Chemical design and DFT approach of heterojunction photocatalysts for CO2 reduction
| Project/Area Number |
22KF0285
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| Project/Area Number (Other) |
21F21342 (2021-2022)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for JSPS Fellows
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022) |
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| Section | 外国 |
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| Review Section |
Basic Section 26030:Composite materials and interfaces-related
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
笹木 圭子 九州大学, 工学研究院, 教授 (30311525)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
SHENOY SULAKSHANA 九州大学, 工学研究院, 外国人特別研究員
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| Project Period (FY) |
2023-03-08 – 2024-03-31
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| Project Status |
Completed (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥2,300,000 (Direct Cost: ¥2,300,000)
Fiscal Year 2023: ¥900,000 (Direct Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2021: ¥300,000 (Direct Cost: ¥300,000)
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| Keywords | 光触媒 / photocatalysis / graphitic carbon nitride / mixed metal oxides / heterojunction / hydrogen generation / pollutant degradation / Photocatalysis / multi-metal oxide / CO2 reduction / solar fuels |
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| Outline of Research at the Start |
While treating g-C3N4 by nitrogen plasma, power of plasma treatment will be optimized in the beginning. The optimized plasma treated g-C3N4 shall be used to form the composites with NiMnO3. The ratio of the g-C3N4-NiMnO3 composites will be varied and the best performing photocatalyst will be determined by its performance towards the photocatalytic hydrogen evolution reaction. The stability of the photocatalyst will be determined by repeatedly recycling it after the use. Active radicals involved in the reaction will be analysed and reaction pathway for the heterojunction will be proposed.
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| Outline of Annual Research Achievements |
CO2排出量の高い鉄鋼プロセスから生ずるスラグから合成可能なCaFe2O4とメタルフリー光触媒として注目を集めているg-C3N4の複合体により光触媒を合成し、複合化の方法や助触媒Ptの担持方法を工夫して可視光照射のもとで起こる有害有機物の分解や水素生成に応用し、窒化炭素単独の数倍の効率に向上させたことである。CaFe2O4とg-C3N4との複合体ではTEM像から両結晶の接合を直接観察し、スピン電子共鳴により・O2－が光触媒反応の主要ラジカルであること、2種の物質の接合界面を介してZスキーム機構により電子励起が起こっていることを明らかにした。ciprofloxacin および phenol光触媒反応において、二金属酸化物単独ではほとんど分解が起きないにもかかわらず、g-C3N4を複合化させると、g-C3N4単独よりも分解効率を促進した。
類似試料として、CuCo2O4とg-C3N4との複合体も検討し、Pt担持方法として化学還元法、光化学還元法を比較した。後者ではg-C3N4単独より20%増のH2生成効率を示した。この裏付けとして、光化学還元法の方がEXAFS法に依るPt-Pt原子間距離が小さく、TEM観察によるPtナノ粒子サイズが小さいことを挙げている。TEMによる局所的な裏付けだけでなく、より広域情報としてのEXAFSによる裏付けを得たのは初めてである。光化学還元では、光触媒表面に吸着したPt (OH)2Cl42-が光触媒の電子励起が起きている表面で電子授受が行われるため、より強い結合で担持され、より細かいPt粒子が形成されて、高い光触媒効果を生んだものと考えられる。一方、NaBH4による化学還元では、バルク溶液でもPt (OH)2Cl42-の還元が起き、主触媒との接合しないPt(0)ができ、溶液内でクラスターも形成されやすく結果的に光触媒反応の高効率化にはつながらなかった。
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Report
(3 results)
Research Products
(15 results)
