| Project/Area Number |
22KF0009
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| Project/Area Number (Other) |
22F31331 (2022)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2023)
Single-year Grants (2022) |
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| Section | 外国 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
朝倉 清高 北海道大学, 触媒科学研究所, 教授 (60175164)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
CHENG WEIREN 北海道大学, 触媒科学研究所, 外国人特別研究員
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| Project Period (FY) |
2023-03-08 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,200,000 (Direct Cost: ¥1,200,000)
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| Keywords | X線吸収分光 / オペランド / 光触媒 / Pump-Flow-Probe / Pt/CoOOH / XAFS / Pump-Probe / 電子移動 / Pump-Flow / 触媒メカニズム / Pt / CoOOH |
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| Outline of Research at the Start |
Ptを担持した酸化物について、半導体特性をもつ酸化物を光により励起し、励起電子が担持したPtへどのように伝導するかをPump-Probe XAFS法により調べ、その過程で起きる構造や電子状態の変化を捉えて、励起された電子の伝導メカニズムおよびPtへの電子移行過程を明らかにする。さらに、水への電子移行や水素生成過程を明らかにする。本研究は、光により励起された電子のPtや水への伝導メカニズムを明らかにすることで、高活性な光触媒開発に重要な知見を与えると期待される。また、光による水分解過程だけでなく，電気分解による水素・酸素発生過程の解明にも重要な役割を果たす。
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| Outline of Annual Research Achievements |
半導体特性をもつ酸化物を光により励起し、励起電子が担持したPtへどのように伝導するかをPump-Flow-Probe XAFS（X-ray absorption fine structure)法により調べ、その過程で起きる構造や電子状態の変化を捉えて、励起された電子の伝導メカニズムおよびPtへの電子移行過程を明らかにすることを目的に研究を行った。まず初年度にナノCoOOH（層状構造を有する酸化物半導体）およびシングルアトムPtの合成法を確立し、XAFS法、収差補正STEM(走査電子顕微鏡）法、XPS(X線光電子顕微鏡）、XRD（X線回折）等によりキャラクタリゼーションした結果、CoOOHにPtが一原子状に分散していることを確認した。2年目にむけて、Pump-Flow Probe XAFS装置を作製した。2年目はこの試料と装置を用いて、Pump-Flow Probe XAFS法によるCoOOHからPtへの電子移動過程を追跡した。その結果、CoOOH酸化物半導体からPtへの電子の移動は10μsで起こることを明らかにした。さらに，励起直後にもPtの伝導帯に電子が励起され，それが，数μsで減衰するのが観測された。この一段目の電子が何に由来するかについては，1．遍歴電子に由来する。 2．Ptの直接励起に由来するの2説を提案した。また、犠牲試薬としてメタノールや Na2SO3を添加してPump-Flow-Probe XAFSを測定して、その電子移動速度を調べた。その結果、添加物による影響はほとんど観測されなかった。現在 赤外可視領域の結果とあわせて、電荷移動過程の本質を検討している。本成果は日本化学会の速報誌 Chem.Lettersに報告した。
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