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Concerted development of TADF organic photosensitizer and metal complexes: application to photocatalytic CO2 reduction

Research Project

Project/Area Number 22K19081
Research Category

Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Medium-sized Section 36:Inorganic materials chemistry, energy-related chemistry, and related fields
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

Ishitani Osamu  東京工業大学, 理学院, 教授 (50272282)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 玉置 悠祐  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (10752389)
Project Period (FY) 2022-06-30 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Keywords熱活性化遅延蛍光 / レドックス光増感剤 / 光触媒反応 / CO2還元
Outline of Research at the Start

発光材料として開発されたTADFを発する有機分子は、S1とT1のエネルギー差が小さいという性質から、酸化還元反応を駆動する光増感剤としても光エネルギーの有効利用の観点で有望である。本研究では、TADF分子をCO2還元光触媒の光増感剤として最適化することを目指す。そのためTADF分子の項間交差を加速するための分子設計指針を明らかにする。その手段の一つとして金属錯体を連結し、重原子効果を利用する。また短い励起寿命のため光増感剤としての性能が低い金属錯体に、3重項励起エネルギーのリザーバーとして有機分子を直結し、高い光増感機能を示す有機分子-金属複合体を開発する。

Outline of Final Research Achievements

Five organic compounds displaying thermally activated delayed fluorescence (TADF) were synthesized and used as a potential redox photosensitizer for photocatatlytic CO2 reduction. As a result, the organic TADF compounds with diphenylamine as a electron-donating moieties functioned as a good photosensitier. Investigation of the photo-induced electron transfer processes revealed that not only T1 excited state but also S1 excited state contribute the reductive quenching processes. The quantum yield for CO2 reduction increased from 23% to 43% when optimizing the reaction condition to decrease the contribution of S1 state to the reductive quenching.

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

TADFを示す有機分子が、高性能なレドックス光増感剤として機能するための、分子設計指針や反応条件設定を明らかにした。すなわち、従来の遷移金属錯体光増感剤では、光吸収能や励起寿命、酸化還元特性を上手く調整すれば良かったが、TADF有機分子では、それに加えてS1状態が電子移動に寄与しないようにすることが重要であると分かった。これは光化学的に非常に興味深い結果である。また元素戦略の観点から、希少な元素を使わずに高効率な光触媒系を構築するために重要な成果である。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report   Final Research Report ( PDF )
  • 2022 Research-status Report
  • Research Products

    (22 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 13 results)

  • [Journal Article] Synergetic Effect of Ligand Modification of a Ru(II) Complex Catalyst and Ag Loading for Constructing a Highly Active Hybrid Photocatalyst Using C3N4 for CO2 Reduction2024

    • Author(s)
      Sakakibara Noritaka、Kamogawa Kei、Miyoshi Akinobu、Maeda Kazuhiko、Ishitani Osamu
    • Journal Title

      Energy & Fuels

      Volume: 38 Issue: 3 Pages: 2343-2350

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.3c04126

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      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Highly Efficient Supramolecular Photocatalysts for CO2 Reduction with Eight Carbon-Carbon Bonds between a Ru(II) Photosensitizer and a Re(I) Catalyst Unit2023

    • Author(s)
      Kamogawa Kei、Santoro Antonio、Cancelliere Ambra M.、Shimoda Yuushi、Miyata Kiyoshi、Onda Ken、Puntoriero Fausto、Campagna Sebastiano、Tamaki Yusuke、Ishitani Osamu
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 13 Pages: 9025-9032

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c01407

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Visible-light driven photocatalytic CO2 reduction promoted by organic photosensitizers and a Mn(I) catalyst2023

    • Author(s)
      Bassan Elena、Inoue Rei、Fabry David、Calogero Francesco、Potenti Simone、Gualandi Andrea、Cozzi Pier Giorgio、Kamogawa Kei、Ceroni Paola、Tamaki Yusuke、Ishitani Osamu
    • Journal Title

      Sustainable Energy & Fuels

      Volume: 7 Issue: 14 Pages: 3454-3463

    • DOI

      10.1039/d3se00546a

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Photocatalyzed CO2 reduction to CO by supramolecular photocatalysts made of Ru(II) photosensitizers and Re(I) catalytic subunits containing preformed CO2TEOA adducts2023

    • Author(s)
      Santoro Antonio、Cancelliere Ambra M.、Kamogawa Kei、Serroni Scolastica、Puntoriero Fausto、Tamaki Yusuke、Campagna Sebastiano、Ishitani Osamu
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 13 Issue: 1 Pages: 11320-11320

    • DOI

      10.1038/s41598-023-38411-3

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      石谷治
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  • [Presentation] TADF有機分子を光増感剤 Mn(I)錯体を触媒として用いたCO2還元光触媒反応2023

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      井上 麗、エレーナ バッサン、カロジェロ フランチェスコ、ポテンティ シモーネ、グアランディ アンドレア、コッツィ ピエール、チェローニ パオラ、玉置 悠祐、石谷 治
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      2023年光化学討論会
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  • [Presentation] 人工光合成によるCO2の資源化2023

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      井上 麗、Elena Bassan、Francesco Calogero、Simone Potenti、Andrea Gualandi、Pier Cozzi、Paola Ceroni、玉置 悠祐、石谷 治
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      日本化学会 第103春季年会(2023)
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      石谷治
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      高知工科大学「現代科学の最先端」講演会
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      日本化学会秋季事業 第12回CSJ化学フェスタ2022
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      石谷治
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    • Author(s)
      Osamu Ishitani
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      井上 麗,Elena Bassan,Pier Cozzi,Francesco Calogero,Paola Ceroni,玉置 悠祐,石谷 治
    • Organizer
      2022年光化学討論会
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Published: 2022-07-05   Modified: 2025-01-30  

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