Prediction of Catalytic Activity of Multinary Alloy Nanoparticle by Real-system All-electron Calculations

• Project/Area Number: 23K21063
• Project/Area Number (Other): 21H01739 (2021-2023)
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund (2024); Single-year Grants (2021-2023)
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 28010:Nanometer-scale chemistry-related
• Research Institution: Shinshu University
• Principal Investigator: 古山 通久 信州大学, 先鋭領域融合研究群先鋭材料研究所, 教授(特定雇用) (60372306)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2025-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥17,030,000 (Direct Cost: ¥13,100,000、Indirect Cost: ¥3,930,000); Fiscal Year 2024: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000); Fiscal Year 2023: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000); Fiscal Year 2022: ¥4,550,000 (Direct Cost: ¥3,500,000、Indirect Cost: ¥1,050,000); Fiscal Year 2021: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
• Keywords: 第一原理計算 / 実在系構造 / 機械学習 / 多元素ナノ合金 / 触媒活性 / 多元素合金 / ナノ粒子 / 実在系 / 吸着 / 合金ナノ粒子

Outline of Research at the Start

理論触媒科学において標準的概念である「dバンド中心」が提案されて20年以上が経った。その有用性は疑いがないものの、その限界も広く認知されている。現在のアプローチは、実在系の構造と乖離した構造に基づくものであり、活性予測に対する限界も指摘されている。本研究では、(1)ナノ粒子の不均一な構造を考慮した第一原理計算データの蓄積、(2) 記述子の網羅的探索による一般化記述子の構築、に取り組む。従来の簡易的なモデル構造を用いたdバンド中心の予測性の限界を突破し、合金ナノ粒子触媒への各種分子の吸着特性に関する一般化記述子を構築し、高活性触媒の創製に資する基盤技術の構築を目標とする。

Outline of Annual Research Achievements

理論触媒科学において標準的概念である「dバンド中心」が提案されて20年以上が経った。“理論触媒科学の近年の進展にも関わらず、計算機支援による触媒材料設計は実現に遠い”とされる現状を打破し、理論・情報科学を活用した計算機支援による触媒材料設計を有効な選択肢の一つとするため、新たなアプローチが必要である。現在のアプローチは、実在系の構造と乖離した構造に基づくものであり、活性予測に対する限界も指摘されている。
本研究では、(1)ナノ粒子の不均一な構造を考慮した第一原理計算データの蓄積、(2) 記述子の網羅的探索による一般化記述子の構築、に取り組む。従来の簡易的なモデル構造を用いたdバンド中心の予測性の限界を突破し、合金ナノ粒子触媒への各種分子の吸着特性に関する一般化記述子を構築し、高活性触媒の創製に資する基盤技術の構築を目標とする。
本年度は、１．実在系第一原理計算データの蓄積、２．記述子の網羅的探索による一般化記述子の構築、に継続して取り組んだ。これまでに蓄積してきた2元・3元合金の吸着特性予測のためのデータに加えて、吸着特性予測の検証のための多元素合金への吸着特性についてもデータを蓄積した。
第一原理計算によるデータは、吸着特性の予測のみならず多様な用途への活用が期待されるため、再利用が可能な形で蓄積し、データベース化を進めた。具体的な多用途への蓄積データの活用例として、当初計画にはなかった局所状態密度の予測を着想し、予測手法を開発した。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

データの蓄積と記述子の開発のためのツール開発を主眼として取り組んできており、計算資源は、東北大学金属材料研究所計算材料学センターのスーパーコンピューティングシステムに加えて、九州大学情報基盤研究開発センターのスーパーコンピューターの計算資源も確保することができ、データの蓄積を進めることができた。二元系、三元系の吸着特性データを蓄積し、多元素合金系の吸着特性予測もできるようになってきた。
当初予定されていた上記の項目に加えて、ナノ粒子を構成する原子一つ一つの局所状態密度の予測手法の開発にも成功した。
以上より、当初の計画以上に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

2元系で開発してきた元素固有の記述子に基づいて多元系の予測を実現することで、新たな第一原理計算をせずとも複雑な活性の予測をすることができる基盤技術の確立を目指す。状態密度の予測に成功しており、この情報も活用した吸着特性予測にも取り組む。

Research Products

• [Journal Article] データ駆動時代における多元素ナノ合金の安定性予測 (2022)
  • Author(s): 久間馨、難波優輔、古山通久*
  • Journal Title: ファインケミカル Volume: 51 Pages: 38-45
• [Journal Article] Cyber catalysis: predicting stability and activity of multinary element nanoalloy based on real system first-principles calculations (2022)
  • Author(s): Michihisa Koyama
  • Journal Title: Impact Volume: 2 Issue: 2 Pages: 51-53
  • DOI: 10.21820/23987073.2022.2.51
  • Open Access
• [Presentation] データ駆動型材料創製のための実在系計算化学とハイエントロピー材料への応用 (2024)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 日本化学会第104春季年会
  • Invited
• [Presentation] 多元素ナノ合金の第一原理計算データベース：活用事例とサイバー物質科学への展望から見すえたデータ整備 (2024)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: ARIM次世代ナノスケールマテリアル領域研究会
  • Invited
• [Presentation] データ駆動時代の計算化学～ハイエントロピー材料創製に向けた取り組み例 (2023)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: CAMMフォーラム
  • Invited
• [Presentation] Toward Material Digital Twin: Application in High Entropy Alloy Nanocatalysts (2023)
  • Author(s): Michihisa Koyama
  • Organizer: International Congress on Pure & Applied Chemistry (ICPAC) Bali 2023, Bali Island, Indonesia & Online
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 触媒・物質科学とデジタルイノベーション (2023)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 名古屋工業大学先進セラミックス研究センター講演会
  • Invited
• [Presentation] 強い金属・担体相互作用による活性起源の解明とサイバー触媒科学への展望 (2023)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 化学工学会エネルギー部会 第１回エネルギー部会シンポジウム、カーボンニュートラル実現に貢献する革新技術の潮流 ～最先端物質変換技術～
  • Invited
• [Presentation] Digital Screening for High Entropy Alloy Nanocatalysts (2022)
  • Author(s): Koyama, M.
  • Organizer: ICPAC KK 2022
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] データ駆動型AIラボの取り組みとサイバー触媒科学の展開 (2022)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 化学工学会第53回秋季大会
  • Invited
• [Presentation] デジタル時代の触媒・物質科学～人材とパラダイムシフト～ (2022)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 名古屋工業大学先進セラミックス研究センター講演会
  • Invited
• [Presentation] 材料研究のデータ駆動化に向けた潮流 (2022)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 第14回愛媛大学DS研究セミナー・第20回仕繰セミナー
  • Invited
• [Presentation] Rapid Screening of Catalytic Reactivity based on Universal Neural Network Potential (2022)
  • Author(s): Michihisa Koyama
  • Organizer: 2nd Global Virtual Summit on Catalysis & Chemical Engineering
  • Invited
• [Presentation] 環境・エネルギー材料界面への計算化学の実践応用～マルチスケール連成解析から超並列第一原理計算まで～ (2021)
  • Author(s): 古山通久
  • Organizer: 日本コンピュータ化学会2021年春季年会
  • Invited
• [Presentation] Stability and Catalytic Properties of Multinary Alloy Nanoparticles based on Real-System Structure Models (2021)
  • Author(s): Michihisa Koyama
  • Organizer: Chemical Catalyst 2021
  • Invited
• [Presentation] Stability and Catalytic Properties of Multinary Alloy Nanoparticles based on Real System Structure Models (2021)
  • Author(s): Michihisa Koyama
  • Organizer: V-Mat2021
  • Invited