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Elucidation of the dispersion mechanism of bulk nano metals and its application to the design of single-atom catalysts.

Research Project

Project/Area Number 22KF0003
Project/Area Number (Other) 21F21354 (2021-2022)
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022)
Section外国
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

清水 研一  北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60324000)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) ZHANG NINGQIANG  北海道大学, 触媒科学研究所, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2023: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2021: ¥500,000 (Direct Cost: ¥500,000)
Keywords不均一系触媒 / 反応機構 / in situ/operando分光 / 排ガス浄化 / 単原子触媒 / オペランド分光 / N2O分解 / ディーゼル脱硝 / 触媒 / 銀 / 劣化
Outline of Research at the Start

担持金属の凝集・分散化現象は、単原子触媒の簡便合成法になりうるが、幅広い時間・空間スケールでの動的現象を記述する必要があり、その機構は未だ解明されていない。本研究では、理論と実験を組み合わせることで、本現象の機構解明を行う。得られた知見を活用し、CO2有効利用反応や排ガス浄化反応に有効な単原子触媒の合理的設計および開発を行う。

Outline of Annual Research Achievements

担持金属の凝集・分散化現象は、単原子触媒の簡便合成法になりうるが、幅広い時間・空間スケールでの動的現象を記述する必要があり、その機構は未だ解明されていない。本年度は、バルク・ナノ金属の高分散化現象のメカニズム解明に向けた分光・理論研究に加えて、単原子触媒の合理的設計の研究に取り組んだ。
より具体的には、in situ/operando分光法を駆使することで、高分散化現象の機構解明を行うとともに、本現象に適した条件を解明した。その際、分光法におけるシグナル/ノイズ(S/N)比を劇的に向上させ、物理・化学現象の動的過程に関与する種を選択的に解析することのできるModulation Excitation (ME)法も用いた。
また、理論計算手法も用いた。現代の計算化学で一般的に用いられる手法は、温度や圧力等の条件を考慮しないため、物質のダイナミクスが重要となる触媒分野では反応条件を加味した計算が必須となる。これらを考慮した手法を採用することで、実条件に即した理論計算からの知見を得た。
触媒反応としては、低級アルカン変換反応、CO2水素化反応、DeNOx反応等の、小分子がかかわる高難度反応を行った。触媒性能・機能(基質活性化能)と構造(幾何・電子構造)の相関関係を明確化することができ、触媒設計指針を確立した。これら知見を用いて、今後、さらなる改良触媒の設計および開発へとつなげる予定としている。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (8 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 7 results) Presentation (1 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Enhanced N2O decomposition on Rh/ZrO2 catalysts through the promotional effect of palladium2024

    • Author(s)
      Zhang Ningqiang、He Chenxi、Jing Yuan、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      Surfaces and Interfaces

      Volume: 46 Pages: 104120-104120

    • DOI

      10.1016/j.surfin.2024.104120

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mechanism of the Periodic Unsteady-State Water Gas Shift Reaction on Highly Dispersed Cu-Loaded CeO2 Catalysts2023

    • Author(s)
      Zhang Ningqiang、Miyazaki Shinta、Qian Yucheng、Jing Yuan、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 13 Pages: 8503-8515

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02240

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Operando Spectroscopic Study of Reduction and Oxidation Half-Cycles in NH3-SCR over CeO2-Supported WO32023

    • Author(s)
      Kubota Hiroe、Jing Yuan、Wan Li、Tong Jiahuan、Zhang Ningqiang、Mine Shinya、Toyao Takashi、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Ferri Davide、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 13 Pages: 9274-9288

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c01665

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Promotional Effect of Ag on the Catalytic Decomposition of N2O in the Presence of O2 over the Al2O3-Supported Rh Catalyst2023

    • Author(s)
      Jing Yuan、He Chenxi、Zhang Ningqiang、Murano Yu、Toyoshima Ryo、Kondoh Hiroshi、Kageyama Yuuta、Inomata Hironori、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 19 Pages: 12983-12993

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02446

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Mechanism of NH3-SCR over P/CeO2 Catalysts Investigated by Operando Spectroscopies2023

    • Author(s)
      Zhang Ningqiang、Tong Jiahuan、Miyazaki Shinta、Zhao Shirun、Kubota Hiroe、Jing Yuan、Mine Shinya、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 57 Issue: 43 Pages: 16289-16295

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c05787

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Continuous Unsteady-State De-NOx System via Tandem Water Gas Shift, NH3 Synthesis, and NH3-SCR under Periodic Lean/Rich Conditions2023

    • Author(s)
      Zhang Ningqiang、Qian Yucheng、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 57 Issue: 48 Pages: 19584-19593

    • DOI

      10.1021/acs.est.3c06390

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic Decomposition of N<sub>2</sub>O in the Presence of O<sub>2</sub> through Redox of Rh Oxide in a RhO<sub><i>x</i></sub>/ZrO<sub>2</sub> Catalyst2022

    • Author(s)
      Jing Yuan、Taketoshi Koichiro、Zhang Ningqiang、He Chenxi、Toyao Takashi、Maeno Zen、Ohori Teppei、Ishikawa Naoya、Shimizu Ken-ichi
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 12 Issue: 11 Pages: 6325-6333

    • DOI

      10.1021/acscatal.2c01321

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Computational, data science, and spectroscopic studies for design of heterogeneous catalysis2023

    • Author(s)
      Ken-ichi Shimizu
    • Organizer
      2023 International Conference on Advanced Nano-Micro Materials
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-02-08   Modified: 2024-12-25  

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