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金属錯体ナノ空間によるsp3ナノ炭素材料の精密合成と機能開拓

Research Project

Project/Area Number 22KJ0692
Project/Area Number (Other) 21J22553 (2021-2022)
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022)
Section国内
Review Section Basic Section 34010:Inorganic/coordination chemistry-related
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

阿部 真大  東京大学, 大学院新領域創成科学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2023: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2022: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Keywords金属有機構造体 / ラジカル重合 / 架橋 / トポロジー / 二重鎖高分子 / 多孔性金属錯体 / ラダーポリマー
Outline of Research at the Start

二本の高分子鎖が束ねられた二重鎖構造は、生体系では汎用的なモチーフとして用いられる一方、その特異的な構造ゆえ合成は難しく、汎用的な手法は未だ報告されていない。本研究では二重鎖高分子のより簡便な合成手法の確立に向け、多孔性金属錯体の一次元ナノ細孔を用いて架橋重合を制御した。細孔内部で重合を行うと、モノマーの配置や運動が空間的に拘束されるため、細孔内部でのみポリマーが架橋され二重鎖高分子が得られた。本手法により市販のビニルモノマーからも二重鎖高分子を合成することに成功した。続いて、生成物の溶液および固体物性を各種測定を用いて解析し、二重鎖構造に基づく特有の物性が発現することを示した。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、生体系では汎用的なモチーフとして用いられている二本の高分子鎖が平行に束ねられた二重鎖高分子の、簡便な合成手法の開発と物性評価を目的としている。昨年度までに、多孔性金属錯体(Metal-Organic Frameworks, MOF)が有する一次元のナノ細孔を鋳型として用いることで、市販のビニルモノマーから二重鎖高分子が得られることを明らかとし、さらに従来合成困難であった二重鎖ビニル高分子の物性を解析することで、二重鎖構造が物性に与える影響を評価することに成功した。しかし、合成手法上の制約により導入できる官能基の種類が限られ、二重鎖高分子を基にした機能性材料の構築は妨げられていた。本年度では容易に修飾可能な反応性の高い部位を有するモノマーを用いて二重鎖高分子を合成し、合成後に高分子鎖を修飾することで多様な二重鎖高分子を得ることを目指した。1,1,1,3,3,3-ヘキサフルオロイソプロピルアクリレート (HFIPA) は、フッ素の強い電子吸引能により反応性が高められたカルボニル基を有し、HFIPAからなるポリマーは温和な条件下で多様な官能基と側鎖を有する二重鎖ポリアクリレート、ポリアクリルアミドへ変換できる。HFIPAのMOFの細孔内での架橋重合により二重鎖のHFIPA高分子 (DPHFIPA) を合成した。なお、疎水性のフルオロ側鎖により反応および単離過程でのHFIPAユニットの加水分解は抑制されていた。続いて、各種アルコールやアミンを添加することでDPHFIPAの側鎖を変換することに成功した。二重鎖高分子の物性は側鎖の構造に応じて変化し、温度応答性などの機能を発現させることにも成功した。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2023 2022

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results)

  • [Journal Article] Fabrication of Double-Stranded Vinyl Polymers Mediated by Coordination Nanochannels2023

    • Author(s)
      Abe Masahiro、Kametani Yuki、Uemura Takashi
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 145 Issue: 4 Pages: 2448-2454

    • DOI

      10.1021/jacs.2c11723

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Creation of Double-stranded Vinyl Polymers via Controlled Crosslinking Reaction in Coordination Nanochannels2023

    • Author(s)
      Masahiro Abe, Yuki Kametani, Takashi Uemura
    • Organizer
      The 13th SPSJ International Polymer Conference
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Double-stranded vinyl polymers constructed in coordination nanochannels2023

    • Author(s)
      Masahiro Abe, Yuki Kametani, Takashi Uemura
    • Organizer
      錯体化学会 第73回討論会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Synthesis of double-stranded polymers via controlled crosslinking reaction in coordination nanospaces2023

    • Author(s)
      阿部真大, 森智仁, 亀谷優樹, 植村卓史
    • Organizer
      日本化学会第103春季年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] MOF細孔での架橋重合による二重鎖ビニルポリマーの合成2022

    • Author(s)
      亀谷優樹, 阿部真大, 植村卓史
    • Organizer
      第71回高分子討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] MOFナノ空間内での二重鎖ビニル高分子の 合成2022

    • Author(s)
      阿部真大, 亀谷優樹, 植村卓史
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ
    • Related Report
      2022 Annual Research Report

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Published: 2021-05-27   Modified: 2024-12-25  

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