Quantum Vibrational Spectra of Hydrogen in Materials by Ab Initio Semiclassical Molecular Dynamics
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23K04670
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
志賀 基之 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究主幹 (40370407)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
Thomsen Bo 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, システム計算科学センター, 研究職 (00834178)
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| Project Period (FY) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,040,000 (Direct Cost: ¥800,000、Indirect Cost: ¥240,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
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| Keywords | 半古典動力学 / 経路積分理論 / 振動スペクトル / 第一原理計算 / 水素 / 分子動力学 / 半古典 |
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| Outline of Research at the Start |
第一原理分子動力学は電子状態計算を行いながら原子の集団運動を追跡するシミュレーションで、これまで知られていなかった物質の微視的振る舞いを続々と解明してきた。しかし、従来法では物質中水素の振る舞いを正確に表すことができなかった。軽い水素原子核は、電子と同じように量子力学の影響をうけ、零点振動やトンネル効果といった量子ゆらぎを示すためである。本研究では、量子ゆらぎを経路積分法で取り入れた新規の半古典論に基づく 「第一原理半古典分子動力学」を提案して、正確な量子振動スペクトル計算法を確立する。また、凝集物質中における水素の量子振動スペクトルを計算して、水素の示す動的量子効果を解明する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
第一原理分子動力学(AIMD) は電子状態計算を行いながら原子の集団運動を追跡するシミュレーションであり、材料物性の理論的理解には欠かせない。しかし、水素の振る舞いについては、原子核を古典的粒子とみなした AIMD では正確に表すことができない。軽い水素原子核は、電子と同じように量子力学の影響をうけ、零点振動やトンネル効果といった「量子ゆらぎ」を示すからである.本研究では、量子ゆらぎを経路積分法で取り入れた新規の半古典論に基づく 「第一原理半古典分子動力学」を提案して、これまで困難だった正確な量子振動スペクトル計算法を確立する。これを用いて， 水、氷、金属中水素、固液界面などの凝集物質系における量子振動スペクトルを計算し、実験や AIMD との対比を通じて、物質中で水素の示す動的量子効果を解明する。
今年度は、広範な第一原理半古典分子動力学シミュレーションを可能とするプログラム開発を進めた。特に中性子散乱スペクトルを計算できるようにして、そのコードを公開した（PIMD ver 6.2.1: https://ccse.jaea.go.jp/software/PIMD/index.en.html）。パラジウム中水素の中性子非弾性散乱スペクトルを有限温度での核量子効果を考慮して計算した（Shiga, Thomsen, Kimizuka, Phys. Rev. B 109, 054303 (2024)）。機械学習を用いて第一原理計算を加速する手法を開発し、これを利用した。計算されたスペクトルは、水素原子の振動励起に対応するピークの位置と強度に関して、実験スペクトルとよく一致した。古典分子動力学法との比較から、中性子非弾性散乱スペクトルにおいて核量子効果が本質的な役割を果たしていることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究は、第一原理半古典分子動力学プログラムの開発と、物質中水素の量子振動スペクトル計算の実行からなる。前者については、非弾性フォノン計算と、中性子散乱スペクトル計算が可能となるコードを公開した。後者については、金属中水素の量子スペクトル計算を実施し、その成果を論文発表に結びつけることができた。そのため、順調に進展していると自己評価した。
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| Strategy for Future Research Activity |
第一原理半古典分子動力学プログラムの開発については、赤外吸収、ラマン散乱スペクトルなど、多様な量子スペクトル解析の実装を予定している。また、大型計算機を利用して、水、氷、金属内部や表面の水素などを対象に、量子振動スペクトルに関する研究を展開していく予定である。入出力データ生成など作業加速のため、研究開発アシスタント（学生アルバイト）を雇う。
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Report
(1 results)
Research Products
(11 results)
