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これまでにない先駆的な有機溶剤超ろ過膜法の創製による未来型化学プロセスの実現

Research Project

Project/Area Number 23K17846
Research Category

Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)

Allocation TypeMulti-year Fund
Review Section Medium-sized Section 27:Chemical engineering and related fields
Research InstitutionKobe University

Principal Investigator

松山 秀人  神戸大学, 先端膜工学研究センター, 教授 (50181798)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 中川 敬三  神戸大学, 科学技術イノベーション研究科, 准教授 (60423555)
Project Period (FY) 2023-06-30 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Keywords膜分離 / 有機溶剤超ろ過(OHF) / 有機溶媒逆浸透膜(OSRO膜)膜 / 複合膜 / ナノシート / 耐溶剤性OHF膜 / 有機溶媒分離
Outline of Research at the Start

有機溶剤の分離・濃縮に多用される蒸留法は、多量の熱エネルギーを必要とする極めてエネルギー消費の大きいプロセスである。本研究では、大幅な省エネルギー化を目指して、膜による溶剤-溶剤間の分離を行う新規有機溶剤超ろ過膜法(Organic solvent Hyper Filtration; OHF)の確立を行う。このような溶剤-溶剤分離を可能にするOHF膜はこれまで世の中に無く、これが創製できれば、蒸留法を用いる旧来の化学プロセスを未来型の革新的化学プロセスに変革できる。

Outline of Annual Research Achievements

化学品製造プロセスにおいて有機溶剤の分離・濃縮に多用される蒸留法は、多量の熱エネルギーを必要とする極めてエネルギー消費の大きいプロセスである。本研究では、大幅な省エネルギー化を目指して、直接溶剤-溶剤間の膜分離を行う新規有機溶剤超ろ過膜法(Organic solvent Hyper Filtration; OHF)の創出を行う。OHF膜法では有機溶剤を液体のまま膜を透過させるため、圧倒的な省エネルギーが達成可能であり、蒸留法と比較して、所要エネルギーを1/100以下に削減が可能である。現在、分離緻密層として、新設計の界面重合ポリアミド中に二硫化モリブデン(MoS2)ナノシートを配向させることで溶剤の選択透過性と膜強度の両立を実現させた複合膜の作製を進めている。MoS2ナノシートは層間隔を架橋剤で精密に制御することで有機溶剤の選択透過パスとして用いることができ、分子ふるい効果による有機溶剤の選択分離が可能である。溶剤-溶剤分離を可能にするOHF膜はこれまで世の中に無く、これを創製することで、蒸留法を用いる旧来の化学プロセスを未来型の革新的化学プロセスに変革が可能になると期待される。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

有機溶剤分離活性層として新規設計のポリアミド層中に二硫化モリブデン(MoS2)ナノシートを担持させ、ナノシート層間隔を架橋剤で精密に制御することで、分子ふるい効果による有機溶剤の選択透過パスとして利用する新規OHF膜の作製検討を行った。MoS2ナノシートは非常に新規性の高い材料であるため、まずMoS2ナノシートの調製およびその表面修飾の検討から開始した。MoS2ナノシートは、MoS2バルク結晶へのn-BuLiのインターカレーションによる液相剥離により調製した。その層間隔を制御するため、ヨード酢酸を利用したMoS2ナノシートの表面修飾を試みた。MoS2積層膜は、酢酸修飾MoS2ナノシートをポリエーテルスルホン支持膜上に加圧ろ過(1.5bar)することで作製した。XPSおよびXRD測定による解析により、ヨード酢酸がMoS2表面に共有結合的に修飾され、0.62nmの自由空間を有する積層構造が形成していることを確認した。MoS2表面を酢酸基によって修飾したことにより、乾燥操作や加圧下における液透過試験を行った場合においても積層構造は安定に保たれていることが確認された。

Strategy for Future Research Activity

2年目は、1年目に調製した酢酸修飾MoS2ナノシートを用いて界面重合ポリアミド層への導入を行い、複合膜化を検討する。その際、ナノシート表面にさらにアミノ基やCF3基の導入を試みる。アミノ基はポリアミド層中の遊離カルボキシ基と共有結合させて安定に担持させるためであり、CF3基はナノシート層間に露出させることで層間を疎水化し、有機溶剤パスとして有機溶剤透過を促進するためである。このようにして得られたOHF複合膜は、SEM、TEM、FT-IR、XPS、水接触角、ゼータ電位等の測定により膜のキャラクタリゼーションを行うとともに、トルエン/n-デカン混合溶液(芳香族/脂肪族)、ヘキサン/n-デカン混合溶液(脂肪族/脂肪族)およびo-キシレン/ p-キシレン混合溶液(パラ体/オルト体)等を用いて加圧ろ過分離実験を行い、有機溶剤分離性能を評価する。

Report

(1 results)
  • 2023 Research-status Report
  • Research Products

    (38 results)

All 2024 2023 Other

All Journal Article (9 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Peer Reviewed: 9 results) Presentation (27 results) (of which Int'l Joint Research: 12 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Carbon nanotubes regulated polyamide membrane by intercalation to improve the organic solvent nanofiltration performance2024

    • Author(s)
      Luyao Deng, Ralph Rolly Gonzales, Wenming Fu, Guorong Xu, Qiangqiang Song, Ryosuke Takagi, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 216 Pages: 118582-118582

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2023.118582

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  • [Journal Article] Thin film composite membrane with improved permeance for reverse osmosis and organic solvent reverse osmosis2023

    • Author(s)
      Kecheng Guan, Shang Fang, Siyu Zhou, Wenming Fu, Zhan Li, Ralph Rolly Gonzales, Ping Xu, Zhaohuan Mai, Mengyang Hu, Pengfei Zhang, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 688 Pages: 122104-122104

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.122104

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  • [Journal Article] Predicting the performance of organic solvent reverse osmosis membranes using artificial neural network and principal component analysis by considering solvent?solvent and solvent?membrane affinities2023

    • Author(s)
      Hossein Jalaei Salmani, Rifan Hardian, Hadi Kalani, Mohammad Reza Moradi, Hamed Karkhanechi, Gyorgy Szekely, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 687 Pages: 122025-122025

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.122025

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Organic solvent separation using carbon nanotube-interlayered thin film composite membrane2023

    • Author(s)
      Luyao Deng, Ralph Rolly Gonzales, Wenming Fu, Guorong Xu, Ryosuke Takagi, Qiangqiang Song, Siyu Zhou, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Chemical Engineering Journal

      Volume: 473 Pages: 145197-145197

    • DOI

      10.1016/j.cej.2023.145197

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  • [Journal Article] Temperature-modulated formation of polyamide layer for enhanced organic solvent reverse osmosis (OSRO) performance2023

    • Author(s)
      Guorong Xu, Yu-Hsuan Chiao, Wenming Fu, Luyao Deng, Mengyang Hu, Kecheng Guan, Ralph Rolly Gonzales, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 682 Pages: 121793-121793

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121793

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  • [Journal Article] AF2400/polyketone composite OSRO membrane for organic solvent mixture separation2023

    • Author(s)
      Yusuke Yoshiwaka, Tooru Kitagawa, Takuji Shintani, Keizo Nakagawa, Tomohisa Yoshioka, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Separation and Purification Technology

      Volume: 320 Pages: 124150-124150

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2023.124150

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  • [Journal Article] Polyamide composite membrane with 3D honeycomb-like structure via acetone-regulated interfacial polymerization for high-efficiency organic solvent nanofiltration2023

    • Author(s)
      Wenming Fu, Luyao Deng, Mengyang Hu, Zhaohuan Mai, Guorong Xu, Yongxuan Shi, Kecheng Guan, Ralph Rolly Gonzales, Atsushi Matsuoka, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 679 Pages: 121711-121711

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121711

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  • [Journal Article] Organic solvent reverse osmosis characteristics of TiO2-ZrO2-organic chelating ligand (OCL) composite membranes using OCLs with different molecular sizes2023

    • Author(s)
      Kitamura Shunsuke、Yoshioka Tomohisa、Nakagawa Keizo、Kitagawa Tooru、Okamoto Yasunao、Matsuoka Atsushi、Kamio Eiji、Matsuyama Hideto
    • Journal Title

      Separation and Purification Technology

      Volume: 315 Pages: 123576-123576

    • DOI

      10.1016/j.seppur.2023.123576

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    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Osmotically assisted solvent reverse osmosis membrane for dewatering of aqueous ethanol solution2023

    • Author(s)
      Yu-Hsuan Chiao, Zhaohuan Mai, Wei-Song Hung, Hideto Matsuyama
    • Journal Title

      Journal of Membrane Science

      Volume: 672 Pages: 121434-121434

    • DOI

      10.1016/j.memsci.2023.121434

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    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 酸化グラフェン積層膜の有機溶剤ナノろ過特性に及ぼすポルフィリン修飾の影響2024

    • Author(s)
      前坂嘉人、中川敬三、Guan Kecheng、松岡淳、加藤典昭、岡本泰直、神尾英治、北河享、吉岡朋久、松山秀人
    • Organizer
      第26回化学工学会学生発表会
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  • [Presentation] 有機溶剤逆浸透分離のためのTiO2-ZrO2-OCL複合膜の開発2024

    • Author(s)
      松岡希, 吉岡朋久,中川敬三, 北河 享 松岡淳, 岡本泰直, 神尾英治, 松山秀人
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      第26回化学工学会学生発表会
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  • [Presentation] Enhancing organic solvent seperation performance by coating sulfonated polyaniline on polyimide membrane surface2024

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      Shuai JIANG, Mengyang HU, Hideto MATUYAMA
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      化学工学会第89年会
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  • [Presentation] Research on high-performance organic solvent reverse osmosis based on polyamide membrane surface repair engineering2024

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      Wenming FU, Mengyang HU, Hideto MATSUYAMA
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      Zheng WANG, Keizo NAKAGAWA, Kecheng GUAN, Mengyang HU, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Tomohisa Yoshioka, Hideto MATSUYAMA
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      化学工学会第89年会
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  • [Presentation] 分子動力学法によるフッ素含有ポリアミド有機溶剤逆浸透膜のモデル化2024

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      西川天海, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人, 吉岡朋久
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      化学工学会第89年会
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  • [Presentation] 多孔性ポリケトン中空糸膜上への酸化グラフェン積層膜の作製と有機溶剤ナノろ過特性2024

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      門口遥香, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人, 吉岡朋久
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      化学工学会第89年会
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  • [Presentation] シリカ系中間層を用いたセラミック-ポリアミド複合逆浸透膜の作製2024

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      和田遼太郎, 吉岡朋久, 中川 敬三, 北河 享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人
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      化学工学会第89年会
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  • [Presentation] Osmotically Assisted Solvent Reverse Osmosis Membrane for Dewatering of Aqueous Ethanol Solution2023

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      Yu-Hsuan Chiao, Hideto Matsuyama
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      2023International Membrane Conference In Tiwan (2023 IMCT)
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      Mengyang Hu, Hideto Matsuyama
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  • [Presentation] Relationship between fluorine content of the polyamide membrane consisting of fluorine-based monomer and permeability of organic solvents2023

    • Author(s)
      Rikka KUBO, Wataru KUSHIDA, Atsushi MATSUOKA, Yasunao OKAMOTO, Tomohisa YOSHIOKA, Keizou NAKAGAWA, Hideto MTSUYAMA
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      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
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  • [Presentation] Osmotically Assisted Solvent Reverse Osmosis Membrane for Dewatering of Aqueous Ethanol Solution2023

    • Author(s)
      Yu-Hsuan CHIAO, Zhaohuan MAI, Hideto MATSUYAMA
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      Hana HOSOKAWA, Atsushi MATSUOKA, Yasunao OKAMOTO, Eiji KAMIO, Tomohisa YOSHIOKA, Keizo NAKAGAWA, Hideto MATSUYAMA
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  • [Presentation] Effect of graphene oxide structure on organic solvent nanofiltration performance in graphene oxide Laminar membrane2023

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      Yuto SEGAWA, Keizo NAKAGAWA, Yasunao OKAMOTO, Atsushi MATSUOKA, Eiji KAMIO, Toru KITAGAWA, Tomohisa YOSHIOKA, Hideto MATSUYAMA
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  • [Presentation] Molecular simulation of organic solvent reverse osmosis separation phenomena in porous ceramic membranes2023

    • Author(s)
      Ayano Yamamoto, Tomohisa Yoshioka, Keizo Nakagawa, Yuto Ihara, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Molecular dynamics simulation study of polyamide membrane structures for organic solvent reverse osmosis (OSRO)2023

    • Author(s)
      Ami Nishikawa, Tomohisa Yoshioka, Keizo Nakagawa, Toru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
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    • Author(s)
      Haruka Monguchi, Keizo Nakagawa, Tooru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama, Tomohisa Yoshioka
    • Organizer
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  • [Presentation] Development of fluorine-containing polymer coating membrane for organic solvent reverse osmosis2023

    • Author(s)
      T. Kitagawa, Y. Yoshiwaka, T. Shintani, K. Nakagawa, Y. Okamoto, A. Matsuoka, E. Kamio, T. Yoshioka, H. Matsuyama
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  • [Presentation] Organic solvent nanofiltration/reverse osmosis characteristics of TiO2-ZrO2-organic chelating ligand (OCL) composite membranes2023

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      Tomohisa Yoshioka, Shunsuke Kitamura, Ryosuke Iesako, Keizo Nakagawa, Tooru Kitagawa, Yasunao Okamoto, Atsushi Matsuoka, Eiji Kamio, Hideto Matsuyama
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      13th the International Congress on Membranes and Membrane Processes (ICOM2023)
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  • [Presentation] 計算機支援による多孔膜における混合有機溶剤混合液の濾過現象の解明2023

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      山本彩乃, 吉岡朋久, 中川敬三, 北河享, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 松山秀人
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      瀬川祐翔, 中川敬三, 岡本泰直, 松岡淳, 神尾英治, 北河享, 吉岡朋久, 松山秀人
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      化学工学会第54回秋季大会
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      Wenming FU, Mengyang HU, Hideto MATSUYAMA
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      Luyao DENG, Ralph Rolly Gonzales, Hideto Matsuyama
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      Haruka MONGUCHI, Keizo NAKAGAWA, Tooru KITAGAWA, Yasunao OKAOTO, Eiji KAMIO, Hideto MATSUYAMA, Tomohisa YOSHIOKA
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      The 12th International Conference on Separation Science and Technology (ICSST2023)
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  • [Remarks] 神戸大学 先端膜工学研究センター

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      http://www.research.kobe-u.ac.jp/eng-membrane/center/

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      http://www2.kobe-u.ac.jp/~matuyama/cx14HP/

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Published: 2023-07-04   Modified: 2024-12-25  

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