| Project/Area Number |
23K04792
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 34020:Analytical chemistry-related
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| Research Institution | Sophia University |
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Principal Investigator |
橋本 剛 上智大学, 理工学部, 教授 (20333049)
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| Project Period (FY) |
2023-04-01 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,690,000 (Direct Cost: ¥1,300,000、Indirect Cost: ¥390,000)
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| Keywords | 超分子 / 電気化学 / ホウ酸認識 / シクロデキストリン / エンドトキシン / LPS / エンドトキシン（LPS） / 機能性電極 / 超純水 / 超分子化学 |
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| Outline of Research at the Start |
「超純水中で微量検出が可能な機能性電極を開発する」ことを目的に，分子間相互作用と金属ナノ粒子の表面効果を組合わせた分子複合体修飾電極の開発を行う。具体的には，ジピコリルアミン金属錯体によるリン酸認識やボロン酸―cis-ジオールのエステル形成による糖認識/ホウ酸認識を利用し，この機能を持つ化合物と電極反応活性金属錯体との相互作用を利用した，修飾型複合体電極を提案する。製薬用水で管理が重要なエンドトキシンや，超純水製造上管理が難しいホウ素をターゲットとして微量成分のその場検出を目指す。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は，①錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明，②エンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発，③金属ナノ粒子修飾電極と組み合わせた分子認識系の開発，の３つの項目について実施する計画でスタートした．このうち，①については昨年度までで一旦目的を達成しているので2024年度は特に進捗はない．
②の「エンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発」について，フェロセンを包接させたカテコール修飾シクロデキストリン複合体を開発し，カテコールとフェロセンの共役系同士の空間的相互作用に由来されると思われる触媒的電流増幅が見られた，このメカニズムについて類似化合物を20種類近く作成した比較実験による解明を行い，そのメカニズムを明らかにしたうえで投稿論文として発表した．さらに，この電流増幅はホウ酸添加により急激に失われ，条件最適化の上ホウ酸検出能をもつ新規な電気化学センサーとして機能し，これについても論文として投稿することができた．エンドトキシンに応答する部位を金基盤に直接修飾した電極を用いたエンドトキシンセンサーについても開発を進めている．③については，金属ナノ粒子ではないが，有機ナノ粒子であるシクロデキストリンナノ粒子を用いたクルクミン認識の系について，電気化学測定結果が分光学的測定結果とおおよそ一致することがわかり，NMRによる包接状況の検討と合わせ，国際共同研究論文として論文掲載に至ることが出来た．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
上記の研究概要で挙げた3つの項目のうち，特に②について，大きな進捗がみられ，国際会議での発表および投稿論文2報にまとめることができた．また③についても国際共同研究として論文にまとめることが出来たため．
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| Strategy for Future Research Activity |
①の錯体修飾金属ナノ粒子の電気化学検出機構の解明については，中心に金ナノ粒子を用いる系とシクロデキストリンナノゲルを用いる系とを比較することにより，電子が金属コアを導通する電子トンネリングの有無について（2024年度できなかった）検証を行う．
②のエンドトキシンあるいはホウ素に応答する分子認識部位の開発については，引き続きフェロセン/カテコール修飾シクロデキストリン包接複合体を用いたホウ酸認識について改良を進めるとともに，この系の更なる応用や固定化電極系への展開を目指す．またエンドトキシンに応答する蛍光プローブについて分子認識部の構造の最適化を図り，更なる再現性の向上と高感度化を目指す．
③の金属ナノ粒子修飾電極と組み合わせた分子認識系の開発に関しては，上記項目と一部重複するが，引き続き金属ナノ粒子を介さない修飾電極を開発し，そのLPSに対する認識能を評価していく予定である．
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