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Development of functional-nanoelectrode which respond in ultrapurewater

Research Project

Project/Area Number 23K04792
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

Allocation TypeMulti-year Fund
Section一般
Review Section Basic Section 34020:Analytical chemistry-related
Research InstitutionSophia University

Principal Investigator

橋本 剛  上智大学, 理工学部, 教授 (20333049)

Project Period (FY) 2023-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
Keywords超分子 / 電気化学 / ホウ酸認識 / シクロデキストリン / エンドトキシン(LPS) / 機能性電極 / 超純水 / 超分子化学
Outline of Research at the Start

「超純水中で微量検出が可能な機能性電極を開発する」ことを目的に,分子間相互作用と金属ナノ粒子の表面効果を組合わせた分子複合体修飾電極の開発を行う。具体的には,ジピコリルアミン金属錯体によるリン酸認識やボロン酸―cis-ジオールのエステル形成による糖認識/ホウ酸認識を利用し,この機能を持つ化合物と電極反応活性金属錯体との相互作用を利用した,修飾型複合体電極を提案する。製薬用水で管理が重要なエンドトキシンや,超純水製造上管理が難しいホウ素をターゲットとして微量成分のその場検出を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究は,①錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明,②エンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発,③金属ナノ粒子修飾電極と組み合わせた分子認識系の開発,の3つの項目について実施する計画でスタートした.このうち,①の「錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明」に関しては,フェニルボロン酸およびルテニウム錯体を修飾した金ナノ粒子について,極低温NMRを中心とした測定により,その磁気的性質を評価し,論文にまとめることが出来た.
②の「エンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発」については,蛍光部位をもつジピコリルアミン型プローブがエンドトキシンに応答してダイマーを形成することが確認され,これを利用したフローインジェクション型の高感度分子認識について論文を報告できた.またホウ酸の分子認識部位を導入したルテニウム錯体については評価を実施したが,予想よりは大きな電気化学応答が得られなかったため,別の系について検討を行った.その結果,フェロセンを包接させたカテコール修飾シクロデキストリン複合体について,カテコールとフェロセンの共役系同士の空間的相互作用に由来されると思われる電流応答が見られたため,これを用いて条件最適化の上ホウ酸との電気化学応答を調べると,大変興味深いホウ酸応答能が得られることが分かった.
今後,①,②については認識メカニズムの解明を中心に研究を進めていき,また,③についても検討を進めていく予定である.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

上記の研究概要で挙げた3つの項目のうち,①の「錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明」に関しては,フェニルボロン酸およびルテニウム錯体を修飾した金ナノ粒子について,極低温NMRを中心とした測定により,その磁気的性質を評価し,論文にまとめることが出来た.
②の「エンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発」については,蛍光部位をもつジピコリルアミン型プローブがエンドトキシンに応答してダイマーを形成することが確認され,これを利用したフローインジェクション型の高感度分子認識について論文を報告できた.またホウ酸の分子認識部位を導入したルテニウム錯体については評価を実施したが,予想よりは大きな電気化学応答が得られなかったため,別の系について検討を行った.その結果,フェロセンを包接させたカテコール修飾シクロデキストリン複合体について,カテコールとフェロセンの共役系同士の空間的相互作用に由来されると思われる電流応答が見られたため,これを用いて条件最適化の上ホウ酸との電気化学応答を調べると,大変興味深いホウ酸応答能が得られることが分かった.

Strategy for Future Research Activity

①の錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明については,中心に金ナノ粒子を用いる系とシクロデキストリンナノゲルを用いる系とを比較することによって,電子が金属コアを導通する電子トンネリングの有無について検証を行う.
②のエンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発については,引き続きフェロセン/カテコール修飾シクロデキストリン包接複合体を用いたホウ酸認識について改良を進めるとともに,その電流増幅あるいはホウ酸認識メカニズムについての解明を行う.またエンドトキシンに応答する蛍光プローブについて分子認識部の構造の最適化を図り,更なる高感度化を目指す.
③の金属ナノ粒子修飾電極と組み合わせた分子認識系の開発に関しては,まずは金属ナノ粒子を介さない修飾電極を開発し,そのLPSに対する認識能を評価していく予定である.

Report

(1 results)
  • 2023 Research-status Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2023 Other

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 3 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 3 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Electron Transfer Channel in the Sugar Recognition System Assembled on Nano Gold Particle2023

    • Author(s)
      Goto Takayuki、Hashimoto Takeshi、Sato Kai、Kitamoto Yukihiro、Hayashita Takashi、Iguchi Satoshi、Sasaki Takahiko、Sari Dita Puspita、Watanabe Isao
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 92 Issue: 12 Pages: 124705-124705

    • DOI

      10.7566/jpsj.92.124705

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical detection of boric acid using gallacetophenonato-(β-diketonato) ruthenium complex in water2023

    • Author(s)
      Sato Kai、Kimoto Hiroshi、Hayashita Takashi、Hashimoto Takeshi
    • Journal Title

      Analytical Sciences

      Volume: 22 Issue: 7 Pages: 3090-3094

    • DOI

      10.1007/s44211-023-00316-6

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Exploring the Potential of Nanogels: From Drug Carriers to Radiopharmaceutical Agents2023

    • Author(s)
      Kubeil Manja、Suzuki Yota、Casulli Maria Antonietta、Kamal Rozy、Hashimoto Takeshi、Bachmann Michael、Hayashita Takashi、Stephan Holger
    • Journal Title

      Advanced Healthcare Materials

      Volume: 13 Issue: 1 Pages: 2301404-2301404

    • DOI

      10.1002/adhm.202301404

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] High-Throughput Analysis of Bacterial Toxic Lipopolysaccharide in Water by Dual-Wavelength Monitoring Using a Ratiometric Fluorescent Chemosensor2023

    • Author(s)
      Kimoto Hiroshi、Takahashi Moeka、Masuko Masakage、Sato Kai、Hirahara Yuya、Iiyama Masamitsu、Suzuki Yota、Hashimoto Takeshi、Hayashita Takashi
    • Journal Title

      Analytical Chemistry

      Volume: 95 Issue: 33 Pages: 12349-12357

    • DOI

      10.1021/acs.analchem.3c01870

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] フェロセン/プロトカテク酸修飾シクロデキストリン複合体の電流値増幅機構を利用したホウ素定量法の開発(PI-20)2023

    • Author(s)
      ○佐藤 海・木本 洋・早下 隆士・橋本 剛
    • Organizer
      第36回日本イオン交換研究発表会, アオーレ長岡, 2023年10月19日~20日(新潟).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 3,4-ジヒドロキシ安息香酸修飾シクロデキストリンとフェロセンから成る新規超分子分析試薬の開発とそれを用いた電気化学的ホウ酸検出(P1-08)2023

    • Author(s)
      ○佐藤 海・木本 洋・早下 隆士・橋本 剛
    • Organizer
      第39回シクロデキストリンシンポジウム, 名古屋国際会議場, 2023年09月20日~21日(愛知).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] シクロデキストリン包接複合体を金ナノ粒子に修飾した電極による電気化学的糖認識(P2-16)2023

    • Author(s)
      ○橋本 剛・篠野 裕通・丹羽 菜々美・早下 隆士
    • Organizer
      第39回シクロデキストリンシンポジウム, 名古屋国際会議場, 2023年09月20日~21日(愛知).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Invited
  • [Presentation] 金ナノ粒子を用いた糖センサーにおける一次元スピン拡散2023

    • Author(s)
      ○後藤 貴行・佐藤 海・橋本 剛・早下 隆士・井口 敏・佐々木 孝彦・Dita Puspita Sari・渡邊 功雄
    • Organizer
      日本物理学会第78回年次大会(2023), 東北大学青葉山キャンパス・川内キャンパス, 2023年09月16日~19日(仙台).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] レシオメトリック型蛍光化学センサーを用いた細菌毒素LPSのハイスループット分析(1D-102)2023

    • Author(s)
      ○木本 洋・高橋 萌香・益子 征景・佐藤 海・平原 裕也・飯山 真充・鈴木 陽太・橋本 剛・早下 隆士
    • Organizer
      日本分析化学会第72年会, 熊本城ホール, 2023年09月13日~15日(熊本).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] フェロセン/ジヒドロキシ安息香酸修飾シクロデキストリン包接複合体による電流値増幅機構を利用した高感度な電気化学的ホウ酸検出手法の開発(P-01)2023

    • Author(s)
      ○佐藤 海・木本 洋・早下 隆士・橋本 剛
    • Organizer
      第28回創剤フォーラム若手研究会, 熊本大学薬学部 宮本記念館, 2023年09月14日(熊本).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Electrochemical Detection of Boric acid Using Ferrocene/Chemically-ModifiedCyclodextrin Supramolecular Complex (A035)2023

    • Author(s)
      Kai Sato, Hiroshi Kimoto, Takashi Hayashita, and Takeshi Hashimoto
    • Organizer
      Royal Society of Chemistry-Tokyo International Conference, Makuhari Messe, September 07-08, 2023 (Chiba).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Lipopolysaccharide Detection in Water by Dual-Wavelength Monitoring Using a Ratiometric Fluorescent Chemosensor (A068)2023

    • Author(s)
      Hiroshi Kimoto, Moeka Takahashi, Masamitsu Iiyama, Yota Suzuki, Takeshi Hahimoto, Takashi Hayashita
    • Organizer
      Royal Society of Chemistry-Tokyo International Conference, Makuhari Messe, September 07-08, 2023 (Chiba).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Electrochemical study of curcumin inclusion using cyclodetrin-based ultra small nanogels (S-17)2023

    • Author(s)
      Ruyu Yan, Maria A Casulli, Takeshi Hahimoto, Takashi Hayashita
    • Organizer
      7th European Cyclodextrin Conference (EUROCD 2023), September 05-08, 2023 (Hungary).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] (β-ジケトナト)ルテニウム錯体/修飾シクロデキストリン複合体の電気化学的分子認識に及ぼす置換基効果 (2B04)2023

    • Author(s)
      ○橋本 剛・田頭 一穂・早下 隆士
    • Organizer
      第20回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム, 東京都立大学南大沢キャンパス, 2023年6月17日~18日(東京).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] NMR and muSR study on sugar recognition system based on gold nano particles (SC5-7)2023

    • Author(s)
      T. Goto, K. Sato, T. Hashimoto, T. Hayashita, A. Endo, K. Matsui, S. Iguchi, T. Sasaki, I. Watanabe
    • Organizer
      International Symposium on Inorganic Environmental Materials (ISIEM2023), Ecole Nationale Sup?rieure de Chimie de Montpellier, June 19-23, 2023 (France).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ルテニウム錯体/シクロデキストリン/金ナノ粒子複合体電極による電気化学的糖認識 (E2008)2023

    • Author(s)
      ○橋本 剛・篠野 裕通・佐藤 海・早下 隆士
    • Organizer
      第83回分析化学討論会, 富山大学五福キャンパス, 2023年5月20日~21日(富山).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] (β-ジケトナト)ルテニウム錯体を用いた電気化学的ホウ酸検出 (K701-4pm-07)2023

    • Author(s)
      ○佐藤 海・木本 洋・橋本 剛・早下 隆士
    • Organizer
      日本化学会第103回春季年会, 東京理科大学野田キャンパス, 2023年3月22日~25日(千葉).
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Remarks] 研究室WEBサイト:論文発表のページ

    • URL

      http://www.mls.sophia.ac.jp/~analysis/publications.html

    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Remarks] 研究室WEBサイト:学会発表のページ

    • URL

      http://www.mls.sophia.ac.jp/~analysis/presentations.html

    • Related Report
      2023 Research-status Report

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Published: 2023-04-13   Modified: 2024-12-25  

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