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直線運動する高分子末端と環分子との連続貫通反応を利用した新規ポリロタキサンの合成

Research Project

Project/Area Number 22K19070
Research Category

Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Medium-sized Section 35:Polymers, organic materials, and related fields
Research InstitutionKyoto Prefectural University

Principal Investigator

沼田 宗典  京都府立大学, 生命環境科学研究科, 教授 (70423564)

Project Period (FY) 2022-06-30 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
Keywords超分子化学 / 非平衡 / ポリロタキサン / 分子集積化学 / 超分子科学
Outline of Research at the Start

高分子鎖が環状分子の空孔を連続的に貫通することにより創製されるポリロタキサンは次 世代のソフトマテリアルの代表格として位置づけられる。高分子鎖の断面積と環状分子の 内空孔サイズの一致がポリロタキサン形成のための必須条件となる。この制約を超えて新 たなポリロタキサン構造を生み出すことは現行の戦略では原理的に不可能である。本研究 課題では、高分子末端と環分子との間に定常的な衝突エネルギーを供給し続ける革新的な 超分子形成システムを構築する。これにより、ポリロタキサン形成の素材を本来相互作用 しない高分子/環分子の組み合わせにまで拡張し、未知のポリロタキサン材料の開発に結び つけることを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究課題では、マイクロ流体の直線運動量を駆動力として、高分子末端と環分子との間に定常的な衝突エネルギー を供給し続ける革新的な 超分子形成システムを構築し、ポリロタキサン形成の素材を本来相互作用 しない高分子/環分子の組み合わせにまで拡張することを目指す。これにより未知のポリロタキサン材料の開発に結び つけることが最終目標である。
2022年度は環のサイズが異なる2種類のCDを用いたポリロタキサン形成を実施し、マイクロ流体中において環サイズの異なるCDのどちらがPEGと優先的にポリロタキサン形成するのかについて検討を行った。2023年度はこの実績を基に、PEG以外のゲスト高分子を用いた実験を実施し、管分子と軸高分子の組み合わせの拡張を図った。特に、立体障害を持つ高分子を新たに重合することにより、管サイズを超えた管分子(CD)の包接が起きるのかどうかについて基本的な知見を得ることを目指した。立体障害となる側鎖のサイズと数を変化させた共重合体を合成し、ガンマシクロデキストリンとの混合溶液をマイクロチャンネルに導入した。流出溶液の分光測定および顕微鏡観察の結果、包接はバイアル管を用いた場合と比較して促進されることが明らかとなった。本実験で得られたポリロタキサンは新規ポリロタキサンである。マイクロ流体中においてポリロタキサン形成が可能な高分子鎖と環分子の組み合わせを拡張できたと言える。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本課題の目的は、「マイクロ流体の直線運動量を駆動力として、未知のポリロタキサン材料を開発する」ことである。シクロデキストリン(CD)が従来包接できないゲスト高分子であってもマイクロ流体中ではポリロタキサン構造の創製が確認できた。これは本申請課題の中心テーマである「鍵と鍵穴の関係を超えたホストゲスト相互作用の創出」を具現化した結果であると言える。概ね当初の予定を達成することができたと考えている。

Strategy for Future Research Activity

2024年度(最終年度)はこれまでの成果を基に、さらに 多様な環・高分子構造への拡張を実施していく予定である。特に2023年度に実施した立体障害を持つゲスト高分子の包接に関する研究成果を土台として、さまざまなゲスト高分子の能動的な包接にチャレンジしていく予定である。また、実践的なポリロタキサン合成法の確立という観点から、マイクロチャンネルの材質や形状などについても検討を行う。より安価で拡張性の高い反応場に関する情報を提供することにより、本課題で確立したポリロタキサン合成手法が超分子化学だけでなく材料化学分野へと浸透していくことを期待する。

Report

(2 results)
  • 2023 Research-status Report
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2023 2022

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (5 results)

  • [Journal Article] Supramolecular Chemistry of a Moving Solution: Flow Drives New Non-covalent Bond Formation2023

    • Author(s)
      Numata, M.; Kanzaki C.
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 52 Issue: 7 Pages: 602-610

    • DOI

      10.1246/cl.230208

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Charge-dependent self-assembly of a water-soluble porphyrin in a variety of dimensions2023

    • Author(s)
      Kanzaki C.; Numata, M.
    • Journal Title

      Chem. Lett.

      Volume: 52 Issue: 1 Pages: 37-40

    • DOI

      10.1246/cl.220465

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ionic supramolecular polymerization of water-soluble porphyrins: Balancing ionic attraction and steric repulsion to govern stacking2022

    • Author(s)
      Kanzaki C.; Yoneda, H.; Nomura, S.; Maeda T.; Numata, M.
    • Journal Title

      RSC Adv.

      Volume: 12 Issue: 47 Pages: 30670-30681

    • DOI

      10.1039/d2ra05542b

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Automated supramolecular polymerization in a microflow: A versatile platform for multistep supramolecular reactions2022

    • Author(s)
      Yamashita, K.; Numata, M.
    • Journal Title

      ChemPlusChem

      Volume: 88 Issue: 3

    • DOI

      10.1002/cplu.202200254

    • Related Report
      2022 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 速度論的共会合により実現するエンドキャップ超分子の創製と動的共有結合による階層化2023

    • Author(s)
      澤田 実樹・沼田 宗典
    • Organizer
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 非平衡環境における分子―高分子相互作用の精密制御2023

    • Author(s)
      乃村 翔太・寺島 崇矢・沼田 宗典
    • Organizer
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 田中 翔貴・沼田 宗典2023

    • Author(s)
      マイクロ流体エネルギーを駆動力とした精密超分子重合
    • Organizer
      第13回CSJ化学フェスタ2023
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] 溶液の運動性の基づく新しい超分子形成反応2023

    • Author(s)
      沼田 宗典・竹森 はるな・神崎 千沙子
    • Organizer
      日本化学会第103春期年会
    • Related Report
      2022 Research-status Report
  • [Presentation] マイクロフロー空間における環分子‐高分子間のホスト‐ゲスト相互作用の検証2022

    • Author(s)
      深井 拓哉・田中 翔貴・吉川 佳広・沼田 宗典
    • Organizer
      第19回ホストーゲスト・超分子化学シンポジウム
    • Related Report
      2022 Research-status Report

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Published: 2022-07-05   Modified: 2024-12-25  

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