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Principle and practice of catalytic decarbonization process constructed by converting industrial GHG to solid carbon and green resources

Research Project

Project/Area Number 23H00530
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Allocation TypeSingle-year Grants
Section一般
Review Section Medium-sized Section 64:Environmental conservation measure and related fields
Research InstitutionShizuoka University

Principal Investigator

福原 長寿  静岡大学, 工学部, 教授 (30199260)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 河野 芳海  静岡大学, 工学部, 准教授 (50334959)
孔 昌一  静岡大学, 創造科学技術大学院, 教授 (60334637)
立川 雄也  九州大学, 工学研究院, 准教授 (70587857)
渡部 綾  静岡大学, 工学部, 准教授 (80548884)
小倉 鉄平  関西学院大学, 工学部, 教授 (90552000)
Project Period (FY) 2023-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥47,450,000 (Direct Cost: ¥36,500,000、Indirect Cost: ¥10,950,000)
Fiscal Year 2025: ¥12,740,000 (Direct Cost: ¥9,800,000、Indirect Cost: ¥2,940,000)
Fiscal Year 2024: ¥14,560,000 (Direct Cost: ¥11,200,000、Indirect Cost: ¥3,360,000)
Fiscal Year 2023: ¥20,150,000 (Direct Cost: ¥15,500,000、Indirect Cost: ¥4,650,000)
Keywordsメタネーション / ドライリフォーミング / 構造体触媒システム / 固体炭素捕集 / CO2資源化 / グリーンハウスガス / CO2処理 / メタン化反応 / オートメタネーション / 構造体触媒 / ドライ改質反応 / 固体炭素 / 合成ガス
Outline of Research at the Start

本研究では、温室効果ガス(GHG)であるCO2を触媒材料により化学変換し、その削減と資源化を図るCCU型触媒プロセスを構築する。具体的には、プロセス排出のCO2ガス(CO2+空気成分、CO2の分離・濃縮なし)からメタン化反応でCH4を製造し、製造CH4をCO2とのドライ改質反応で合成ガス(CO+H2)へと変換する。そして、この合成ガスから固体炭素を捕集しつつ、フィッシャー・トロプシュ(FT)反応でグリーン系炭化水素資源を製造する触媒プロセスを構築する。いずれの触媒変換システムも、原料の大量処理と熱エネルギーの効率的な制御を実現する構造体触媒システムで構築することを基本としている。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、産業プロセス排ガス中のCO2を構造体触媒システムによって処理し、燃料となるCH4やC1化学産業の原料となる合成ガスを製造すること、また合成ガスから固体炭素を連続的に捕集する触媒反応プロセスを構築する。COP26で我国が宣言した、CO2の削減値目標に貢献する触媒プロセスの開拓が目的である。今年度の研究推進から以下の成果が得られた。
1.実排出CO2ガスの濃度変化を考慮したメタン化反応におけるCO2濃度と反応特性との関係を調査したところ、構築システムは低濃度から高濃度にわたって安定な高い変換特性を示した。O2共存も変換特性にプラス効果を与えた。実理面での重要な知見が得られた。
2.構造体触媒の機能性アップを検討し、構造体基材の工夫によってかなりのパワーアップを図ることができた。この技術的な知見はこれまでの触媒化学の反応促進法に新たな概念を加えるものであり、学理の開拓につながった。
3.メタン化反応とドライ改質反応に対して高い反応性を示すハイパワーな構造体触媒が開発できた。原料ガス処理量が、メタン化反応で1~10 L/min、ドライ改質で0.5~1L/minの高速供給でも高い触媒機能性を示した。
4.固体C捕集場のプロセス強化について検討し、捕集システムに工夫を施すことでCOP会議の2030年約束草案値をクリアする捕集率を得ることができた。また、捕集用構造体触媒はリサイクル可能であり、捕集率も比較的安定していた。
5.プロセスのエクセルギー評価から、構築した連結型触媒プロセスは産業プロセス排出CO2ガスの大量処理とその資源化において有効であり、社会実装性があるものと判断された。また、圧力損失と熱エネルギー交換の観点から、触媒充填型システムでは本研究のような連結型反応プロセスの構築は不可能であることが判明した。構造体触媒システムの大きな利点と判断された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

対象とする連結型プロセスの各反応工程における機能性が当初予定値よりも向上することができた。特に、固体炭素の捕集工程ではCOP会議の約束草案値(2030年の目標値46%)以上の捕集率を達成することができた。

Strategy for Future Research Activity

これまでに構築した、メタン化反応+ドライ改質反応+固体C捕集の連結型触媒反応プロセスの各反応工程に係わるプロセス強化を図る。そのために、以下の項目について研究推進を図る。
1.メタン化反応(第一段階)で使用するH2量を削減することを目的に、H2濃度の変化(両論数を基準)がメタン変換特性に及ぼす影響を調査する。加えて、この変化が全体プロセスに及ぼす影響を検討する。
2.第一段階での操作条件の変化がドライ改質特性(第二段階)に及ぼす影響を調査する。構造体触媒の改質特性はもとより、触媒寿命、炭素析出耐性の観点を中心に、物性情報も集積して学理的な理論面から検討する。
3.固体C捕集プロセス(第三段階)について、上記の反応ガス濃度の条件変化が捕集状況に及ぼす影響を調査する。また、捕集Cの物性測定を行ない、その電子材などへの利用について検討する。
4.本プロセス内の各反応場で使用する構造体触媒システムの利点について、数値シミュレーションによる検討を中心に、通常の触媒充填システムと比較した学理的な調査を実施する。
5.1~4の結果をもとに、産業プロセス排出CO2ガスを処理する連結型反応プロセスのさらなるブラシュアップを図る。また、熱力学的な指標値(エクセルギーなど)によるプロセスの利点や欠点、また社会実装化を図るための課題点などのリストアップを図る。

Report

(2 results)
  • 2023 Comments on the Screening Results   Annual Research Report
  • Research Products

    (21 results)

All 2024 2023

All Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 10 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 1 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (3 results)

  • [Journal Article] Scalable one-step synthesis of reduced graphene oxide: Towards flexible transparent conductive films and active supercapacitor electrodes2024

    • Author(s)
      Yao Fangbo、Li Wenruo、SKS Saravana Karthikeyan、Fukuhara Choji、Badhulika Sushmee、Kong Chang Yi
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 488 Pages: 150828-150828

    • DOI

      10.1016/j.cej.2024.150828

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  • [Journal Article] Effect of H2 S co-feeding on the performance of the Fe/SiO2 catalyst for isomerization and dehydrogenation of C5-monoolefin2024

    • Author(s)
      Karasawa Fumiya、Watanabe Ryo、Verma Priyanka、Miyagi Yuichi、Yamada Hikaru、Miyanari Setsuko、Fukuhara Choji
    • Journal Title

      New Journal of Chemistry

      Volume: 48 Issue: 8 Pages: 3357-3363

    • DOI

      10.1039/d3nj04923j

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  • [Journal Article] Influence of sulfur contamination on ethylene aromatization over a Ga-modified MFI-type zeolite2024

    • Author(s)
      Oshima Kazumasa、Konishi Eriko、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 480 Pages: 148241-148241

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.148241

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  • [Journal Article] Plasmonic Heterojunction Photocatalysts for Hydrogen Generation: A Mini-Review2023

    • Author(s)
      Verma Priyanka、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Energy & Fuels

      Volume: 37 Issue: 23 Pages: 17652-17666

    • DOI

      10.1021/acs.energyfuels.3c02341

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    • Author(s)
      Yao Fangbo、Li Wenruo、Khainunni Shabrina、Ma Jiaojiao、Fukuhara Choji、Kong Chang Yi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 15 Issue: 36 Pages: 42424-42438

    • DOI

      10.1021/acsami.3c05764

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  • [Journal Article] Effect of Ga substitution with Al in ZSM-5 zeolite in methanethiol-to-hydrocarbon conversion2023

    • Author(s)
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Miyake Koji、Nishiyama Norikazu、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 13 Issue: 31 Pages: 21441-21447

    • DOI

      10.1039/d3ra01852k

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  • [Journal Article] Electric-Field-Assisted Catalytic Methanethiol Decomposition Using Pt/CeO2 Catalyst2023

    • Author(s)
      Oshima Kazumasa、Watanabe Ryo、Fukuhara Choji、Kishida Masahiro
    • Journal Title

      Catalysis Letters

      Volume: 154 Issue: 4 Pages: 1398-1403

    • DOI

      10.1007/s10562-023-04416-w

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    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Ethylene Production via Thermal Coupling of Methanethiol2023

    • Author(s)
      Watanabe Ryo、Oba Natsu、Kakuno Itsuki、Smith Suchada、Oshima Kazumasa、Kishida Masahiro、Verma Priyanka、Fukuhara Choji
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Issue: 8 Pages: 661-664

    • DOI

      10.1246/cl.230228

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  • [Journal Article] Performance Intensification of CO2 Methanation by Co-Feeding Oxygen Over Various Ru-Based Catalysts2023

    • Author(s)
      Fukuhara Choji、Hirata Nozomu、Ozaki Ren、Watanabe Ryo
    • Journal Title

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      Volume: 56 Issue: 1 Pages: 1-12

    • DOI

      10.1080/00219592.2023.2194327

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      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Synthesis of 2,5-dimethylhexene by isobutene dimerization with H2S co-feeding2023

    • Author(s)
      Ryo Watanabe, Riku Tanikawa, Arisa Kurosaki, Kazumasa Oshima, Masahiro Kishida, Priyanka Verma, Choji Fukuhara
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 13 Issue: 21 Pages: 14097-14101

    • DOI

      10.1039/d3ra01324c

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    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] AuxPdy‐based Heterogeneous Nanocatalysts for Plasmon‐mediated Enhanced Catalysis under Visible Light Irradiation2023

    • Author(s)
      Verma Priyanka, Mhembere Panashe M., Tallone Paolo, Manzoli Maela, Cerrato Giuseppina, Watanabe Ryo, Fukuhara Choji, Raja Robert, Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ChemNanoMat

      Volume: 00 Issue: 6 Pages: 1-9

    • DOI

      10.1002/cnma.202300053

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    • Author(s)
      Choji Fukuhara, Hiroshi Akama et al.
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  • [Presentation] Innovative Catalytic Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

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      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
    • Organizer
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Innovative Chemical Reaction System Contributing to Reduce and Utilize Greenhouse Gas (GHG)2023

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      Choji Fukuhara, Hiroto Niki et al.
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      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
    • Organizer
      27th International Symposium of Chemical Reaction Engineering
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      Choji Fukuhara, Ryo Watanabe et al.
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      11th World Congress of Chemical Engineering
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      Ryo Watanabe, Choji Fukuhara et al.
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      11th World Congress of Chemical Engineering
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  • [Book] メタンと二酸化炭素 ~ その触媒的化学変換技術の現状と展望 ~2023

    • Author(s)
      福原長寿
    • Total Pages
      442
    • Publisher
      シーエムシー・リサーチ
    • ISBN
      9784910581361
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  • [Patent(Industrial Property Rights)] 気固触媒反応により化合物を製造する方法,及び反応装置2024

    • Inventor(s)
      福原長寿,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Holder
      福原長寿,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2024-030222
    • Filing Date
      2024
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    • Inventor(s)
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Holder
      福原長寿,赤間 弘,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2023-091756
    • Filing Date
      2023
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    • Inventor(s)
      福原長寿,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Holder
      福原長寿,渡部 綾
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2023-027464
    • Filing Date
      2023
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      2023 Annual Research Report

URL: 

Published: 2023-04-13   Modified: 2025-04-17  

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