Unified catalysis concepts from molecular design to sustainable chemicals and materials

• Project/Area Number: 22K21348
• Research Category: Fund for the Promotion of Joint International Research (International Leading Research )
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 林 高史 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20222226)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 鳶巣 守 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (60403143) ; 本田 孝祐 大阪大学, 生物工学国際交流センター, 教授 (90403162) ; 松崎 典弥 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (00419467) ; 近藤 美欧 大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授 (20619168) ; 徐 于懿 大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授 (10757678) ; 正岡 重行 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20404048)
• Project Period (FY): 2022-12-20 – 2029-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥689,000,000 (Direct Cost: ¥530,000,000、Indirect Cost: ¥159,000,000); Fiscal Year 2028: ¥100,100,000 (Direct Cost: ¥77,000,000、Indirect Cost: ¥23,100,000); Fiscal Year 2027: ¥96,980,000 (Direct Cost: ¥74,600,000、Indirect Cost: ¥22,380,000); Fiscal Year 2026: ¥96,590,000 (Direct Cost: ¥74,300,000、Indirect Cost: ¥22,290,000); Fiscal Year 2025: ¥97,760,000 (Direct Cost: ¥75,200,000、Indirect Cost: ¥22,560,000); Fiscal Year 2024: ¥95,810,000 (Direct Cost: ¥73,700,000、Indirect Cost: ¥22,110,000); Fiscal Year 2023: ¥97,760,000 (Direct Cost: ¥75,200,000、Indirect Cost: ¥22,560,000); Fiscal Year 2022: ¥104,000,000 (Direct Cost: ¥80,000,000、Indirect Cost: ¥24,000,000)
• Keywords: 触媒 / 酵素 / 持続可能物質変換 / 化学エネルギー源 / バイオエコノミー

Outline of Research at the Start

持続可能な社会における物質変換には触媒は欠くことのできないツールである。化学およびバイオのそれぞれの分野で独自に高いレベルで発展を遂げている触媒開発について、両分野の協働がさらなる大きなインパクトを与えるものと期待される。本研究では、学際的な化学とバイオの国際共同研究を通じて、最新の触媒技術を用いた物質変換、エネルギー獲得をめざした小分子変換、データサイエンスに基づく触媒設計、生体適合性医療材料の開発を精力的に実施し、触媒の学術的概念融合をめざす。また、本研究遂行に際して、若手研究者および博士後期課程学生の参画を積極的に行い、国際感覚を有する若手人材育成を弾力的に進める。

Outline of Annual Research Achievements

持続可能な社会における物質変換には触媒は欠くことのできないツールである。これまでの触媒開発は、化学および生物工学のそれぞれの分野で独自に高いレベルで発展を遂げているが、学問的に共通点が多い。したがって両分野の協働は、さらなる革新的な触媒設計開発と、その触媒を用いた有用な生体適合性物質の生産や化学物質の分解研究に大きなインパクトを与えるものと期待される。このコンセプトを基に、本国際先導研究では、主にRWTHアーヘン工科大学の生物工学や計算科学を専門とするメンバーと、大阪大学の触媒化学を専門とするメンバーが国際共同研究を通じて、持続可能な社会に貢献する触媒開発に着手している。これまでの実績としては、令和５年度に両者の間に多くの国際共同研究が開始され、複数の国際共著論文を既にまとめている。例えば、生成物の立体選択性の向上を主眼においたアルカンの水酸化をつかさどる人工金属酵素の計算科学に基づく設計手法の提案とその実践や、酸化カルシウム・ヒドロキシアパタイトとカタラーゼを組み合わせた寿命の長い酸素徐放材料の開発を国際共同研究の成果として報告した。
一方、RWTHアーヘン工科大学と大阪大学の両メンバーが一堂に会したジョイントシンポジウムを令和５年度３月に大阪大学で開催し、お互いの研究成果発表を通じて、さらなる共同研究の模索と計画策定を行った。人材交流については、博士課程の学生や若手教員を、RWTHアーヘン工科大学やビュルツブルグ大学、ビーレフェルト大学に派遣し、人材育成とともに有機的な共同研究を実施した。また博士研究員も複数大阪大学で雇用し、令和６年度の春から順次RWTHアーヘン工科大学に派遣し、長期滞在しながら、現地で共同研究を推進することも決まっている。また、若手教員と学生が主体となるオンラインシンポジウムを１２月に開催し、若手世代での交流も始まっている。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本国際先導研究では、学際的な国際共同研究を通じて化学とバイオの融合を基盤とした触媒・酵素の学術的概念を深め、さらには新しい触媒を用いた生体・医療材料の開発や物質変換、化学エネルギー源の獲得、データサイエンスを用いた新しい触媒設計をめざし、バイオエコノミーなプロセス化学への寄与も目的としている。本目標に沿った現在までの主な進捗状況としては、バイオインスパイアード金属錯体を触媒として用いたポリ乳酸の合成と分解の実施と反応中間体の評価、超好熱細菌に着目して遺伝子工学手法を駆使した効率的芳香族化合物生産、情報科学を駆使したパラジウム触媒による有機合成反応のジアステレオ選択性向上予測ツールの開発、触媒活性を有する機能性マイクロゲルの開発と細胞足場材料への応用、生体適合性高分子複合体の合成と形状記憶マルチブロックコポリマーステントの創製と新しい生体医療材料への展開、小分子変換をつかさどる金属錯体と金属酵素の反応機構解析と実践的なハイブリッド生体触媒開発等の国際共同研究が、RWTHアーヘン工科大学と大阪大学のメンバーで始まっている。これらの共同研究を推進するにあたり、令和５年度は、計５名の博士後期課程の学生をRWTHアーヘン工科大学等のドイツに派遣し、３ヶ月程度実験を行っている。また、研究分担者や若手の研究協力者も計４名がそれぞれRWTHアーヘン工科大学に立ち寄り、国際共同研究の打ち合わせを行った。さらに、若手の人材育成の一環として、オンラインでのジョイントシンポジウムを実施し、両大学から計２０名程度が参加して両大学の若手の研究発表と研究討議を行い交流を深めた。また、令和５年度の３月には大阪大学でジョイントシンポジウムを開催し、双方の研究の進捗を理解とともに今後の共同研究計画について対面でのディスカッションを行った。

Strategy for Future Research Activity

令和５年度は、実質的には国際共同研究のスタートの期間であり、色々な研究計画の模索を行ったが、令和６年度はその計画を実施に移す時期である。令和６年度には、大阪大学で雇用する数名の博士研究員をRWTHアーヘン工科大学に長期派遣し、国際共同研究を弾力的に実施する予定である。また、博士後期課程の学生も、数名を３ヶ月から半年程度、RWTHアーヘン工科大学やビーレフェルト大学等に派遣し、国際感覚を有する若手人材育成に精力的に努めたい。さらには、研究代表者・分担者の研究室に所属する若手スタッフ（助教等）を１週間から２週間程度RWTHアーヘン工科大学に派遣し、先方での共同研究の研究討議とともに、セミナーや多くの教員や学生とのディスカッションの機会を与える予定である。
一方、令和５年度末のジョイントシンポジウムを通じて、これまで想定していたRWTHアーヘン工科大学のメンバーと大阪大学のメンバー同士の１：１の共同研究から、複数のメンバーが一緒に協働する共同研究スタイルへの変化の兆しも見えてきた。たとえば、生物工学の研究者と錯体化学の研究者と計算科学の研究者の３者で共同研究のチームを形成し、学際的な触媒開発を是非検討してみたい。もうひとつは、持続可能な社会における物質変換を意識し、生分解性の高分子合成や小分子活性化を介した有用物質の合成、新しい人工光合成系の創製にも焦点をあてる。大阪大学側の触媒化学とRWTHアーヘン工科大学側の生物工学の学問分野の融合を図りつつ、新規な触媒設計を応用研究への展開を模索したい。

Research Products

• [Int'l Joint Research] RWTH Aachen University/Bielefeld University/University of Wuerzburg(ドイツ)
• [Int'l Joint Research] RWTH Aachen University(ドイツ)
• [Journal Article] Electrochemical C(sp3)-H Functionalization Using Acetic Acid as a Hydrogen Atom Transfer Reagent (2024)
  • Author(s): Morii Yuma、Watanabe Taito、Saga Yutaka、Kambe Tetsuya、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
  • Journal Title: ChemElectroChem Volume: 0 Issue: 10
  • DOI: 10.1002/celc.202400061
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Pentanuclear iron complex for water oxidation: Spectroscopic analysis of reactive intermediates in solution and catalyst immobilization into the MOF-based photoanode (2024)
  • Author(s): Ezhov Roman、Bury Gabriel、Maximova Olga、Daniel Grant Elliot、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki、Pushkar Yulia
  • Journal Title: Journal of Catalysis Volume: 429 Pages: 115230-115230
  • DOI: 10.1016/j.jcat.2023.115230
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Design of novel poly(L-lactide)-based shape memory multiblock copolymers for biodegradable esophageal stent application (2024)
  • Author(s): He Manjie、Hsu Yu-I、Uyama Hiroshi
  • Journal Title: Applied Materials Today Volume: 36 Pages: 102057-102057
  • DOI: 10.1016/j.apmt.2024.102057
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Rapid preparation of dynamic-crosslinked nanocomposite hydrogel sensors with efficiency self-healing and adhesion properties for elderly health and sleep management (2024)
  • Author(s): Wang Juan、Du Peng、Hsu Yu-I、Uyama Hiroshi
  • Journal Title: Chemical Engineering Journal Volume: 480 Pages: 148324-148324
  • DOI: 10.1016/j.cej.2023.148324
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] TEMPO-oxidized cellulose nanofiber reinforced starch film with pH-responsive weakening and rapid marine-degradability (2024)
  • Author(s): Haji Abdul Hamid Izzah Durrati、Soni Raghav、Hsu Yu-I、Uyama Hiroshi
  • Journal Title: Polymer Degradation and Stability Volume: 219 Pages: 110618-110618
  • DOI: 10.1016/j.polymdegradstab.2023.110618
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Rational design of an artificial ethylbenzene hydroxylase using a molecular dynamics simulation to enhance enantioselectivity (2023)
  • Author(s): Oohora Koji、Kagawa Yoshiyuki、Nishiura Takako、Mizohata Eiichi、Schwaneberg Ulrich、Hayashi Takashi
  • Journal Title: Chemistry Letters Volume: 53 Issue: 2
  • DOI: 10.1093/chemle/upad042
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Chitin‐ and Streptavidin‐Mediated Affinity Purification Systems: A Screening Platform for Enzyme Discovery (2023)
  • Author(s): Kato Shunsuke、Takeuchi Koki、Iwaki Motonao、Miyazaki Kentaro、Honda Kohsuke、Hayashi Takashi
  • Journal Title: Angewandte Chemie International Edition Volume: 62 Issue: 31
  • DOI: 10.1002/anie.202303764
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Evolutionary Engineering of a Cp*Rh(III) Complex-Linked Artificial Metalloenzyme with a Chimeric β-Barrel Protein Scaffold (2023)
  • Author(s): Kato Shunsuke、Onoda Akira、Schwaneberg Ulrich、Hayashi Takashi
  • Journal Title: Journal of the American Chemical Society Volume: in press Issue: 15 Pages: 8285-8290
  • DOI: 10.1021/jacs.3c00581
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Hydroxyapatite Nanocoating on Calcium Peroxide Microparticles for Sustained Oxygen Release (2023)
  • Author(s): Tomioka Daisuke、Fujita Satoshi、Groll Jurgen、Matsusaki Michiya
  • Journal Title: Chemistry of Materials Volume: 35 Issue: 14 Pages: 5378-5391
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c00601
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Cellulose Luminescent Hydrogels Loaded with Stable Carbon Dots for Duplicable Information Encryption and Anti-counterfeiting (2023)
  • Author(s): Wang Juan、Du Peng、Hsu Yu-I、Uyama Hiroshi
  • Journal Title: ACS Sustainable Chemistry & Engineering Volume: 11 Issue: 27 Pages: 10061-10073
  • DOI: 10.1021/acssuschemeng.3c01838
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Bio-Inspired Homogeneous Conductive Hydrogel with Flexibility and Adhesiveness for Information Transmission and Sign Language Recognition (2023)
  • Author(s): Du Peng、Wang Juan、Hsu Yu-I、Uyama Hiroshi
  • Journal Title: ACS Applied Materials & Interfaces Volume: 15 Issue: 19 Pages: 23711-23724
  • DOI: 10.1021/acsami.3c02105
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Artificial Metalloenzymes with Myoglobin Heme Pocket Scaffolds (2024)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: 6th Symposium on Advanced Biological Inorganic Chemistry (SABIC-2024)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Conversion of Myoglobin to Artificial Metalloenzymes (2024)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: 9th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC9)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Nitrile Synthesis Catalyzed by Myoglobin Reconstituted with Iron Porphycene (2023)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: The 8th Georgian Bay International Conference on Bioinorganic Chemistry (CanBIC8)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] A Model of Aldoxime Dehydratase by Myoglobin (2023)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: 16th International Symposium on Applied Bioinorganic Chemistry (ISABC16)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Conversion of myoglobin to artificial metalloenzymes (2023)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: 20th International Conference on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC20)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Hemoproteins reconstituted with artificial cofactors that promote organometallic reactions (2023)
  • Author(s): Takashi Hayashi
  • Organizer: International Symposium on Bioorganometallic Chemistry (ISBOMC2023)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Controlling Collective Migration of Cancer Organoids in 3D Culture with Transparent and Tough Collagen Gels (2023)
  • Author(s): Michiya Matsusaki
  • Organizer: 16th ISNM
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Nano-Design of Cell Surfaces for Biomedical Applications (2023)
  • Author(s): Michiya Matsusaki
  • Organizer: IPC2023
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Design of Cell Microenvironments for Construction of Three-dimensional Tissue Models (2023)
  • Author(s): Michiya Matsusaki
  • Organizer: 27th JFCR-ISCC
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Smart Design of Cell Microenvironment for Biofabrication (2023)
  • Author(s): Michiya Matsusaki
  • Organizer: TERMIS-AP2023
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Directed Evolution of Myoglobin Reconstituted with an Iron Corrole Complex: Development of Artificial Peroxidase with Enhanced Catalytic Activity (2023)
  • Author(s): 竹内康基、加藤俊介、林 高史
  • Organizer: 第103回日本化学会春季年会
• [Remarks] Unified Catalysis Concepts
  • URL: https://uni-cat.jp/
• [Funded Workshop] 1st Unified Catalysis Joint Symposium (2024)
• [Funded Workshop] Workshop on cutting-edge research and future prospects in bio- and bioinspired-catalysis (2024)