過去30年間で成層圏の大気循環は変化したか？：ハロカーボンの新規測定にもとづく推定

• Project/Area Number: 23K11396
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 63010:Environmental dynamic analysis-related
• Research Institution: National Institute for Environmental Studies
• Principal Investigator: 梅澤 拓 国立研究開発法人国立環境研究所, 地球システム領域, 主任研究員 (00570508)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 森本 真司 東北大学, 理学研究科, 教授 (30270424) ; 菅原 敏 宮城教育大学, 教育学部, 教授 (80282151)
• Project Period (FY): 2023-04-01 – 2026-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000); Fiscal Year 2025: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2023: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
• Keywords: 成層圏 / 空気年齢 / ハロカーボン

Outline of Research at the Start

過去30年間に採取・保存されている成層圏空気のアーカイブ試料のハロカーボン分析を実施する。そのため、個別の試料に合わせて分析システムの最適化や性能評価を行う。その後、アーカイブ試料の分析を進め、数十成分のハロカーボン類について、成層圏での濃度の高度分布と過去30年間の時間変化を明らかにする。得られた測定データのうち、成層圏の大気循環の指標となる「空気年齢」の推定に有用な大気成分を検討し、複数の大気成分にもとづいて空気年齢の時間変化を推定する。既存の推定値とも比較し、個々の大気成分について空気年齢トレーサーとしての有用性を評価する。

Outline of Annual Research Achievements

本研究課題においては、成層圏の大気循環の有用な指標である「空気年齢」の過去30年間の変化を検出するため、保存（アーカイブ）されている成層圏空気試料のハロカーボン濃度の分析を実施することとしている。成層圏のアーカイブ試料は非常に貴重であるため、当該年度においては、過去に分析したハロカーボン濃度にもとづく空気年齢を再評価することで今後のアーカイブ試料の分析計画を再検討した。空気年齢の再計算にあたっては、入力データを更新・新たに入手して、計算に必要な対流圏での濃度トレンドを大気成分別に再整備し、さらに空気年齢の計算プログラムについても二つの言語版で整合性を確認した。このように再計算したハイドロフルオロカーボン（HFC）やパーフルオロカーボン（PFC）濃度にもとづく空気年齢を、従来使われてきた二酸化炭素（CO2）と六フッ化硫黄（SF6）濃度による空気年齢と比較した。その結果、HFC-23やPFC-318、HFC-227eaにもとづく空気年齢がCO2やSF6にもとづく空気年齢と相互に一致した。一方で、PFC-218は空気年齢の計算に十分な分析精度が得られていないことや、成層圏での化学反応による消滅の影響でHFC-134aにもとづく空気年齢が過大評価になるなど、特定の成分については空気年齢の計算に不適切な部分があることも明らかになった。さらに、空気年齢の推定の不確かさについては、分析精度と対流圏の濃度トレンドによる不確かさの寄与をそれぞれ分離して推定した。これにより、今後の成層圏試料の分析にあたって、特にHFC-23については、分析精度を向上させれば空気年齢推定の不確かさを低減できることがわかった。また、対流圏の濃度トレンドを大気成分別に整備した結果、アーカイブされている初期の成層圏試料（1990年頃）については、対流圏データの不足のため空気年齢計算に課題があることもわかった。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初予定していた試料分析については予定よりも遅れているが、既存のデータを用いて空気年齢の計算手法の再検討や今後の分析計画を再検討できたことについては予定を上回る進展だった。

Strategy for Future Research Activity

初年度の検討の結果、特にHFC-23については分析精度の向上が望まれることがわかったため、分析システムの改良や分析条件の最適化を改めて実施する。また、課題が見つかった初期のアーカイブ試料については分析を保留して引き続き検討することとし、比較的新しいアーカイブ試料から分析を進めることにする。