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プラズマ照射で空気と水から酸化剤を生み出す触媒フリーのバイオマス高付加価値化技術

Research Project

Project/Area Number 22KJ0165
Project/Area Number (Other) 21J20064 (2021-2022)
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022)
Section国内
Review Section Basic Section 27020:Chemical reaction and process system engineering-related
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

千田 勤  東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2023: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2022: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Keywords活性酸素種 / 大気圧プラズマ / 選択的酸化 / フロー型反応器 / 速度論モデル / 低温大気圧プラズマ / 選択酸化
Outline of Research at the Start

本研究では、プラズマ照射で水と溶存空気から目的の活性酸素種(酸化剤)を作り出し、これを用いてグリセリンの選択的酸化を進行させる。
そして、温和な条件、触媒フリーで選択的酸化を進行させるための方法論の構築に取り組む。ここでは、以下の3項目に取り組む。
(1)プラズマ照射器を取り付けた回分反応器の作製と活性種の生成・消滅挙動の定量的な把握
(2)グリセリンの酸化挙動に及ぼすプラズマ照射の影響評価
(3)目的の活性酸素種を利用できるフロー型反応器の設計・製作と反応選択性の評価

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、プラズマ照射で水と溶存空気から目的の活性酸素種を作り出し、これを用いてグリセリンの選択的酸化を進行させる。そして、温和な条件、触媒フリーの選択的酸化を進行させるための方法論の構築に取り組む。
昨年度までに、バッチ型反応器を開発、グリセリン水溶液にプラズマを照射し、溶液pHの制御でAuやPtなど種々の貴金属触媒による選択的酸化が進行することを明らかにした。さらに、活性酸素種生成とグリセリン酸化のメカニズムを考慮した数学モデルを構築、各操作条件で観察された特異的な挙動を表現し、それぞれのメカニズムを実験と理論の両面で解明した。一方、バッチ型反応器では、系内に種々の活性酸素種が混在し、それらが経時的に生成、消滅するため、目的の活性酸素種の利用効率は低いと考えられる。
本年度は、目的の活性酸素種の濃度分布の空間的制御と、その利用効率の向上を目的とし、「項目③目的の活性酸素種を利用できるフロー型反応器の設計・製作と反応選択性の評価」に取り組んだ。フロー型反応器は、原料供給ポンプ、プラズマ照射部、反応器部、サンプル回収部で構成される。原料としてアルカリ性のグリセリン水溶液を供給する形で試運転したところ、反応器部だけでなく全流路内の原料溶液に通電し、運転できなかった。これは、プラズマ照射部において、バッチ型反応器で用いてきた原料溶液がプラズマ発生回路の一部となる放電型の照射ノズルを用いたためと考えられた。そこで、予め発生させたプラズマを噴射するジェット型の照射ノズルに改良したところ、通電が解消し運転可能なフロー型反応器を構築できた。反応器からの流出サンプルを分析した結果、目的のグリセリン酸が観察され、選択的酸化の進行を確認した。さらに、定常状態でのグリセリン酸の選択率はバッチ型反応器の場合より増加し、本フロー型反応器がプラズマ照射による選択的酸化に対して有効であることを実証した。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2024 2023 2022 2021

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 4 results)

  • [Journal Article] Application of nonthermal atmospheric-pressure plasma irradiation as a new method for noncatalytic liquid-phase selective oxidation of polyhydric alcohols2024

    • Author(s)
      T. Chida,K. Hiromori,N. Shibasaki-Kitakawa,S. Sasaki,T. Kaneko,and A. Takahashi
    • Journal Title

      Plasma Processes and Polymers

      Volume: 21 Issue: 4 Pages: 2300163-2300163

    • DOI

      10.1002/ppap.202300163

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Comprehensive Study on Kinetic Modeling of Liquid-Phase Selective Oxidation Using Au-Supported Catalysts for Efficient Production of Value-Added Chemicals from Glycerol2023

    • Author(s)
      Tsutomu Chida、Kousuke Hiromori、Naomi Shibasaki-Kitakawa、Naoki Mimura、Aritomo Yamaguchi、Atsushi Takahashi
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 62 Issue: 18 Pages: 6932-6942

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.3c00336

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマを用いた無触媒選択酸化によるポリオールの高付加価値化2023

    • Author(s)
      中垣友哉,千田勤, 廣森浩祐, 北川尚美, 佐々木渉太, 高橋厚
    • Organizer
      第12回 JACI/GSCシンポジウム
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマ照射からの活性酸素種を利用した選択酸化に関する基礎的研究2023

    • Author(s)
      中垣 友哉, 千田 勤, 廣森 浩祐, 北川 尚美, 佐々木 渉太, 高橋 厚
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマを用いた触媒フリーの選択酸化反応場の設計2023

    • Author(s)
      千田 勤, 廣森 浩祐, 北川 尚美, 高橋 厚
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Non-catalytic selective oxidation of glycerol under mild condition by low-temperature atmospheric pressure plasma irradiation2023

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Yuya Nakagaki, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Shota Sasaki, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      2023 AOCS Annual Meeting & Expo
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 大気圧非平衡プラズマ照射によるグリセリンの無触媒液相選択酸化2023

    • Author(s)
      中垣友哉、千田勤、廣森浩祐、北川尚美、佐々木渉太、高橋厚
    • Organizer
      第25回化学工学会学生発表会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 低温大気圧プラズマ照射を利用した常温下でのグリセリン選択酸化2023

    • Author(s)
      千田勤、中垣友哉、廣森浩祐、北川尚美、佐々木渉太、高橋厚
    • Organizer
      化学工学会第88年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Process design for efficient production from glycerol into high-value chemicals2022

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Naoki Mimura, Aritomo Yamaguchi, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      2022 AOCS Annual Meeting & Expo
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Control of selective oxidation of biomass by kinetic model incorporating multiple active sites and key reactive oxygen species2022

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Naoki Mimura, Aritomo Yamaguchi, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      TOCAT9
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 廃グリセリンの高付加価値化を目指した選択的酸化プロセスの設計2021

    • Author(s)
      千田勤、廣森浩祐、北川尚美、三村直樹、山口有朋、高橋厚
    • Organizer
      第10回 JACI/GSCシンポジウム
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Kinetic model for process design of efficient production of high value-chemicals from glycerol2021

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Naoki Mimura, Aritomo Yamaguchi, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      2021 AOCS Annual Meeting & Expo
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Efficient conversion of waste glycerol into high value-added chemicals by selective oxidation2021

    • Author(s)
      Tsutomu Chida, Kousuke Hiromori, Naomi Shibasaki-Kitakawa, Naoki Mimura, Aritomo Yamaguchi, Atsushi Takahashi
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-05-27   Modified: 2024-12-25  

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