| Project/Area Number |
22K19002
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
|
| Allocation Type | Multi-year Fund |
|---|
| Review Section |
Medium-sized Section 32:Physical chemistry, functional solid state chemistry, and related fields
|
|---|
| Research Institution | Hokkaido University |
|---|
Principal Investigator |
Harabuchi Yu 北海道大学, 化学反応創成研究拠点, 特任准教授 (60727204)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
増田 侑亮 北海道大学, 理学研究院, 助教 (20822307)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2022-06-30 – 2025-03-31
|
| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2024)
|
| Budget Amount *help |
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
|
|---|
| Keywords | 量子化学計算 / 無輻射失活経路 / 分子蛍光 / 光電子移動型触媒 / 分子設計 / 量子化学 / 円錐交差 / 蛍光 |
|---|
| Outline of Research at the Start |
蛍光分子は通信デバイスや蛍光プローブなど我々の社会で広く用いられており、現在も新規分子の開発が進められている。分子の蛍光は、光励起後の無輻射失活経路（光らずに進行する経路）を計算することにより議論可能である。本研究では、量子化学分野における無輻射失活経路探索の技術と、化学情報学に基づく分子構造生成、機械学習の手法を用いることにより、コンピュータによって新規蛍光分子骨格を設計する方法の構築を目的とする。
|
| Outline of Final Research Achievements |
In this study, to enable the theoretical design of molecular skeletons based on predicting non-radiative decay paths, we have developed a method to generate 3D structures of diverse molecules from simple input and to apply quantum chemical calculations and informatics analyses.
We applied a detailed analysis based on high-level quantum chemical calculations to the reaction mechanism of a molecular switch, in which two chemical bonds rotate upon photoexcitation, developed by an experimental group at Hokkaido University, and contributed to the elucidation of the decay mechanism.
Furthermore, with a collaborator on this project, we searched for a seam of crossing between different electronic states corresponding to a one-electron transfer process in the photoredox-catalyzed reaction of organophosphorus compounds. Also, we experimentally demonstrated a theoretically predicted non-radiative decay path.
|
| Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements |
本研究では、量子化学分野における無輻射失活経路計算と、化学情報学に基づく分子構造生成を用いることにより、量子化学計算に基づいて分子骨格をスクリーニングする方法の開発を行った。研究を進めるなかで実証実験の必要性から実験科学者を分担者として加えることとした。光電子移動型触媒による化学変換において、実験的に予測が難しかった触媒サイクルに対して、推定されていた反応経路を網羅した上で、さらに電子移動過程を含む複数の新しい反応経路を見出し、その電子移動過程が実験的にも進行することを示した。この結果は、無輻射失活経路計算が分子開発のみならず分子変換開発にも主体的に貢献できることを示す重要な成果と言える。
|
