| Project/Area Number |
22K19018
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Medium-sized Section 33:Organic chemistry and related fields
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
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| Project Period (FY) |
2022-06-30 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
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| Keywords | 有機分子触媒 / データ駆動 / デマンド・ドリブン / 量子化学計算 / 不斉反応場 |
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| Outline of Research at the Start |
有機分子触媒などの不斉触媒を用いた反応開発は多くの場合、研究者の経験と直観による試行錯誤によって高選択性を実現するための最適触媒の構造探索がなされて来た。本研究は最適触媒の合理的な探索法を開発することでこの状況を打開し、高活性かつ高選択的な触媒を理論的に設計することを目的とする。その実現に向け、遷移状態の安定性に関わる「立体歪」と「分子間相互作用」を量子化学計算によって解析し、置換基パラメータ「立体効果・電子効果」との相関を評価データとして最適触媒を探索する。これらの評価データに基づきベイズ最適化法を駆使したデマンド・ドリブン（要求駆動）によって不斉反応場を理論的に精密設計する。
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| Outline of Final Research Achievements |
In recent years, in asymmetric catalytic reactions, it has become clear that the reaction substrate interacts with organocatalysts or asymmetric ligands through "weak interactions mainly due to dispersion forces" such as "C-H... O non-classical hydrogen bonds, C-H... π interaction, and π-stacking, etc." to stabilize the transition state. Since "stabilization of transition states by intermolecular interactions" is an extremely important factor in determining selectivity, we develop a selective catalytic reaction system based on demand-driven, in which the structure "required" for the optimal catalyst of "maximization of intermolecular interactions" is the "driving force". As a demonstration system for this methodology, we examined a reaction system using a chiral phosphate catalyst, in which the representative has a wealth of experience.
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| Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements |
物質の製造時における廃棄物を減らし、欲しい有用物質を選択的に得る、いわゆる環境負荷の軽減を目的とした有機合成手法の開発が急務となっている。こうした社会要請に応えるべく、高機能な触媒の設計開発や新たな戦略に基づく有機合成手法が確立され、多くの有機合成反応の高効率化が図られてきた。研究代表者はこうした高機能触媒の開発のなかでも、医農薬品などの多様化によって需要が高まっている光学活性化合物を効率的かつ選択的に得る不斉触媒反応の開発研究に取り組んできた。本研究は選択的な反応を開発する上で従来の試行錯誤法によらずに、計算科学を活用することで合理的かつ効率的に行う方法論を提供することを目指している。
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