| Project/Area Number |
23K04577
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 29020:Thin film/surface and interfacial physical properties-related
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
國貞 雄治 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (00591075)
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| Project Period (FY) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
Fiscal Year 2025: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2024: ¥780,000 (Direct Cost: ¥600,000、Indirect Cost: ¥180,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
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| Keywords | 第一原理計算 / サブnm触媒 / グラフェン / 拡散 / 単原子触媒 / 吸着子 / MXene |
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| Outline of Research at the Start |
白金などの貴金属触媒微粒子は，触媒動作環境において拡散・凝集による粗大化や，再分散による微細化を引き起こし，触媒サイズの変化により性能が低下することが報告されている．そこで本研究では，触媒動作環境が金属触媒の挙動に与える影響を解明し，触媒サイズの維持の実現による長寿命な触媒の開発を目的とする．
令和5年度は，様々な触媒担体材料表面上での金属触媒の吸着・拡散特性を触媒動作環境を模擬した第一原理計算を用いて調査し，触媒の脱離・拡散を抑制する担体材料を開発する．
令和6年度および令和7年度は，凝集・再分散までを含めた第一原理計算を行い，触媒サイズの維持を実現する新規触媒担体を開発する．
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和5年度は二次元材料担持サブnm金属触媒の実環境下での触媒ダイナミクスの解明を目指し，触媒担体上での金属触媒の吸着・拡散特性における原子・分子吸着の影響を密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算を用いて調査した．まず，触媒担体として軽元素置換グラフェンに着目した．グラフェンへ置換する軽元素としてB, N, O, Si, P, Sを，金属触媒として白金単原子と白金ダイマーを，金属触媒上の吸着子としてH, H2, O, O2, C, CO, CO2, N, N2, NO, OH, H2Oを取り扱った，まず，白金単原子においては原子や分子が吸着することによって，軽元素置換グラフェン上における吸着エネルギーが減少する場合と増加する場合が存在し，複雑な吸着子依存性が存在することが分かった．いくつかの吸着子においては吸着エネルギーが大きく変化したが，多くの吸着子においてはその変化量は0.5 eV以下であった，また，軽元素置換グラフェン上での白金ダイマーの吸着エネルギーにおいては，原子や分子の吸着によって白金単原子の場合よりも値が大きく変化することが明らかとなった．さらに，白金単原子と白金ダイマーでは吸着子ごとの吸着エネルギーの増減方向が逆転する場合も見られた．同様に，金属触媒の拡散特性に与える影響の吸着子依存性も複雑であった．そのため，吸着子の電気陰性度などのパラメータで結果を簡潔に整理することができず．そのメカニズムの解明には各組合せごとに詳細な電子状態解析が必要であることが分かった．
これらの成果を1件の国内会議にて発表した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
令和5年度は二次元材料担持サブnm金属触媒の実環境下での触媒ダイナミクスの解明を目指し，触媒担体上での金属触媒の吸着・拡散特性における原子・分子吸着の影響を密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算を用いて調査した．触媒担体として軽元素置換グラフェンを取り扱った．グラフェンへ置換する軽元素を6種類，金属触媒を2種類，触媒上の吸着子を12種類取り扱い，系統的に調査を行った．得られた知見は，二次元触媒担体材料上での金属触媒の吸着・拡散特性における原子・分子吸着の影響を解明するためのデータベースとして有用であり，二次元材料担持サブnm金属触媒の長寿命化の実現において非常に重要なものである．また，一部の触媒担体・金属触媒・吸着子の組み合わせにおいては，金属触媒の凝集・再分散特性に関する調査を行った．以上の点から，おおむね順調に進展していると判断した．
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度は二次元材料担持サブnm金属触媒の実環境下での触媒ダイナミクスの解明を目指し，触媒担体上での金属触媒の吸着・拡散特性における原子・分子吸着の影響を密度汎関数理論に基づく第一原理電子状態計算を用いて調査した．令和6年度は，吸着・拡散特性に加え，金属触媒の凝集・再分散を含んだ金属触媒のダイナミクスを取り扱い，様々な環境下における安定な触媒サイズとその決定要因の解明を目指す．また，吸着子に加え，溶媒や電位印加の影響も評価する．
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