Verification of a proposal of multiple-site/electron excited states in trivalent cobalt oxides
| Project/Area Number |
23K03326
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 13030:Magnetism, superconductivity and strongly correlated systems-related
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| Research Institution | Tokyo University of Science |
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Principal Investigator |
齋藤 智彦 東京理科大学, 先進工学部物理工学科, 教授 (30311129)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小林 義彦 東京医科大学, 医学部, 講師 (60293122)
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| Project Period (FY) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
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| Keywords | コバルト酸化物 / 角度分解光電子分光 / 電子構造 / スピンクロスオーバー / コンプトン散乱 / 低スピン / 高スピン / 光電子分光 / バンド構造 |
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| Outline of Research at the Start |
ペロブスカイト型Co酸化物LaCoO3で観測される100 K付近での磁化率の急上昇は、単純な低スピン高スピン転移では説明できず、50年以上未解明である。この起源を電子構造の観点から明らかにし、Co酸化物全体のスピン状態の電子構造的起源についての学理を構築することを目標とする。そのために、LaCoO3と姉妹物質RCoO3（R=希土類）さらには高スピン物質Sr2CoMO6（M=Sb, Nb, Ta）の、硬X線光電子分光や軟X線角度分解光電子分光測定を実施し、その結果を、本グループで開発中の、第一原理バンド計算に基づく光電子分光スペクトル解析プログラムで解析し、電子構造の知見を得る。
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1) 軟X線角度分解光電子分光（SX-ARPES）によるペロブスカイト型Co酸化物LaCoO3の電子構造研究：我々はここ数年来LaCoO3のARPES測定に挑戦してきており、これまでに、ある程度のバンド分散は観測できたが、結晶方位が同定できず、ARPES測定としては失敗であった。しかし今回、結晶方位を正確に定めた試料で、室温における擬似立方晶<100>面の劈開面について、世界に先駆けてLaCoO3のARPESスペクトルを測定することに成功した。ただしこの実験では、低温スペクトルの測定はチャージアップのために成功しなかった。そこで、2回目の実験では、チャージアップを防ぐために降温を110 Kまでに制限し、室温300 Kと110 Kのスペクトルの比較を試みた。110 Kにおいても完全にチャージアップを防ぐことはできなかったが、チャージアップの効果を0.1 eV程度の僅かなエネルギーシフトのみに抑えることに成功し、世界に先駆けてLaCoO3の低温ARPESスペクトルの測定に成功した。
(2) コンプトン散乱を用いた電子運動量密度測定：PrCoO3における、300Kから800Kでの擬立方晶[100]方向におけるコンプトンプロファイル(Jz(pz))の温度依存性の測定データについて解析と考察を行った。Jz(pz)に大きな変化が観測されたが、運動量空間に大きく広がっていることから、実空間で局在性の強い4f軌道の変化を捉えていると考えられる。一方、500K付近に期待されるCo 3d軌道のスピンクロスオーバーによる変化は観測されなかったため、引き続き解析と考察が必要である。
(3) 第一原理バンド計算に光イオン化断面積と偏光配置を考慮した光電子スペクトル解析プログラムを研究計画通り、実用化した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
LaCoO3の100 Kのスピンクロスオーバーに伴う電子構造変化を説明するモデルの一つに、磁気励起子絶縁体モデルがあるが、励起子絶縁体では温度変化と共にフェルミ準位近傍のバンド構造が特徴的に変化することが知られている。そこでこのモデルの検証、さらには詳細な電子構造の理解のためにはバンド構造を直接測定できるARPES測定が不可欠であるが、これまでARPES測定の成功例は報告されていなかった。
本課題ではこの測定に挑戦し、室温、および最低温とはいかなかったがある程度低温の110 KでのARPES測定に成功した。これは研究計画通りである。また、光電子分光が苦手な室温以上の500 Kのスピンクロスオーバーについては、LaCoO3と比較すべきPrCoO3のコンプトン散乱データについての解析を進めている。
さらに、第一原理バンド計算に光イオン化断面積と偏光配置を考慮した光電子スペクトル解析プログラムを研究計画通り実用化した。
以上の結果から、おおむね順調に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後、光電子分光測定については、LaCoO3の更なる低温ARPES測定のために試料準備の工夫を実施する。また、研究計画に沿って、高スピンCo酸化物については偏光配置依存の硬X線光電子分光（HX-PES）測定を実施する。さらに、第一原理バンド計算に光イオン化断面積（と偏光配置）を考慮した光電子スペクトルシミュレーションを用いて、SX-ARPESおよびHX-PESのデータを第一原理計算と詳細に比較する。
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Report
(1 results)
Research Products
(4 results)
