects of sulfur on the hydrogenation of iron in early Earth’s evolution2022

    • Author(s)
      Riko Iizuka-Oku, Hirotada Gotou, Chikara Shito, Ko Fukuyama, Yuichiro Mori, Takanori Hattori, Asami Sano-Furukawa, Ken-ichi Funakoshi, Hiroyuki Kagi
    • Organizer
      2022 Goldschmidt Conference
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ultrahigh-temperature and high-prssure experiment for determination of nitrogen isotope fractionation during Earth's core2022

    • Author(s)
      福山鴻,入舩徹男
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2022年大会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] 地球コアにおける軽元素と水のふるまい:高温高圧中性子回折実験によるアプローチ2022

    • Author(s)
      飯塚理子、後藤弘匡、市東力、森悠一郎、福山鴻、服部高典、佐野亜沙美、舟越賢一、鍵裕之
    • Organizer
      2022年度日本地球化学会第69回年会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Invited

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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