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地下冠水環境において放射性セレンの閉じ込め機能を発現するセメント系バリアの開発

Research Project

Project/Area Number 22K14627
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

関 亜美  東北大学, 工学研究科, 助教 (80912328)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Keywords放射性廃棄物処分 / セメント系材料 / カルシウムシリケート水和物 / セレン / 収着 / 相互作用
Outline of Research at the Start

放射性廃棄物処分において、処分施設の建設に用いられる多量のセメント系材料と地下水とが長期に亘り接触することで、処分場周辺にはカルシウムシリケート水和物(CSH)が二次生成する。CSHはこれまで、セシウムやバリウムなどの陽イオン核種に対する収着能が報告されているが、陰イオン核種に対する収着特性については報告例が少ない。本研究では、セレン(Se-79、半減期30万年)に着目し、地下の冠水環境において生成するCSHあるいはアルミニウム(Al、周辺岩盤やセメント由来を想定)含有CSHのセレン収着能を明らかにする。

Outline of Annual Research Achievements

放射性廃棄物処分場周辺では、処分施設の建設に用いられる多量のセメント系材料と地下水とが接触することで、セメントの主成分でもあるカルシウムシリケート水和物(CSH)が二次鉱物として生成する。本研究ではこのCSHの核種収着能に着目し、これまでCSHとの相互作用に関する報告例が少ない陰イオン核種の中でも、地層処分システムにおける被ばく線量支配核種の一つであるセレン(Se-79、半減期30万年)についてその収着挙動を検討し、CSHのバリア機能を示すことを目的としている。
本年度は【検討課題2:CSH種のSe収着能および収着機構の解明】について、CSHへのセレン酸イオン、亜セレン酸イオン、セレン化水素イオンの収着挙動を検討した。セレン濃度は、生成し得るSe-Ca化合物の溶解度を考慮し、セレン酸イオンおよびセレン化水素イオンは1×10^-3 M、亜セレン酸イオンは1×10^-7 Mに設定し収着実験を行った。また、亜セレン酸イオンおよびセレン化水素イオンの収着実験では、還元雰囲気を保持するために所定量のヒドラジンを添加した。
見かけの収着分配係数はそれぞれ、セレン酸イオンでは1~2 mL/g、亜セレン酸イオンでは5~14 mL/g、セレン化水素イオンでは4~6 mL/gとなり、セレンの形態によりCSHとの相互作用の程度には差が見られた。これは、オキソ酸として存在するセレン酸イオンと亜セレン酸については電荷の偏りが異なるためであり、セレン化水素イオンについては電荷密度が異なることに起因すると考えられる。収着メカニズムについては、セレン酸イオンおよび亜セレン酸イオンでは主にCSHの水和水とともにセレンが取り込まれるのに加えてCSH構造内のCaイオンとの相互作用が考えられる。一方でセレン化水素イオンについては、CSHの水和水とともに取り込まれるメカニズムが主要となっていると考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

【検討課題1:地下の冠水環境において生成するCSH種の生成機構の整理】については、淡水系におけるCSHの養生実験より、CSHは調製後速やかに生成されるが、特に初期の14日間程度はその構造形成が過渡的であることを明らかにしている。また、前述のバッチ式によるCSHの養生実験に加えて、地下環境を模擬し花崗岩を組み込んだマイクロフローセルによる流動実験により、浸透率、カルシウム濃度、および花崗岩の表面観察からもCSHの生成機構を検討した。流動実験より、CSHの生成は花崗岩のケイ酸塩鉱物からのケイ酸の溶出が律速となり、カルシウムとケイ酸が接触することで速やかに生成することが示されている。
【検討課題2:CSH種のSe収着能および収着機構の解明】については、淡水系地下水を想定した条件におけるCSHへのセレン酸イオン、亜セレン酸イオン、およびセレン化水素イオンの収着挙動を検討した。セレン濃度は、生成し得るSe-Ca化合物の溶解度を考慮し、セレン酸イオンおよびセレン化水素イオンは1×10^-3 M、亜セレン酸イオンは1×10^-7 Mに設定し収着実験を行った。また、亜セレン酸イオンおよびセレン化水素イオンの収着実験は、還元雰囲気を保つために所定量のヒドラジンを添加した。収着実験より、見かけの収着分配係数はそれぞれ、セレン酸イオンでは1~2 mL/g、亜セレン酸イオンでは5~14 mL/g、セレン化水素イオンでは4~6 mL/gとなった。従来の深成岩類を想定した場合の高レベル放射性廃棄物処分場周辺における母岩へのSeの収着分配係数1 mL/gと比較すると、特に地下の還元雰囲気で主要となる亜セレン酸イオンおよびセレン化水素イオンについては有意に相互作用する結果が得られている。
以上のことから、おおむね順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

今後は、塩水系地下水を想定し、600 mMの塩化ナトリウム濃度において同様に収着実験を予定している。また、処分場の建設材料の一つとして適用が検討されているフライアッシュや高炉スラグを混合した混合セメントは、一般的に多用されている普通ポルトランドセメントに比べてアルミニウムの含有量が高い。アルミニウムは、岩盤の珪酸塩鉱物や地下水中にも含まれ、アルミニウムが共存する系においてはCSHにアルミニウムが含有することが考えられ、CSHの生成挙動やセレンの収着挙動に影響することが考えられる。そのため、今後はアルミニウム含有CSHの生成機構やセレンとの相互作用について検討する予定である。
これらの検討により得られた成果より、CSHのCa/Siモル比、塩化ナトリウムやアルミニウム共存の有無、セレンの形態などによってその相互作用の程度を整理し、処分場周辺に二次生成するCSHのバリア機能を提示する。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (17 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 3 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Sorption behavior of cesium ions to Mg-containing calcium silicate hydrate in a co-precipitation process2024

    • Author(s)
      Seki Tsugumi、Oasa Ryota、Chida Taiji、Niibori Yuichi
    • Journal Title

      MRS Advances

      Volume: - Issue: 7 Pages: 1-6

    • DOI

      10.1557/s43580-023-00757-1

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dynamic behavior of sorption of europium onto biotite flakes under the condition of saline groundwater2024

    • Author(s)
      Chida Taiji、Seki Tsugumi、Watanabe Yuto、Niibori Yuichi
    • Journal Title

      MRS Advances

      Volume: - Issue: 7 Pages: 1-5

    • DOI

      10.1557/s43580-024-00770-y

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Interaction of europium with calcium silicate hydrate under conditions saturated with groundwater2024

    • Author(s)
      Chida Taiji、Suto Kengo、Seki Tsugumi、Niibori Yuichi
    • Journal Title

      Journal of Nuclear Science and Technology

      Volume: - Issue: 9 Pages: 1-10

    • DOI

      10.1080/00223131.2024.2307437

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Evaluation of the Changes in Effective Fracture Aperture with Deposition of Calcium Silicate Hydrate on Granite Surface Under Highly Alkaline Saline Conditions Using a Microflow Cell2024

    • Author(s)
      Seki Tsugumi、Furiya Kazuki、Chida Taiji、Niibori Yuichi
    • Journal Title

      ACS ES&T Water

      Volume: 4 Issue: 4 Pages: 1864-1873

    • DOI

      10.1021/acsestwater.3c00822

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Sorption behavior of cesium and strontium during the formation process of calcium silicate hydrate as a secondary mineral under the condition saturated with groundwater2023

    • Author(s)
      Seki Tsugumi, Tamura Reo, Chida Taiji, Niibori Yuichi
    • Journal Title

      MRS Advances

      Volume: - Issue: 6 Pages: 1-7

    • DOI

      10.1557/s43580-022-00488-9

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Leaching behavior of arsenic and selenium in coal fly ash by aging treatment and cement mixing2023

    • Author(s)
      Seki Tsugumi, Ogawa Yasumasa, Ibi Koki, Chida Taiji, Inoue Chihiro, Niibori Yuichi
    • Journal Title

      Journal of Nuclear Science and Technology

      Volume: - Issue: 10 Pages: 1-13

    • DOI

      10.1080/00223131.2023.2176378

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Reduction of apparent hydraulic conductivity due to surface deposition of solutes by drying process and its effect on geological disposal2023

    • Author(s)
      Tsugumi Seki, Kanta Hongo, Taiji Chida, Yuichi Niibori
    • Organizer
      17th International Symposium on Water-Rock Interaction and the 14th International Symposium on Applied Isotope Geochemistry
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sorption behavior of cesium ions to Mg-containing calcium silicate hydrate in a co-precipitation process2023

    • Author(s)
      Tsugumi Seki, Ryota Oasa, Taiji Chida, Yuichi Niibori
    • Organizer
      47th Symposium on Scientific Basis for Nuclear Waste Management (SBNWM2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Dynamic behavior of sorption of europium onto biotite flakes under the condition of saline groundwater2023

    • Author(s)
      Taiji Chida, Tsugumi Seki, Yuto Watanabe, Yuichi Niibori
    • Organizer
      47th Symposium on Scientific Basis for Nuclear Waste Management (SBNWM2023)
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 冠水条件におけるカルシウムシリケート水和物への亜セレン酸イオンの収着挙動2023

    • Author(s)
      前田一樹,関亜美,千田太詩,新堀雄一
    • Organizer
      日本原子力学会 2023年秋の大会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 地下の還元雰囲気を考慮したカルシウムシリケート水和物とセレンの相互作用2023

    • Author(s)
      前田一樹,関亜美,千田太詩,新堀雄一
    • Organizer
      第16回量子エネルギー工学フォーラム
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Mg含有カルシウムシリケート水和物とヨウ素との相互作用2023

    • Author(s)
      田邊悠太,関亜美,千田太詩,新堀雄一
    • Organizer
      日本原子力学会東北支部 第47回研究交流会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 黒雲母薄片へのEu の収着挙動に及ぼすNa およびCa 共存の影響2023

    • Author(s)
      波多野快,千田太詩,関亜美,新堀雄一
    • Organizer
      日本原子力学会東北支部 第47回研究交流会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] セメント添加による石炭フライアッシュからのヒ素およびセレンの溶出挙動の評価2022

    • Author(s)
      関亜美,小川泰正,井上千弘,千田太詩,新堀雄一
    • Organizer
      第38回「バックエンド」夏期セミナー
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] カルシウムシリケート水和物へのSeO42-およびSeO32-の収着挙動2022

    • Author(s)
      関亜美,前田一樹,千田太詩,新堀雄一
    • Organizer
      日本原子力学会 2022年秋の大会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] Sorption behavior of cesium and strontium during the formation process of calcium silicate hydrate as a secondary mineral under the condition saturated with groundwater2022

    • Author(s)
      Tsugumi Seki, Reo Tamura, Taiji Chida, Yuichi Niibori
    • Organizer
      2022 MRS Fall Meeting and Exhibit
    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 東北大学 研究者紹介 関 亜美

    • URL

      https://www.r-info.tohoku.ac.jp/ja/5f7512e7440da7e55b789faf79bbe0a9.html

    • Related Report
      2023 Research-status Report 2022 Research-status Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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