非平衡プラズマと触媒による協奏的原子化プロセスと精密ウラン同位体分析の実現

• Project/Area Number: 23K21087
• Project/Area Number (Other): 21H01858 (2021-2023)
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund (2024); Single-year Grants (2021-2023)
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 31010:Nuclear engineering-related
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 桑原 彬 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (50732418)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 富田 英生 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (20432239) ; 澤田 佳代 名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (90372531)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2025-03-31
• Project Status: Declined (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000); Fiscal Year 2024: ¥1,170,000 (Direct Cost: ¥900,000、Indirect Cost: ¥270,000); Fiscal Year 2023: ¥1,560,000 (Direct Cost: ¥1,200,000、Indirect Cost: ¥360,000); Fiscal Year 2022: ¥9,750,000 (Direct Cost: ¥7,500,000、Indirect Cost: ¥2,250,000); Fiscal Year 2021: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000)
• Keywords: 同位体分析 / 共鳴イオン化質量分析 / ウラン / 誘電体バリア放電プラズマ / レーザーアブレーション / プラズマ触媒 / ナノ秒レーザー / 二酸化ウラン / レーザー共鳴イオン化 / 非平衡プラズマ / 誘電体バリア放電 / レーザー共鳴イオン化質量分析 / 質量分析

Outline of Research at the Start

原子力分野の同位体分析では、前処理なしで固体サンプルを直接分析できるレーザー共鳴イオン化質量分析法が開発されてきた。しかし、ウラン同位体分析では、酸化物の原子化において、①酸化物が高融点、②酸化物の収率が支配的、であることからウラン原子収率が他元素に比べ極めて低く、ナノグラム級の分析は困難であった。そこで、本研究では、スパッタリング等の従来法ではなく、非平衡プラズマと触媒を応用した新しいアプローチで、ウラン原子収率を10倍向上させる。さらに、イオン化にプラズマジェット技術を応用し、ガス温度を100K以下に冷却することで、フェムトグラム級のマイナー核種を検出できる精密分析を実現する。

Outline of Annual Research Achievements

2023年度は、①二酸化ウランUO2・Al2O3を対象としたレーザーアブレーションによる原子化の検討、②誘電体バリア放電プラズマのプラズマ活性について研究を実施した。
①2022年度より引き続いて実施したUO2レーザーアブレーション実験について、ウラン原子の基底準位5L6からの遷移波長（394.382nm）、低励起準位5K5からの遷移波長（404.268nm）に対して、レーザー吸収分光により吸収スペクトルを取得した。スペクトル解析の結果より、a）ウラン原子の膨張挙動はアルミニウム原子とは異なり、荷電粒子を含む高速成分と中性粒子から成る低速成分の2つのグループに分かれることが確認された。また、b）2つの成分の到達時間の間にスペクトル分裂が出現すること、c）吸収率ピークの通過後に局所熱平衡状態LTEに達し、5K5に28～38%のウラン原子が励起されることを明らかにした。さらに、Al2O3レーザーアブレーション実験では、レーザーの空間走査から得られた柱状密度の分布より、アルミニウム原子でアブレーションプラズマの内部が空洞となる様子が確認された。
②酸化物サンプルの誘電体特性を利用し、サンプル背面にグラウンド電極を設置し、プラズマジェットが減衰することなくサンプル表面に高密度プラズマを誘起できることを明らかにした。具体的には、プラズマジェット中に酸化物サンプルとグラウンド電極を設置してプラズマを生成することで、ジェットから酸化物サンプル（誘電体）、酸化物サンプルからグラウンド電極への放電路が形成されることを見出した。また、アルゴン原子の発光スペクトルよりジェット中の電子密度・電子温度はサンプル表面まで減衰することなく活性状態を維持することが分かった。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Lamb-Dip Laser-Induced Fluorescence Spectroscopy in a Supersonic Plasma Jet for Isotope Identification (2022)
  • Author(s): Kuwahara Akira
  • Journal Title: ISIJ International Volume: 62 Issue: 9 Pages: 1967-1969
  • DOI: 10.2355/isijinternational.ISIJINT-2022-080
  • ISSN: 0915-1559, 1347-5460
  • Year and Date: 2022-09-15
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Doppler splitting and expansion dynamics of laser-produced plasma plume under a high vacuum ambience (2022)
  • Author(s): Akira Kuwahara, Kenta Murakami, Hideki Tomita, Kayo Sawada, Youichi Enokida
  • Journal Title: Journal of Analytical Atomic Spectrometry Volume: 37 Issue: 10 Pages: 2033-2041
  • DOI: 10.1039/d2ja00177b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] A Newly Developed Method of Direct Hydrogen Production from Seawater Using Femtosecond Pulse Laser (2022)
  • Author(s): Yuki Mizushima, Akira Kuwahara, Makoto Matsui, Tomoki Kozuka, Nobuyuki Mase
  • Journal Title: International Chemical Engineering Symposia Proceedings Volume: 2022 Issue: 0 Pages: 24-26
  • DOI: 10.1252/iches.2022.007
  • ISSN: 2758-3031
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Translational Temperature and Column Density Measurement of Laser Ablation Plasma Generated by Nanosecond Pulsed Laser (2022)
  • Author(s): 桑原 彬，松井 信，水嶋 祐基
  • Journal Title: Applied Plasma Science Volume: 30 Issue: 2 Pages: 65-70
  • DOI: 10.34377/aps.30.2_65
  • ISSN: 1340-3214, 2435-1555
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electrodeless hydrogen production from seawater using femtosecond laser pulses (2022)
  • Author(s): Kuwahara Akira、Mizushima Yuki、Matsui Makoto、Kozuka Tomoki、Mase Nobuyuki
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 12 Issue: 15 Pages: 9304-9309
  • DOI: 10.1039/d2ra01337a
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Plasma Atomization of Strontium Chloride Powder by a Supersonic Plasma Jet and Measurement of Its Efficiency Using Diode Laser Absorption Spectroscopy (2021)
  • Author(s): Kuwahara, A., Aiba, Y., and Matsui, M.
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 17 Pages: 11750-11755
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c01094
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] Spectroscopic signatures of uranium atoms in laser ablation plasma plume under a high vacuum ambience (2023)
  • Author(s): Akira Kuwahara, Kenta Murakami, Hideki Tomita, Youichi Enokida
  • Organizer: Colloquium Spectroscopicum Internationale XLIII
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] UO2レーザーアブレーションにおけるウラン原子の膨張挙動とスペクトル形状 (2023)
  • Author(s): 桑原彬
  • Organizer: 日本鉄鋼協会第186回秋季講演大会
• [Presentation] Spectroscopic measurement of laser ablation plume under a high vacuum ambience and its application to resonance ionization mass spectrometry (2022)
  • Author(s): Akira Kuwahara
  • Organizer: Workshop on laser spectroscopy/analysis of radioactive isotope and related topics
  • Invited
• [Presentation] レーザー共鳴イオン化質量分析のためのレーザーアブレーション原子化の基礎検討 (2021)
  • Author(s): 桑原 彬、村上 健太、富田 英生、榎田 洋一
  • Organizer: 日本原子力学会2021年秋の大会
• [Presentation] Novel isotope analysis method using a supersonic plasma jet combined with diode laser absorption spectroscopy (2021)
  • Author(s): Akira Kuwahara
  • Organizer: 5th Asia-Pacific Conference on Plasma Physics
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 低圧化におけるアブレーションプルーム中のAl原子のレーザー吸収分光計測 (2021)
  • Author(s): 村上 健太、桑原 彬、澤田 佳代、榎田 洋一
  • Organizer: 日本原子力学会中部支部第53回研究発表会
• [Remarks] 研究業績等
  • URL: https://profs.provost.nagoya-u.ac.jp/html/100010769_ja.html