再生可能エネルギーである可視光を利用した画期的な次世代型窒素固定反応の開発
| Project/Area Number |
22K19041
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Medium-sized Section 34:Inorganic/coordination chemistry, analytical chemistry, and related fields
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
西林 仁昭 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40282579)
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| Project Period (FY) |
2022-06-30 – 2024-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2022)
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| Budget Amount *help |
¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
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| Keywords | アンモニア / 可視光 / 窒素分子 / モリブデン / イリジウム / ジヒドロアクリジン / 窒素固定 |
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| Outline of Research at the Start |
これまでに開発に成功した触媒的アンモニア合成反応を実用化するためには、外部由来のエネルギーを利用して、この外部エネルギーを物質エネルギーであるアンモニアへと変換するアンモニア合成反応を達成する必要がある。本研究課題では、可視光を外部由来のエネルギーとして利用した、窒素分子からの触媒的アンモニア合成反応の開発を目標として研究に取り組む。最終目標が達成できれば、アンモニア合成法として、学術的に研究課題であるだけで無く工業的にも画期的な手法の開発となり、歴史に残る偉業と成り得ると考えている。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題での目標とする触媒反応を促進する鍵となる「犠牲還元剤かつプロトン源となる化合物」として、可視光を利用する光誘起電子移動錯体で活性化可能な結合解離エネルギーを有する化合物を選出して、可視光照射下で実際に触媒的アンモニア合成反応を行った所、ジヒドロアクリジンが有効であることが明らかになった。モリブデン錯体当たり30当量のアンモニアが生成した(収率約20%)。本反応は、吸エルゴン反応(吸熱反応)であり、可視光を外部エネルギーとして取り組むことで、はじめて触媒反応の進行が可能となる。実際、可視光を照射しない場合には 、アンモニアは全く生成せず、可視光照射下でのみ進行する極めて興味深い反応である。既に15N2ガスを用いた触媒反応を行うことで、15N由来のアンモニア15NH3が生成することを確認している。この達成した研究成果を踏まえて、生成するアンモニア収率の向上や量子収率の向上等を目的に反応系全体の最適化を検討する。最終的には水を「犠牲還元剤かつプロトン源となる化合物」として利用する反応系へと展開する。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
予備的知見を踏まえて、ジヒドロアクリジンを犠牲還元剤かつプロトン源として働き、可視光エネルギーを利用した触媒的アンモニア生成反応の開発に成功し、Nature Communications誌に原著論文を発表したことなどを考慮すると、当初の計画以上に研究が進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
達成した研究成果を踏まえて、生成するアンモニア収率の向上や量子収率の向上等を目的に反応系全体の最適化を検討する。最終的には水を「犠牲還元剤かつプロトン源となる化合物」として利用する反応系へと展開する。
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Report
(1 results)
Research Products
(41 results)
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[Journal Article] Nitrogen reduction by the Fe sites of synthetic [Mo3S4Fe] cubes2022
Author(s)
Ohki Yasuhiro、Munakata Kenichiro、Matsuoka Yuto、Hara Ryota、Kachi Mami、Uchida Keisuke、Tada Mizuki、Cramer Roger E.、Sameera W. M. C.、Takayama Tsutomu、Sakai Yoichi、Kuriyama Shogo、Nishibayashi Yoshiaki、Tanifuji Kazuki
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Journal Title
Nature
Volume: 607
Issue: 7917
Pages: 86-90
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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