実測データを用いたドープ原子ホログラムの原子像再生理論の研究

• Project/Area Number: 23K20227
• Project/Area Number (Other): 20H01841 (2020-2023)
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund (2024); Single-year Grants (2020-2023)
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 13020:Semiconductors, optical properties of condensed matter and atomic physics-related
• Research Institution: Nara Institute of Science and Technology
• Principal Investigator: 松下 智裕 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (10373523)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2025-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000); Fiscal Year 2024: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000); Fiscal Year 2022: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000); Fiscal Year 2021: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2020: ¥5,590,000 (Direct Cost: ¥4,300,000、Indirect Cost: ¥1,290,000)
• Keywords: 原子分解能ホログラフィー / ドーパント / 原子配列 / 光電子ホログラフィー / 蛍光X線ホログラフィー / 光電子ホログラフィ / 原子分解能ホログラフィ / 原子像再構成理論 / 層状半導体 / インターカレーション / 元素別局所構造解析

Outline of Research at the Start

機能性物質を作成する際に多くの場合はドーピングして物性を制御する。申請者が研究してきた原子分解能ホログラフィー(光電子、蛍光X線、中性子によるホログラフィー)は直接ドーパントの立体原子配列を可視化できる。ホログラムから実空間像に変換する理論が重要な鍵である。本研究では、原子分解能ホログラムを実測し、それを用いてインフォマティクス応用した新たな像再生理論の研究を進める。

Outline of Annual Research Achievements

物質中のドーパント(不純物)の原子配列を立体的に測定する方法として、光電子ホログラフィーの研究を進めている。ドーパントの立体原子配列の測定は既存技術では難しいため、この研究の進展により物性物理学に新たな分野が切り開かれると考えられている。測定方法は、サンプルに軟X線を照射し、ドーパントから放出された内殻光電子の放出角度分布を測定することである。これがドーパントの周囲の原子配列を記録した光電子ホログラムとなる。ホログラムであるため、基本的には初期情報を必要とせず立体原子配列を再構成できるが、実測データへの適用には様々な困難が伴う。本研究の主目的は、立体原子配列を再構成するためのデータ処理とアルゴリズムの開発である。そのために、様々な物質の光電子ホログラムを実測している。まずインターカレーションした層状半導体のグラファイト、MoS2、Bi2212などについて光電子ホログラムの測定を行っている。加えて共同研究者と共に、ダイヤモンド、GaN、SiC、ペロブスカイトなどのドーパントの光電子ホログラム、ダイヤモンドやGaN上の絶縁膜界面の光電子ホログラムの測定を行っている。このように多様なサンプルに対する実測データを用いることが、実測データを処理するプログラムの開発には重要である。この多様なデータを利用して汎用的に適用できる理論の開発を進めている。実データにホログラム再生計算を適用するには、バックグラウンド処理などの多くの事前処理計算が必要であり、このデータ処理法の開発を進めている。また、複数の原子像再生法の研究を進めており、SPEA-L1の高度化を進めると共に、ニューラルネットワーク、リバースモンテカルロ法や遺伝的アルゴリズムなども試し、それぞれの計算法の有効性の検討を行っている。これらの成果は日本物理学会や放射光学会で報告した。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

新しい立体原子像再構成理論の確立に向けて、その基礎データとなる多くの光電子ホログラムの測定を進めた。連携する研究者と共にSPring-8に課題を申請し、光電子ホログラフィー関連で14件の課題が採択され、研究を遂行した。測定装置は研究代表者が発明した阻止電場型電子エネルギー分析器である。まず、従来の原子像再構成理論SPEA-L1の問題点であった、強度の弱い原子像が再生されない点について改良を行った。計算の途中にガウスニュートン法を挿入することで、原子像が改善されることがわかり、学会で報告した。ニューラルネットワークやリバースモンテカルロ法についても研究し、その有効性を学会で報告した。また、光電子運動エネルギーを操作しながら測定した多重エネルギーのホログラムに対して、情報理論で用いられる主成分分析を用すると精度良く情報が引き出せることが判明し、これも学会で報告している。これらの開発した理論を応用して、グラファイト、MoS2、Bi2212にアルカリ金属を蒸着してインターカレーションした原子配列や、ペロブスカイト、半導体など多くの物質について学会で報告した。開発したデータ処理手法は申請者が開発しているソフトウェアプラットフォーム3D-AIR-IMAGEに実装を進め、インターネット上に公開した。

Strategy for Future Research Activity

2023年度は多くの光電子ホログラムのデータセットを計測することに成功した。さらなるデータ取得に向けて、2024年のSPring-8のビームタイム申請を進めている。得られた多様な光電子ホログラムデータに対して、有効な実測データ処理技術の確立と立体原子配列の再生アルゴリズムを深化させていく。具体的には、原子サイト毎の光電子ホログラムを高精度で分離するための主成分分析によるアルゴリズムの確立、原子像再構成のためのSPEA-L1の高速化と精緻化、ニューラルネットワークによる原子像再生理論の開発、事前情報を用いて高精度に原子配列を再構成するリバースモンテカルロ法の開発などである。これらを元に、層状半導体のインターカレーションや様々な物質のドーパントなどの研究を進め、論文化を行う予定である。

Research Products

• [Journal Article] Photoelectron Holographic Study for Atomic Site Occupancy for Si Dopants in Si-Doped κ-Ga2O3(001) (2024)
  • Author(s): Tsai Yuhua、Hashimoto Yusuke、Sun ZeXu、Moriki Takuya、Tadamura Takashi、Nagata Takahiro、Mazzolini Piero、Parisini Antonella、Bosi Matteo、Seravalli Luca、Matsushita Tomohiro、Yamashita Yoshiyuki
  • Journal Title: Nano Letters Volume: 24 Issue: 13 Pages: 3978-3985
  • DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00482
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] An Algorithm to Correct the Sensitivity Distribution of a Retarding Field Analyzer for Photoelectron Holography (2023)
  • Author(s): Matsushita Tomohiro、Hashimoto Yusuke、Tomita Hiroto、Sun Zexu、Kawamura Sota、Fujii Mami N.、Mizuno Jun
  • Journal Title: e-Journal of Surface Science and Nanotechnology Volume: 21 Issue: 3 Pages: 183-187
  • DOI: 10.1380/ejssnt.2023-027
  • ISSN: 1348-0391
  • Year and Date: 2023-03-25
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Origin of unexpected Ir3+ in superconducting candidate Sr2IrO4 analyzed by photoelectron holography (2023)
  • Author(s): R. Horie, T. Matsushita, S. Kawamura, T. Hase K. Horigane, H. Momono, S. Takeuchi, H. Tomita, Y. Hashimoto, K. Kobayashi, Y. Haruyama, H. Daimon, Y. Morikawa, M. Taguchi, J. Akimitsu
  • Journal Title: Inorganic Chemistry Volume: 62 Issue: 28 Pages: 10897-10904
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c03788
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] SPADExp: A photoemission angular distribution simulator directly linked to first-principles calculations (2023)
  • Author(s): Tanaka Hiroaki、Kuroda Kenta、Matsushita Tomohiro
  • Journal Title: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena Volume: 264 Pages: 147297-147297
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2023.147297
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] High-precision atomic image reconstruction from photoelectron hologram of O on W(110) by SPEA-L1 (2022)
  • Author(s): Takeuchi Soichiro、Hashimoto Yusuke、Daimon Hiroshi、Matsushita Tomohiro
  • Journal Title: Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena Volume: 256 Pages: 147177-147177
  • DOI: 10.1016/j.elspec.2022.147177
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Theory for High‐Angular‐Resolution Photoelectron Holograms Considering the Inelastic Mean Free Path and the Formation Mechanism of Quasi‐Kikuchi Band (2020)
  • Author(s): Matsushita Tomohiro、Muro Takayuki、Yokoya Takayoshi、Terashima Kensei、Kato Yukako、Matsui Hirosuke、Maejima Naoyuki、Hashimoto Yusuke、Matsui Fumihiko
  • Journal Title: physica status solidi (b) Volume: 257 Issue: 11 Pages: 2000117-2000117
  • DOI: 10.1002/pssb.202000117
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるSi終端ダイヤモンド表面の原子構造解析 (2024)
  • Author(s): 山田翔梧, 橋本由介, 盛喜琢也, 多田村充, 孫澤旭, 富田広人, 成田憲人, 山本稜将, 河合空, 藤嶌辰也, 太田康介, 川原田洋, 藤井茉美, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるMn10%ドープBiFeO3単結晶薄膜におけるMnO5クラスター構造の観察 (2024)
  • Author(s): 山田侑矢, 有馬知希, 橋本由介, 富田広人, 孫澤旭, 盛喜琢也, 多田村充, 中嶋誠二, 藤澤浩訓, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるSi結晶中のAsXBクラスターの観測 (2024)
  • Author(s): 吉田桃子, 橋本由介, 孫澤旭, 盛喜琢也, 星井拓也, 筒井一生, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるビスマス系銅酸化物高温超伝導体の変調構造の観測 (2024)
  • Author(s): 酒井智香子, 富田広人, 多田村充, 盛喜琢也, 孫澤旭, 山本裕太, 橋本由介, 松井文彦, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] 高濃度ボロンドープダイヤモンド結晶中に形成される欠陥構造の観測 (2024)
  • Author(s): 富田広人, 谷口拓海, 藤原弘和, 片岡範行, 蔭浦泰資, 高野義彦, 川原田洋, 横谷尚睦, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] Local structure analysis of magnesium alloy Mg99.2Zn0.6Y0.2 by photoelectron holography (2024)
  • Author(s): 孫 澤旭, 木村 耕治, 江草 大佑, 阿部 英司, 富田 広人, 川村 聡太, 萩原 幸司, 橋本 由介, 松下 智裕
  • Organizer: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] As、B共ドープSiの光電子ホログラムの主成分解析によるドーパントの原子配列の解析 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム (2024)
  • Author(s): 松下 智裕, 川村 聡太, 橋本 由介, 竹内 走一郎, 古賀 俊丞, 富田 広人, 孫 澤旭, 星井 拓也, 筒井 一生
  • Organizer: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 高濃度ボロンドープダイヤモンドのドーパント構造解析 (2024)
  • Author(s): 富田 広人, 谷口 拓海, 藤原 弘和, 片岡 範行, 蔭浦 泰資, 高野 義彦, 川原田 洋, 横谷 尚睦, 松下 智裕
  • Organizer: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによる窒素ドープSiCのドーパント構造解析 (2024)
  • Author(s): 山本 裕太, 橋本 由介, 木村 耕治, 川村 聡太, 富田 広人, 孫 澤旭, 多田村 充, 盛喜 琢也, 岩田 康弘, Wellmann Peter, 松下 智裕, 林 好一
  • Organizer: 第37回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるダイヤモンドデバイスの不純物及び、界面欠陥の原子配列の観測 (2023)
  • Author(s): 松下 智裕
  • Organizer: 第10回電子デバイスフォーラム京都
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるフッ素ドープ層状ペロブスカイトNaYTiO4の局所原子構造解析 (2023)
  • Author(s): 孫澤旭, 赤松寛文, 藤田晃司, 富田広人, 多田村充, 盛喜琢也, 宮西あおい, 橋本由介, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィーの像再生計算法SPEA-L1の高精度化 (2023)
  • Author(s): 松下 智裕
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるアルカリ金属をインターカレートした層状物質の表面原子構造解析Ⅱ (2023)
  • Author(s): 多田村充, 橋本由介, 孫澤旭, 川村聡太, 富田広人, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるSiC中の窒素ドーパント局所構造の解明 (2023)
  • Author(s): 山本裕太, 橋本由介, 川村聡太, 富田広人, 孫澤旭, 多田村充, 盛喜琢也, 岩田康弘, 木村耕治, 松下智裕, 林好一, Peter Wellmann
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] WドープVO2の光電子ホログラフィー (2023)
  • Author(s): 横谷尚睦, 橋本由介, 大岸勇太, 清野雄大, 齋藤竜聖, 東川知樹, 中村匠汰, 富田広人, 多田村充, 盛喜琢也, 松下智裕, 山神光平, 脇田高徳, 村岡祐治
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] 組成傾斜膜ホイスラー合金Co2MnGaxGe1-xの光電子ホログラムからのモンテカルロ法による原子配列の推定 (2023)
  • Author(s): 盛喜琢也, 橋本由介, 猿山直明, Alexandre Foggiatto, 笠松大起, 杉田涼介, 村山和恭, 川村聡太, 富田広人, 孫澤旭, 山崎貴大, Varun Kumar Kushwaha, 遠山諒, 桜庭裕弥, 小嗣真人, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] ニューラルネットワークを用いた新規原子分解能ホログラフィー再生アルゴリズムの開発 (2023)
  • Author(s): 岩田康弘, 山本裕太, 多田村充, 盛喜琢也, 橋本由介, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第78回年次大会
• [Presentation] Local atomic arrangement around doped nitrogen in 4H-SiC using photoelectron holography (2023)
  • Author(s): Yuta Yamamoto, Yusuke Hashimoto, Koji Kimura, Koichi Hayashi, Peter Wellmann, Tomohiro Matsushita
  • Organizer: MRM2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Photoelectron holography with atomic resolution (2023)
  • Author(s): Tomohiro Matsushita
  • Organizer: ICESS15
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Local atomic structure analysis of F-doped layered perovskite NaYTiO4 by photoelectron holography (2023)
  • Author(s): Zexu Sun, Hirofumi Akamatsu, Koji Fujita, Hiroto Tomita, Takashi Tadamura, Takuya Moriki, Aoi Miyanishi, Yusuke Hashimoto, Tomohiro Matsushita
  • Organizer: ICESS15
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Local structural analysis of boron atoms heavily doped in diamond (2023)
  • Author(s): Hiroto Tomita, Noriyuki Kataoka, Takayoshi Yokoya, Taisuke Kageura, Yoshihiko Takano, Tomohiro Matsushita
  • Organizer: ICESS15
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 表面酸化膜/窒化ガリウム界面の原子構造解析 (2023)
  • Author(s): 富田広人, 上沼睦典, 桑原田進吾, 橋本由介, 藤井茉美, 田中晶貴, 孫澤旭, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2023年春季大会
• [Presentation] 層状物質の光電子ホログラムの高精度シミュレーション (2023)
  • Author(s): 松下智裕, 孫澤旭, 多田村充, 橋本由介
  • Organizer: 日本物理学会2023年春季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるアルカリ金属をインターカレートした層状物質の表面原子構造解析 (2023)
  • Author(s): 多田村充, 橋本由介, 川村聡太, 孫澤旭, 富田広人, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーとスパースモデリングによる 不純物の原子配列の可視化 (2023)
  • Author(s): 松下 智裕
  • Organizer: 兵庫県マテリアルズ・インフォマティクス講演会（第9回） 「放射光を活用したマテリアルズ・インフォマティクス」
  • Invited
• [Presentation] Structural analysis of native oxide thin film on gallium nitride by photoelectron holography (2022)
  • Author(s): Hiroto Tomita, Mutsunori Uenuma, Yusuke Hashimoto, Mami N. Fujii, Shingo Kuwaharada, Masaki Tanaka, Zexu Sun, Tomohiro Matsushita
  • Organizer: ALC'22
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Retarding field analyzer and data processing for photoelectron holography (2022)
  • Author(s): Tomohiro Matsushita, Yusuke Hashimoto
  • Organizer: ALC'22
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 光電子ホログラフィによる自然酸化された窒化ガリウムの表面分析 (2022)
  • Author(s): 富田 広人, 上沼 睦典, 桑原田 進吾, 橋本 由介, 藤井 茉美, 田中 晶貴, 孫 澤旭, 松下 智裕
  • Organizer: 先進パワー半導体分科会 第9回講演会
• [Presentation] 光電子ホログラフィとスパースモデリングによる ドーパントの立体原子配列の観測 (2022)
  • Author(s): 松下 智裕
  • Organizer: CREST・さきがけ複合領域「情報計測」クラスター会議 「放射光と情報計測」
  • Invited
• [Presentation] 光電子ホログラムのバックグラウンド解析法の開発 (2022)
  • Author(s): 松下 智裕, 川村聡太, 富田広人, 孫澤旭, 橋本 由介
  • Organizer: 日本物理学会2022年秋季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるSr2IrO4のIr3+の起源の特定 (2022)
  • Author(s): 川村聡太, 堀江理恵, 堀金和正, 長谷翼, 橋本由介, 田中晶貴, 竹内走一郎, 富田広人, 森川良忠, 田口宗孝, 大門寛, 秋光純, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第77回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィー法による窒化ガリウムの局所構造解析 (2022)
  • Author(s): 富田広人, 上沼睦典, 橋本由介, 藤井茉美, 桑原田進吾, 田中晶貴, 孫澤旭, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会第77回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによる黒リンの表面構造解析 (2021)
  • Author(s): 富田広人, 黒田健太, 橋本由介, 田中晶貴, 竹内走一郎, 古賀峻丞, 孫澤旭, 田中宏明, 近藤猛, 高橋敬成, 笹川崇男, 松下智裕
  • Organizer: 2021年日本表面真空学会学術講演会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによる Sr2 IrO4の酸素周りの 局所構造解析 (2021)
  • Author(s): 川村聡太, 堀江理恵, 堀金和正, 橋本由介, 田中晶貴, 竹内走一郎, 富田広人, 大門寛, 秋光純, 松下智裕
  • Organizer: 2021年日本表面真空学会学術講演会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによる2H-MoS2およびNaインターカレーションに関する立体原子配列解析 (2021)
  • Author(s): 古賀峻丞, 橋本由介, 竹内走一郎, 田中晶貴, 孫澤旭, 松下智裕
  • Organizer: 2021年日本表面真空学会学術講演会
• [Presentation] 阻止電場型電子エネルギー分析器と光電子ホログラフィー (2021)
  • Author(s): 松下智裕
  • Organizer: 2021年日本表面真空学会学術講演会
  • Invited
• [Presentation] 原子分解能ホログラフィの像再生法の厳密解とその性質 (2021)
  • Author(s): 川合功一, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによる超伝導体BiSnSSeの局所構造解析II (2021)
  • Author(s): 孫澤旭, 李亜軍, 横谷尚睦, 竹内走一郎, 古賀峻丞, 田中晶貴, 片岡範行, 瀬戸口太朗, 村岡祐治, 星和久, 水口佳一, 室隆桂之, 橋本由介, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるAl2O3/Diamond界面の局所構造解析 (2021)
  • Author(s): 田中晶貴, 橋本由介, 古賀峻丞, 竹内走一郎, 孫澤旭, 津野拓海, 吉井大陸, 上沼睦典, 浦岡行治, 藤井茉美, 室隆桂之, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーを用いたSi(111)-7×7表面の初期酸化構造解析 (2021)
  • Author(s): 竹内走一郎, 古賀峻丞, 田中晶貴, 孫澤旭, 津田泰孝, 小川修一, _桑雄二, 橋本由介, 室隆桂之, 吉越章隆, 松下智裕
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 逆モンテカルロ法による光電子ホログラフィーの原子像再生 (2021)
  • Author(s): 松下智裕, 橋本由介, 室隆桂之
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーによるWS2にインターカレートしたLiの立体原子配列分析 (2021)
  • Author(s): 橋本 由介, 古賀峻丞, 竹内走一郎, 田中晶貴, 孫澤旭, 室隆桂之, 松下 智裕
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーを用いた2H-MoS2の立体原子配列解析 (2021)
  • Author(s): 古賀峻丞, 室隆桂之, 橋本 由介, 松下 智裕
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] 蛍光X線ホログラムからのリバースモンテカルロ法による立体原子像再生 (2021)
  • Author(s): 松下 智裕, 橋本 由介, 佐藤文菜, 八方直久, 木村耕治, 林好一
  • Organizer: 日本物理学会第76回年次大会
• [Presentation] 光電子ホログラフィーを用いた 2H-MoS2表面の構造解析 (2020)
  • Author(s): 古賀 峻丞, 室 隆桂之, 橋本 由介, 松下 智裕
  • Organizer: 2020年日本表面真空学会学術講演会
• [Remarks] 物性情報物理学研究室
  • URL: https://mswebs.naist.jp/LABs/surface-material-physics