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多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 22KJ0016
Project/Area Number (Other) 21J20594 (2021-2022)
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022)
Section国内
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

中谷 勇希  北海道大学, 大学院総合化学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥3,100,000 (Direct Cost: ¥3,100,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,000,000 (Direct Cost: ¥1,000,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Keywords金属触媒 / 合金 / 表面反応場 / 触媒 / 多元素合金 / ナノ粒子 / クラスター / アルカン脱水素 / エチレンのアセトキシル化
Outline of Research at the Start

金属触媒分野では従来、一・二元系の触媒設計が一般に行われてきたが、これらの触媒は触媒設計の観点からは柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能を飛躍的に向上させることは困難である。そこで本研究では、多元素合金に着目し、表面反応場を高い自由度で精密に制御することで革新的触媒を開発することを目指す。また、未開拓分野である多元素合金触媒の学理構築も行い、金属材料分野におけるブレークスルーとなり得る革新的触媒設計指針を提供することを目標とする。

Outline of Annual Research Achievements

合金触媒は単金属触媒とは異なる幾何学的・電子的特性を有し、特異な触媒性能を示すことが多い。しかしながら、従来の二元系合金での触媒設計は構造的な制約や元素選択の不自由さなどから柔軟性・拡張性に欠けており、触媒性能の飛躍的な向上は困難である。そこで本研究課題では、多元素合金を構築することにより、目的の反応に対して高い精度・自由度で表面反応場を制御することで、従来の触媒系を凌駕する革新的触媒を開発し、このジレンマを打破することを目指した。
令和5年度は「多元素合金を駆使した表面反応場の精密設計と革新的触媒の開発」に関して、(1) 多元素合金によるMCH脱水素、(2) 合金クラスター触媒によるプロパン脱水素の2点の主な成果を得ることができた。これら成果に関しては 現在論文投稿準備中である。
従来の二元系合金ナノ粒子とは異なり、多元素化およびクラスター化によって、幾何学的・電子的に特異な構造を構築することに成功した。MCH脱水素およびプロパン脱水素の2つの反応系でそれぞれ、開発した触媒の性能は従来触媒をはるかに凌ぐ優れた触媒性能を示した。令和5年度は学理構築のため、開発した触媒の詳細な構造解析、反応解析、速度論的検討、理論計算をメインに行った。
研究期間全体を通じて、(1)高効率なプロパン脱水素触媒としてのハイエントロピー金属間化合物ナノ粒子の開発、(2)高効率なプロパン脱水素触媒としての合金クラスターの開発、(3)MCH脱水素に有効な多元素合金ナノ粒子の開発、(4)エチレンのアセトキシル化に有効なPd-Au-Cx構造の発見とAuおよびCxの役割の解明など、様々な発見および学理の構築に成功した。本研究課題で開発された合金触媒およびその触媒設計指針は今後の様々な展開が期待される。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (20 results)

All 2023 2022 2021

All Journal Article (11 results) (of which Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Journal Article] Catalysis of Alloys: Classification, Principles, and Design for a Variety of Materials and Reactions2023

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Chemical Reviews

      Volume: 123 Issue: 9 Pages: 5859-5947

    • DOI

      10.1021/acs.chemrev.2c00356

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Interstitial Carbon Dopant in Palladium-Gold Alloy Boosting the Catalytic Performance in Vinyl Acetate Monomer Synthesis2023

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Shi Ruikun、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 145 Issue: 5 Pages: 2985-2998

    • DOI

      10.1021/jacs.2c11481

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Surface Engineering of Titania Boosts Electroassisted Propane Dehydrogenation at Low Temperature2023

    • Author(s)
      Zhang Jianshuo、Nakaya Yuki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 18

    • DOI

      10.1002/anie.202300744

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High-Entropy Intermetallics Serve Ultrastable Single-Atom Pt for Propane Dehydrogenation2022

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Hayashida Eigo、Asakura Hiroyuki、Takakusagi Satoru、Yasumura Shunsaku、Shimizu Ken-ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 144 Issue: 35 Pages: 15944-15953

    • DOI

      10.1021/jacs.2c01200

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nickel‐Based High‐Entropy Intermetallic as a Highly Active and Selective Catalyst for Acetylene Semihydrogenation2022

    • Author(s)
      Ma Jiamin、Xing Feilong、Nakaya Yuki、Shimizu Ken‐ichi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 61 Issue: 27

    • DOI

      10.1002/anie.202200889

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synergistic effects of Ni-Fe alloy catalysts on dry reforming of methane at low temperatures in an electric field2022

    • Author(s)
      Motomura Ayaka、Nakaya Yuki、Sampson Clarence、Higo Takuma、Torimoto Maki、Tsuneki Hideaki、Furukawa Shinya、Sekine Yasushi
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 12 Issue: 44 Pages: 28359-28363

    • DOI

      10.1039/d2ra05946k

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • Author(s)
      Feilong Xing, Yuki Nakaya, Shunsaku Yasumura, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      Nature Catalysis

      Volume: 5 Issue: 1 Pages: 55-65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tailoring Single‐Atom Platinum for Selective and Stable Catalysts in Propane Dehydrogenation2022

    • Author(s)
      Nakaya Yuki、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      ChemPlusChem

      Volume: 87 Issue: 4

    • DOI

      10.1002/cplu.202100560

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Doubly Decorated Platinum-Gallium Intermetallics as Stable Catalysts for Propane Dehydrogenation2021

    • Author(s)
      Yuki Nakaya, Feilong Xing, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60 Issue: 36 Pages: 19715-19719

    • DOI

      10.1002/anie.202107210

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Co<sub>2</sub>FeGe Heusler alloy nanoparticles and catalysis for selective hydrogenation of propyne2021

    • Author(s)
      Kojima Takayuki、Nakaya Yuki、Ham Hyungwon、Kameoka Satoshi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Issue: 29 Pages: 18074-18079

    • DOI

      10.1039/d1ra02884g

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Hydrosilylation of carbonyls over electron-enriched Ni sites of intermetallic compound Ni3Ga heterogeneous catalyst2021

    • Author(s)
      Takayama Tomoaki、Kariya Rio、Nakaya Yuki、Furukawa Shinya、Yamazoe Seiji、Komatsu Takayuki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: - Issue: 35 Pages: 4239-4242

    • DOI

      10.1039/d0cc07916b

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2 ~AuおよびKOAcの役割の解明~2023

    • Author(s)
      中谷 勇希
    • Organizer
      第19回触媒化学ワークショップ静岡
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2 ~AuおよびKOAcの役割の解明~2023

    • Author(s)
      中谷 勇希
    • Organizer
      SPring-8シンポジウム2023
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 酢酸ビニルモノマー合成触媒KOAc/Pd-Au/SiO2におけるAuおよびKOAcの役割の解明2023

    • Author(s)
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • Organizer
      触媒学会第131回触媒討論会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] ハイエントロピー金属間化合物中の孤立Ptサイトを用いた超高耐久プロパン脱水素触媒の開発2022

    • Author(s)
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • Organizer
      触媒学会第130回触媒討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Pb-Caにより二重修飾されたPtGa金属間化合物中の電子豊富な孤立Ptサイトを用いた高選択・高耐久なプロパン脱水素2022

    • Author(s)
      中谷勇希、清水研一、古川森也
    • Organizer
      触媒学会若手会 第42回夏の研修会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] ハイエントロピー金属間化合物触媒を用いた高効率プロパン脱水素~;合金構造・触媒性能の解明~2022

    • Author(s)
      中谷勇希
    • Organizer
      SPring-8シンポジウム2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Electron-enriched Single-atom Pt in Pb-Ca-decorated PtGa Intermetallic as a Selective and Stable Catalyst for Propane Dehydrogenation2022

    • Author(s)
      Y. Nakaya, K. Shimizu, S. Furukawa
    • Organizer
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electron-enriched Single-atom Pt in Pb-Ca-decorated PtGa Intermetallics as a Selective and Stable Catalyst for Propane Dehydrogenation2022

    • Author(s)
      Y. Nakaya, K. Shimizu, S. Furukawa
    • Organizer
      Post Symposium of TOCAT9
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Patent(Industrial Property Rights)] PCT出願2022

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Filing Date
      2022
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Overseas

URL: 

Published: 2021-05-27   Modified: 2024-12-25  

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