可逆的触媒毒の選択的作用機構の解明と最適触媒毒構造導出法の構築
| Project/Area Number |
22K14536
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 27020:Chemical reaction and process system engineering-related
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
浅野 周作 九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (30827522)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000)
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| Keywords | 自動実験 / 速度解析 / 触媒毒 / 不均一触媒 / フローリアクター / 選択性制御 |
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| Outline of Research at the Start |
水素化反応は、高付加価値化成品の製造に重要性である。含窒素化合物を触媒毒として混入させると、水素化における選択性を向上できるが、触媒毒構造との関係や、その作用機構は明らかになっておらず、利用は限定的である。本研究では、壁面触媒担持型のフローリアクターを用い、種々の触媒毒について、完全に自動化した水素化反応実験を行う。それらに基づき、反応系ごとに最適な触媒毒の構造を導出することを目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
触媒表面上で第三成分が及ぼす作用について、基質-基質間相互作用にまで対象を広げ、トルエンとプロピルベンゼンの混合系での水素化反応速度の変化について詳細に検討を実施した。単独で水素化を実施した場合、プロピルベンゼンの水素化は遅速である一方、トルエンとの混合系では高速に進行する。また、この効果はイソプロパノール溶媒中で発現する一方、気相反応条件では発現しない。また、気相反応物にイソプロパノールを添加しても発言しない。この現象について、液相中での吸着相互作用の観点から検討を進めた。独自構築した自動化装置での吸着測定および第一原理計算による吸着構造解析の結果より、ロジウム触媒表面上で芳香族化合物が会合体を形成することが判明した。その結果、トルエンとプロピルベンゼンのヘテロ会合体とプロピルベンゼン同士のホモ会合体では、反応の活性障壁が大きく異なることを明らかにした。これらの成果について、Reaction Chemistry & Engineering誌において成果発表を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
触媒のロットが変わった際に再現性が取れなくなったため、研究の進捗が若干遅れた。
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| Strategy for Future Research Activity |
大容量で入手できる市販触媒を中心に、最終検討を進めて行く。
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Report
(2 results)
Research Products
(5 results)
