| Project/Area Number |
22K14657
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Basic Section 32020:Functional solid state chemistry-related
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| Research Institution | The University of Tokyo (2023)
Hiroshima University (2022) |
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Principal Investigator |
松尾 宗征 東京大学, 大学院総合文化研究科, 特任助教 (90869025)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
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| Keywords | 自己駆動 / 物理的自触媒 / 滴 / フィードバック / 集団運動 / 同期 / シンクロ / Susyems Chemistry / 膜 / 張力 / Systems Chemistry / 自己再生産 / 人工生命 / 生命起源 |
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| Outline of Research at the Start |
生物の自己組織化の繰り返しを可能にする要因は、自身の構成物質前駆体（エサ）を食べて増殖することにある。機能性材料の持続性を飛躍的に向上させるためには、この機能を材料へ付与することが有効であるが、これまで実例はない。これは、“エサからの構成成分の再生産”、“肥大・分裂（増殖）”、“エサを自ら獲得するための移動（自己駆動）”という3つの能力をマテリアルへ同時に付与できなかったためである。本研究では“物理的自触媒機構”を内在させた液滴の構成分子と駆動分子の協奏的生成反応系の構築により、世界初の「増殖する自己駆動液滴」を開発することを目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、物理的自触媒反応で増殖するアクティブマターの創製を目指している。前年度は、駆動物質が生成する駆動物質に昇華性をもたせることで、非平衡状態を維持し、自己駆動する新奇自己駆動液滴を開発した。
さらに昨年度は、以下に示す集団効果を見出した。液滴の体積を固定し、液滴の個数を増やした際の液滴が消失するまでの反応時間を計測した。液滴数が多いほど比表面積は大きくなるため、反応時間は短くなると予想される。しかし、液滴数が多くなると反応時間は長くなった。さらに、液滴数が多いと液滴の駆動は抑制された。これらの集団効果は、昇華性駆動物質の生成反応により生じる自己駆動が反応を促進する正のフィードバックと、反応が速いと逆に反応が抑制される負のフィードバックが共存していることを示唆している。
この発見に基づいて本年度は、駆動物質の生産を介した液滴相互作用による集団パターン形成、集団運動の創発を目標にし、これを達成した。このメンチル酢酸からなる液滴は、界面での加水分解反応でメントールと酢酸を生じる。この際、メントールの生成と昇華、および液滴の肥大と収縮が結合することで、液滴が振動運動することが明らかにしてきた。これらの液滴を水面に複数滴下すると、水面に展開したメントールを介して相互作用し、液滴が正多角形の各頂点に配向したパターンを非平衡下で自発的に形成することを見出した。さらに、パターンを形成した液滴どうしの振動運動が同相同期し、その同期精度は液滴数に比例して増加した。これは世界初のSwarming Oscillatorの実証例になると期待される。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度は、駆動物質候補化合物の水溶性、昇華性、生成反応速度のバランスから、自己駆動という非平衡状態を維持することが可能と予想される化合物を用いることで、新奇液滴を構築した。さらにこの液滴は、化学反応が進行することで駆動し、さらに駆動は反応を促進することが強く示唆された。本系では、反応と駆動はお互いに促進し合う。生成分子の選択性に基づく化学的な自触媒と異なり、この反応促進は駆動という分子集合体の物理的挙動により実現されることから、この過程は１種の物理的自触媒とみなすことができる。
また、液滴集団において、反応時間の長期化という集団効果が観測されたことから、本研究の自己駆動液滴が集団秩序を創発するアクティブマターとして振る舞うことが期待されていた。本年度は、それを同相同期および集団による同期精度向上の結果によって明らかにした。これらの成果は、世界初のSwarming Oscillatorとみなせる。
以上の事項から目的の３分の２近くを達成しているため、本研究はおおむね順調に進展していると評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
以下の実現を目指す。
・局所的張力やpHの経時変化の追跡による振動機構の解明
・駆動体によるそれ自体の基質の継続的な摂取による持続的な駆動の実現
・駆動物質生産と駆動物質構成成分の生成のカップリングによる増殖の実現
これらを段階的に行い、物理的自触媒で増殖するアクティブマターの創製を引き続き志向する。
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