界面反応活性種の粒子サイズ制御に基づく選択酸化と二酸化炭素転換反応への展開
Project/Area Number |
22K14540
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Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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Allocation Type | Multi-year Fund |
Review Section |
Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
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Research Institution | University of Toyama |
Principal Investigator |
保田 修平 富山大学, 学術研究部工学系, 特命助教 (40883632)
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Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2024-03-31
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Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2023: ¥650,000 (Direct Cost: ¥500,000、Indirect Cost: ¥150,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
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Keywords | ナノ粒子 / ゼオライト / 炭化水素活性 / 二酸化炭素活性 / 触媒 / 活性点制御 |
Outline of Research at the Start |
固体触媒材料の粒子サイズ制御を切り口に、炭化水素C-H結合活性、CO2を炭化水素に直接的に挿入させる新規触媒プロセスを提案する。エネルギー関連業界でCO2と低級炭化水素の同時触媒的基幹化学品原料の合成が可能になり、多角的合成手法かつ高次元的カーボンニュートラルな技術を世界に先駆けて創出する。固体触媒材料の活性中心となる金属ナノ粒子に着眼し、卑金属、貴金属の粒子の粒子サイズをナノレベルで精密に制御した固体触媒材料開発手法の提案する。さらには、非常に困難な反応であるCO2を選択的に炭化水素に直接インサートさせる新しい触媒プロセスを提案する。
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Outline of Annual Research Achievements |
研究代表者は、多孔質材料と金属カチオン種を組み合わせた材料を触媒として、メタン酸化反応において、メタンを量論的に一酸化炭素と水素へと変換することに成功した。アルミノシリケート型ゼオライトは、細孔内にイオン交換サイトを有し、そこへ金属カチオンを配位させる事により、金属イオンまたは金属粒子の触媒性を制御・変調することが可能である。本研究では、上記の特性を生かし、ゼオライトと金属カチオン種を組み合わせた材料の設計/合成に着手した。金属種として第4周期元素のCr、Co、Niを採用し、金属含有ゼオライトを合成した。ゼオライトにNi種を含浸担持することにより、Ni種を超微粒子として導入し得ることを見出した。さらにメタン酸化反応に対する金属粒子サイズ効果、そのNiOのレッドクス性能の粒子サイズ効果について明らかにした。また、Cr種、Co種についても同様に金属粒子のナノサイズ制御に成功した。これらナノサイズ制御した金属種を含有した触媒を用いて低級炭化水素の脱水素能、酸素活性能について検討した。
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Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度までの検討から、金属種のナノサイズ制御の手法開発に着手し、ナノサイズ金属種触媒の調製条件の検討から、金属種をナノサイズで制御することが達成できた。さらに、ゼオライト骨格内Al種と導入金属種との関係から、金属種特にCr種が高分散のとき低分散のときで原子価が変化することを見出した。さらに、ナノ粒子サイズ制御に成功した金属種を含有した触媒を用いて炭化水素と二酸化炭素を同時活性化によるカップリング反応をおこなったところ、金属種の粒子サイズがカルボン酸合成に顕著に影響することを見出した。
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Strategy for Future Research Activity |
昨年度までの検討から、金属種の粒子サイズが炭化水素と二酸化炭素の同時活性化に重要であり、さらにナノオーダーの金属種粒子サイズが比較的高い触媒性能を明らかにすることが分かったが、生成したカルボン酸の収率を向上させるという点で二酸化炭素を炭化水素にインサートする反応が実現できたとは言えない。触媒性能評価に関して、金属種含有量、触媒量などの反応条件を見直すことが必要であると考えられる。そこで、本年度では、昨年度までの検討で成功した金属種ナノサイズ制御触媒を用い、CO2挿入反応について反応条件の最適化、反応機構解明を実施する。
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Report
(1 results)
Research Products
(10 results)