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リチウムイオン伝導性酸化物単結晶の高イオン伝導化と異方性の解明

Research Project

Project/Area Number 23K13823
Research Category

Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Basic Section 36020:Energy-related chemistry
Research InstitutionUniversity of Yamanashi

Principal Investigator

丸山 祐樹  山梨大学, 大学院総合研究部, 助教 (10782469)

Project Period (FY) 2023-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Fiscal Year 2023: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000)
Keywords単結晶 / リチウムイオン伝導体 / 酸化物 / 溶媒移動浮遊帯域溶融法 / イオン伝導異方性 / 結晶成長
Outline of Research at the Start

本研究では、層面内の高いイオン伝導度を利用した高性能かつ安全な全固体リチウムイオン二次電池の開発を目指して、層状構造を有するLixLa(1-x)/3Nb1-yTayO3 の単結晶を、溶媒移動浮遊帯域溶融法により育成し、最適な育成条件を明らかにするとともに、組成制御による結晶中 Li 組成とイオン伝導度との相関を明らかにする。また、Seed 育成により結晶方位のそろった単結晶を育成し、イオン伝導度の異方性を明らかにすることで、イオン伝導度を極限まで高めたリチウムイオン伝導体単結晶を創製する。

Outline of Annual Research Achievements

層状構造を有するダブルペロブスカイト型酸化物の単結晶を溶媒移動浮遊帯域溶融法により育成し、高イオン伝導度を有するリチウムイオン伝導体酸化物単結晶を創製することを目的としている。
今年度は、LixLa(1-x)/3Nb1-yTayO3(LLNT)の単結晶育成について育成条件を検討した。浮遊帯域溶融(FZ)法を用いて育成雰囲気を検討した。その結果、酸素ガス気流中での育成では、溶融帯から気泡が発生し安定して結晶育成を行うことが困難であった。一方で、窒素ガス気流中またはアルゴンガス気流中での育成では、気泡は発生せず安定して溶融帯を保持でき結晶育成が可能となった。また育成速度は5mm/hで安定して結晶育成が行えた。FZ法で育成した結晶の組成分析をした結果、育成結晶中に目的組成とは異なる組成のLa-(Nb,Ta)-O相が析出していることがわかった。このことより、LLNTは、La-(Nb,Ta)-O相と液相に分解溶融することが本研究で初めて明らかになった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

FZ法を用いて育成雰囲気や育成速度について検討し、窒素またはアルゴンガス気流中で5mm/hの速度で結晶育成が安定した。また、育成結晶の組成分析の結果から、LLNTが分解溶融することがわかった。組成均一な結晶を得るためには詳細な溶媒組成の検討が必要である。

Strategy for Future Research Activity

溶媒を用いてFZ法である溶媒移動浮遊帯域溶融法によりLLNTの結晶育成を行う。特に溶媒組成を詳細に検討することにより、組成均一なLLNT単結晶を育成する。育成した結晶のイオン伝導特性を明らかにする

Report

(1 results)
  • 2023 Research-status Report
  • Research Products

    (7 results)

All 2024 2023

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (3 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Traveling solvent floating zone growth and anisotropic ionic conductivity of Li<i><sub>x</sub></i>La<sub>(1−</sub><i><sub>x</sub></i><sub>)/3</sub>TaO<sub>3</sub> single crystals2023

    • Author(s)
      Salma Most. Umme、Maruyama Yuki、Nagao Masanori、Watauchi Satoshi、Munakata Hirokazu、Kanamura Kiyoshi、Tanaka Isao
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 131 Issue: 4 Pages: 72-76

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22110

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2023-04-01
    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Growth and characterization of Li3xLa2/3-xTiO3 single crystals with various Li compositions2023

    • Author(s)
      Yuki Maruyama, Md. Shahajan Ali, Kohei Okanda, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Isao Tanaka
    • Journal Title

      Journal of Solid State Electrochemistry

      Volume: - Issue: 12 Pages: 4457-4463

    • DOI

      10.1007/s10008-023-05739-9

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] TSFZ Growth and Anisotropic Ionic Conductivity of Mg-Doped LiCoO2 Single Crystals2023

    • Author(s)
      M. Riju Khandaker, Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Hirokazu Munakata, Kiyoshi Kanamura, Isao Tanaka
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 23 Issue: 8 Pages: 5699-5704

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.3c00363

    • Related Report
      2023 Research-status Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] LixLa(1-x)/3Nb1-yTayO3 リチウムイオン伝導体の単結晶育成と評価2024

    • Author(s)
      丸山祐樹・鬼丸瑞樹・長尾雅則・綿打敏司・田中功
    • Organizer
      日本セラミックス協会2024年年会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] Li1+xAlxTi2-x(PO4)3単結晶の育成条件の検討2023

    • Author(s)
      大神田康平, 丸山祐樹, 長尾雅則, 綿打敏司, 田中功
    • Organizer
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Presentation] TSFZ法によるLi0.1La0.3Nb0.8Ta0.2O3の単結晶育成と評価2023

    • Author(s)
      鬼丸瑞樹,丸山祐樹,長尾雅則, 綿打敏司,田中功
    • Organizer
      第39回日本セラミックス協会関東支部研究発表会
    • Related Report
      2023 Research-status Report
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 溶媒移動浮遊帯域溶融法による単結晶の製造方法及び単結晶2024

    • Inventor(s)
      丸山祐樹、田中功、M.R. Kandaker、長尾雅則、綿打敏司
    • Industrial Property Rights Holder
      丸山祐樹、田中功、M.R. Kandaker、長尾雅則、綿打敏司
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2024-002004
    • Filing Date
      2024
    • Related Report
      2023 Research-status Report

URL: 

Published: 2023-04-13   Modified: 2024-12-25  

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