| Project/Area Number |
23K17953
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
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| Allocation Type | Multi-year Fund |
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| Review Section |
Medium-sized Section 36:Inorganic materials chemistry, energy-related chemistry, and related fields
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
宮内 雅浩 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (60443230)
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| Project Period (FY) |
2023-06-30 – 2026-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2023)
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| Budget Amount *help |
¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
Fiscal Year 2025: ¥1,300,000 (Direct Cost: ¥1,000,000、Indirect Cost: ¥300,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
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| Keywords | 光触媒 / 高圧 / C2・C3生成 / チタン酸ストロンチウム / 温室効果ガスの資源化 / ドライリフォーミング / フィッシャートロプシュ / 半導体 / 結合反応 |
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| Outline of Research at the Start |
光触媒では困難であった「結合反応」を、低温・高収率で誘起することを目的とする。目的達成のため、本研究では光触媒分野ではあまり検討されてこなかった「高圧条件」に着目する。さらに、過度の酸化を防いで結合反応の収率を高めるため、「格子酸素のマネージ」をもとに触媒材料を創製する。すなわち、①光高圧リアクタの設計、そして、②格子酸素を媒介とする光触媒の創製を実施する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
光照射が可能な高圧仕様のフローリアクタを用い、メタンのドライリフォーミング（DRM）反応とフィッシャートロプシュ（FT）の二つの反応を単一のリアクタ内で400℃の低温条件で誘起することを試みた。
DRMを誘起する光触媒として、ロジウムを担持したチタン酸ストロンチウム（Rh/SrTiO3）を含浸法で合成した。また、FT触媒として、比表面積の大きいメソポーラスシリカを担体に用い、FT活性があるコバルトを担持した。コバルトイオンを水素還元してメソポーラスシリカに担持する際、水素のスピルオーバーを起こしてコバルトの還元を進めるために白金も担持した。すなわち、FT触媒としてメソポーラスシリカ上にコバルトと白金を共担持した触媒（Co,Pt/SiO2）を合成した。
フローリアクタの上流にDRM光触媒となるRh/SrTiO3、下流にFT触媒となるCo,Pt/SiO2を配し、水銀・キセノンランプを用いて紫外線照射をおこないながら、温度400℃にて圧力を変化させたときの出口側ガスを分析した。この結果、常圧条件ではFT触媒が作動しないため出口側にはC2の生成が認められなかったが、圧力を0.5MPa以上の条件にすることで顕著なエタンやプロパン等のC2、C3化合物の生成が確認できた。コントロールの実験として、①光触媒DRMのみ、②FT触媒のみのサンプルについて、同様の温度、圧力、光照射条件で評価したところ、①では合成ガスは生成してもC2は生成せず、②の条件では合成ガスもC2も生成しなかった。
光触媒DRMとFTをタンデム化することによって、単一のリアクタで温室効果ガスであるDRMガスからC2、C3化合物まで、従来は困難であった400℃の低温で結合反応を誘起できるシステムを開発することができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
既往の光触媒研究では「結合反応」誘起の報告例は少なく、本研究では、光触媒×高圧条件を用いることで、従来困難であった「結合反応」を、低温・高収率で誘起することを目標としていた。2023年度は、光照射が可能な高圧仕様のフローリアクタを用い、光触媒DRMとFTをタンデム化することによって、単一のリアクタで温室効果ガスであるDRMガスからC2、C3化合物まで、低温で結合反応を誘起できるシステムを開発することができたため、おおむね順調に研究は進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
2023年度はDRM→FTのタンデムシステムで光触媒による結合反応を誘起することができた。一方、2024年度はこの反応にとどまらず、CO2の水素化によるメタノール生成（CO2 + 3H2 → CH3OH + H2O）のような工業的に有益な結合反応の誘起を試みる。触媒組成については、上記DRM反応に活性を示す材料がCO2還元にも有効であることから、SrTiO3などの金属酸化物をベースにメタノール生成に適した助触媒を探索する。光の侵入深さやキャリアの拡散長を考慮したナノ構造の最適化、ならびに、高圧条件下での金属／半導体界面における酸素イオン伝導など、各種因子と触媒活性の関係を明らかにする。
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