| Project/Area Number |
22K14536
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 27020:Chemical reaction and process system engineering-related
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
Asano Shusaku 九州大学, 工学研究院, 准教授 (30827522)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000)
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| Keywords | 協奏吸着 / フローリアクター / 選択的触媒毒 / 部分水素化 / 吸着エネルギー解析 / 自動化フローリアクター / 自動実験 / 速度解析 / 触媒毒 / 不均一触媒 / 選択性制御 |
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| Outline of Research at the Start |
水素化反応は、高付加価値化成品の製造に重要性である。含窒素化合物を触媒毒として混入させると、水素化における選択性を向上できるが、触媒毒構造との関係や、その作用機構は明らかになっておらず、利用は限定的である。本研究では、壁面触媒担持型のフローリアクターを用い、種々の触媒毒について、完全に自動化した水素化反応実験を行う。それらに基づき、反応系ごとに最適な触媒毒の構造を導出することを目指す。
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| Outline of Final Research Achievements |
This study elucidates the mechanism of selectivity improvement by reversible catalyst poisons. We also aimed to propose a strategy to derive optimal structures of poisons. In the hydrogenation of mixed aromatic compounds over Rh/SiO2, which usually one aromatic compounds hinders the reaction of others, cooperative adsorption between was found to enhance the reaction rate. DFT calculations revealed that molecular associations reduce activation barriers. N-containing compounds were screenedusing an automated flow reactor. 1,10-Phenanthroline showed superior selectivity by strongly adsorbing to non-selective Pd sites, effectively suppressing undesired hydrogenation pathways. The combination of experimental and computational approaches demonstrated that substrate & catalyst modifier interactions play a central role in reaction outcomes. These findings offer a rational, quantitative basis for catalyst poison design, shifting from empirical selection to predictive optimization.
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| Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements |
本研究では、化学反応の選択性を高めるために使われる「触媒毒」（化学反応を進行させにくくする成分）の働き方を詳しく調べ、その活用法を明らかにしました。さらに、どのような構造の分子が効果的な触媒毒になるかを効率的に調べる方法を開発しました。実験と計算の両方を使って、反応に使われる物質と触媒、触媒毒の間に起こる見えないやりとりを可視化し、反応の効率や選択性を高める手がかりを得ました。この成果は、医薬品や機能性材料の製造などで、不要な副生成物を減らし、より安全で環境にやさしい化学プロセスの設計をすることに役立ちます。
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