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アルカンの脱水素カップリングにおける水素の逆スピルオーバーを利用した触媒系の設計

Research Project

Project/Area Number 22KJ1288
Project/Area Number (Other) 21J22878 (2021-2022)
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeMulti-year Fund (2023)
Single-year Grants (2021-2022)
Section国内
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

高畠 萌  東京工業大学, 物質理工学院, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2023-03-08 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥2,200,000 (Direct Cost: ¥2,200,000)
Fiscal Year 2023: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2022: ¥700,000 (Direct Cost: ¥700,000)
Fiscal Year 2021: ¥800,000 (Direct Cost: ¥800,000)
Keywordsアルカン / 求核剤 / 脱水素カップリング / 白金 / 固体酸 / ベンゼン
Outline of Research at the Start

アルカンの有用物質への転換は非常に重要であるとされていることから、本研究ではアルカンの脱水素カップリング、特にアルカンとベンゼンの脱水素カップリングを選択的に進行させる触媒の開発を目的とした。脱水素カップリングは水素の再結合のステップが鍵であり、一つの活性点で生成した水素原子が別の活性点で再結合するという水素の逆スピルオーバー現象が応用できると考えられる。この現象を利用した、高効率で目的生成物を得る触媒の開発及び触媒の構造解析を行う。また、資源的に豊富であり有効活用が期待されるメタン等の低級アルカンの利用や、精密有機合成へ向けて種々の求核剤へのアルカンによるアルキル基導入反応へと展開していく。

Outline of Annual Research Achievements

アルカンの有用物質への直接転換は資源の有効利用等の点から非常に重要であるとされている。本研究では、アルカンとベンゼン等の求核剤との脱水素カップリングによるアルキル基の直接導入を目的とした。脱水素カップリングは水素の再結合のステップが鍵の一つであり、一つの活性点で生成した水素原子が別の活性点で再結合するという水素の逆スピルオーバー現象が応用できると考え、この現象を利用した混合触媒系の開発を現在まで行ってきた。今年度も引き続き、[1] 固体酸と担持金属の混合触媒の様々なアルカンと求核剤の脱水素カップリング反応への適用、[2] 反応前後の触媒構造解析や様々な実験、測定による反応機構の調査、[3] 触媒調製法等の最適化によるより高活性な触媒の探索を試みた。
これまでに高活性であることが分かっている担持白金と固体酸の混合触媒を用いることで、アルカンによる種々の求核剤へのアルキル基の導入が可能であり、本触媒系は幅広い基質適応性を持つことが分かった。
反応前後の触媒構造解析は、XRDやXAFS、TEM等を用いて行い、担持白金の本反応における活性種は0価の粒子でありその粒径が反応活性に影響を与えることがわかった。また、様々な実験や測定等から担持白金は固体酸によるアルキル化反応を促進する効果があることが示唆され、本研究において提案する水素の逆スピルオーバーを利用した反応促進機構であることを強く支持している。
白金粒子の粒径が反応速度に影響を与えることから、触媒調製法及び担体調製法を最適化することで、白金粒子の微粒子化に成功し、反応活性の向上を可能にした。

Report

(3 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (9 results)

All 2024 2023 2022 2021

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results)

  • [Journal Article] Direct alkylation of benzene with branched alkanes using solid acids: Unexpected product selectivity based on the tertiary carbon position2024

    • Author(s)
      Motokura Ken、Nakamura Yukina、Takabatake Moe、Suzuki Kenta、Hasegawa Shingo
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 425 Pages: 114363-114363

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2023.114363

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Pd Nanoparticles on the Outer Surface of Microporous Aluminosilicates for the Direct Alkylation of Benzenes using Alkanes2023

    • Author(s)
      Misaki Satoshi、Ariga-Miwa Hiroko、Ito Takashi U.、Yoshida Takefumi、Hasegawa Shingo、Nakamura Yukina、Tokutake Shunta、Takabatake Moe、Shimomura Koichiro、Chun Wang-Jae、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 18 Pages: 12281-12287

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02309

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Montmorillonite-based heterogeneous catalysts for efficient organic reactions2022

    • Author(s)
      Takabatake Moe、Motokura Ken
    • Journal Title

      Nano Express

      Volume: 3 Issue: 1 Pages: 014004-014004

    • DOI

      10.1088/2632-959x/ac5ac3

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 担持金属-固体酸混合触媒系によるアルカンとベンゼンの脱水素カップリング反応2022

    • Author(s)
      〇高畠 萌, 美崎 慧, 南保 雅之, 田 旺帝, 眞中 雄一, 本倉 健
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会 (2022)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] XAFS analysis of supported Pd and Pt catalyst for dehydrogenative coupling of benzene and alkane with solid acid co-catalyst2021

    • Author(s)
      〇Moe Takabatake, Wang-Jae Chun, Yuichi Manaka, Ken Motokura
    • Organizer
      XAFS 2021 Virtual
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 粒子間水素移動によって加速されるアルカンとベンゼンの脱水素カップリング反応2021

    • Author(s)
      〇高畠 萌
    • Organizer
      触媒学会若手会 第41回夏の研修会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 担持Pt-固体酸混合触媒を用いるアルカンによるベンゼンのアルキル化反応2021

    • Author(s)
      〇高畠 萌, 美崎 慧, 田 旺帝, 眞中 雄一, 本倉 健
    • Organizer
      第128回触媒討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 担持白金触媒と固体酸触媒の混合系によるアルカンを用いるベンゼンのアルキル化反応2021

    • Author(s)
      〇高畠 萌, 美崎 慧, 田 旺帝, 眞中 雄一, 本倉 健
    • Organizer
      第11回CSJ化学フェスタ2021
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Dehydrogenative coupling of alkane and benzene accelerated by interparticle hydrogen transfer2021

    • Author(s)
      〇Moe Takabatake, Masayuki Nambo, Yuichi Manaka, Ken Motokura
    • Organizer
      18th Japan-Korea Symposium on Catalysis (18JKSC)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-05-27   Modified: 2024-12-25  

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