| Project/Area Number |
22K14244
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 21010:Power engineering-related
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| Research Institution | Oita University |
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Principal Investigator |
立花 孝介 大分大学, 理工学部, 助教 (10827314)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2023: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
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| Keywords | 気液界面 / 物理化学 / 分子動力学シミュレーション / 気液界面プラズマ / プラズマ－液体相互作用 / ハロゲン化物イオン / 帯電液面 / 物質移動 / 短寿命極性活性種 / 流体モデル |
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| Outline of Research at the Start |
本研究の目的は，帯電した液面にて反応性の高い化学物質（活性種）がどのようにふるまうかを明らかにすることである。活性種は，その高い反応性を活かして大気中や水中に存在する汚染物質を分解することが可能である。そのため，液面（気相と液相の境界，気液界面）における活性種のふるまいを解明することは，大気汚染物質の分布・移動メカニズムおよび水の浄化メカニズムを理解するうえで非常に重要である。本研究の進展は，「大気中の汚染物質・気候変動の原因物質がどのように大気環境中を移動するかの解明」や「プラズマを用いた環境浄化技術のさらなる発展」につながると考えている。
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| Outline of Annual Research Achievements |
ハロゲン化物イオン（塩化物（Cl-）・臭化物（Br-）・ヨウ化物（I-）イオン）と共存する陽イオンが気液界面プラズマのハロゲン（塩素（Cl2），臭素（Br2），ヨウ素（I2））生成特性に与える影響について，昨年度に引き続き実験・分子動力学（MD）シミュレーションの両方を用いて調査した。今年度は昨年度よりも調査対象を広げ，約7種の陽イオン（リチウムイオン（Li+），カリウムイオン（K+），カルシウムイオン（Ca2+），アンモニウムイオン（NH4+），ルビジウムイオン（Rb+），セシウムイオン（Cs+））がハロゲン化物イオンと共存するとき，プラズマによるハロゲン生成特性・ハロゲン化物イオンの界面濃度分布がどのように変化するかを調査した。
ハロゲン化物イオンと共存する陽イオンを変えながら直流アルゴンプラズマに関するハロゲン生成特性を実験的に調査したところ，Na+，Ca2+，Li+それぞれが共存してもプラズマ照射後に塩素は観測されなかったが，NH4+共存時はプラズマ照射60秒の時点で塩素が検出された。同様の傾向は臭素生成においても観測され，NH4+共存時は他の共存陽イオンの場合よりもプラズマ照射後の臭素濃度が大きくなった。
共存陽イオンがハロゲン化物イオンの界面濃度分布に与える影響をMDシミュレーションにより調査したところ，Li+，K+，Rb+，Cs+を共存させてもハロゲン化物イオンの界面濃度分布はNa+共存時からほとんど変わらなかった。また，界面濃度分布に加えてハロゲン化物イオンの表面被覆率も算出したが，共存陽イオンが変化しても表面被覆率はほとんど変わらなかった。NH4+共存時に関するMDシミュレーションについては，現在は準備を進めているところである。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度に引き続き，共存イオンが気液界面プラズマのハロゲン生成特性に与える影響やハロゲン化物イオンの界面濃度分布に与える影響を調査した。昨年度よりも調査対象となる共存イオンを増やし，各共存イオンがハロゲン生成特性や界面濃度分布へ与える影響を調査することで，帯電液面における短寿命活性種の液相浸透深さ・ふるまいに関するより多くの知見を得ることとした。
今年度に新たに調査・検討した共存陽イオンは「研究実績の概要」にて述べたとおりである。昨年度を含め，気液界面プラズマのハロゲン生成に影響を与える共存イオンはなかなか見つからなかった。しかしながら，調査範囲を広げて様々な陽イオンを共存させたときのハロゲン生成特性を調べたところ，アンモニウムイオン（NH4+）共存時はプラズマ照射後の塩素濃度・臭素濃度が増加することを新たに発見した。文献調査からNH4+とOHラジカルが反応する可能性は低いとわかったため，NH4+共存時に直流アルゴンプラズマのハロゲン生成特性が変化したのは，NH4+によりハロゲン化物イオンの界面濃度分布が変化したためだと推定している。
MDシミュレーションについても，様々な共存陽イオンがハロゲン化物イオンの界面濃度分布に与える影響を調査した。しかしながら，今回の調査範囲では，ハロゲン化物イオンの界面濃度分布・表面被覆率を大きく変化させるような共存陽イオンは見つからなかった。一方，実験にてハロゲン生成特性の変化を観測したNH4+については，まだMDシミュレーションを実施できていない。NH4+に関する力場パラメータ・トポロジーを文献から収集し，それらを用いてMDシミュレーションを実施することで，NH4+がハロゲン化物イオンの界面濃度分布や表面被覆率に与える影響も調査したいと考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
実験に関しては，今後も共存イオンが存在する際のハロゲン生成特性の変化を調査していく予定である。また，これまでのハロゲン濃度の測定に加えて，プラズマ照射後における過酸化水素の濃度も測定することを予定している。ハロゲン化物イオンと反応しなかったOHラジカルの多くは過酸化水素に変換されると予想されるため，プラズマ照射後の過酸化水素濃度はハロゲン化物イオンと反応しなかったOHラジカル量の指標として利用できると考えている。さらに，表面電位計を用いた水面電位の測定・エキシマランプを用いた短寿命活性種の生成を利用した実験についても進めていき，液面の帯電量を変えながら短寿命活性種により生成されるハロゲン濃度を測定することで，帯電量がハロゲン生成特性に与える影響・液面近傍での短寿命活性種のふるまいについても調査していきたい。
MDシミュレーションに関しては，まずはNH4+共存時におけるハロゲン化物イオンの界面濃度分布・表面被覆率を調査したいと考えている。MDシミュレーションに必要なNH4+の力場パラメータ・トポロジーを入手次第，本シミュレーションを実行予定である。また，文献等から共存イオンの界面活性などの性質とホフマイスターシリーズとの関連があることがわかったため，ホフマイスターシリーズを参考にしながら新たな計算対象となる共存イオンも検討していく予定である。同時に，帯電液面や短寿命活性種の帯電液面での衝突散乱過程に関するMDシミュレーションを実行し，帯電液面の特性および帯電液面における短寿命活性種のふるまいを詳細に理解していきたいと考えている。
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