Electronic motion in molecules under resonant excitation conditions
| Project/Area Number |
23K21091
|
|---|
| Project/Area Number (Other) |
21H01874 (2021-2023)
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
|
| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2021-2023) |
|---|
| Section | 一般 |
|---|
| Review Section |
Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
|
|---|
| Research Institution | Tohoku University |
|---|
Principal Investigator |
渡邉 昇 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (90312660)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
|
| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
|
| Budget Amount *help |
¥17,420,000 (Direct Cost: ¥13,400,000、Indirect Cost: ¥4,020,000)
Fiscal Year 2024: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2022: ¥4,030,000 (Direct Cost: ¥3,100,000、Indirect Cost: ¥930,000)
Fiscal Year 2021: ¥8,320,000 (Direct Cost: ¥6,400,000、Indirect Cost: ¥1,920,000)
|
|---|
| Keywords | 化学物理 / 原子分子物理 / 原子・分子物理 / 電子分光 |
|---|
| Outline of Research at the Start |
本研究では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動を可視化する新規測定手法を開発する。この目的のため、電子衝突時における標的分子の配向方向を規定して電子散乱断面積を測定する(e, e+ion)分光法を高度化し、共鳴準位イメージング法として発展させる。本手法を用いて、分子内に一時的にとらわれた電子の振る舞いの観点からイオン化断面積の急激な増大や化学結合の選択的な切断などの、共鳴遷移を経由した種々の分子過程を牽引する基礎原理の解明を目指す。
|
| Outline of Annual Research Achievements |
本研究課題では、短寿命共鳴状態にある分子内の電子挙動を可視化する測定手法を開発し、共鳴遷移を経由する特異な分子過程の駆動原理を明らかにすることを目指している。本年度はN2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、inner valenceイオン化領域に対する(e, e+ion)分光実験を行った。SF6のイオン化では、有効ポテンシャル中に電離電子が一時的に捕捉されることでイオン化確率が急変する形状共鳴が顕著に表れることが知られており、光イオン化実験による研究が多く報告されている。本研究では高速電子の非弾性散乱実験である電子エネルギー損失分光（EELS）に基づき、形状共鳴バンドの移行運動量依存性を計測することで、有効ポテンシャル内における電離電子の振る舞いをとらえるとともに、四重極遷移やより高次の多重極遷移が関与する荷電粒子衝突過程で生じる形状共鳴現象の詳細を明らかにすることを目的とした。通常のEELS実験では、異なる軌道からのイオン化の寄与が重なって観測されるため、特定の共鳴バンドへ着目した調査には著しい困難がともなう。そこで、電子衝突で生成した親イオンの解離経路がイオン生成時の電子状態に強く依存する性質を利用し、非弾性散乱電子と解離イオンとの同時計測実験を行うことで、イオン化チャンネル毎の寄与を分離した。更に、この(e, e+ion)分光実験より得られる部分イオン収量断面積を絶対値として求めるため、以前報告したSF6の一般化振動子強度分布を用い、測定結果を規格化する手法を新たに考案している。これにより、移行運動量に応じた個々の共鳴形状遷移の断面積変化を実験的に決定できるまでに至った。現在、より広範な移行運動領域までデータを収集すべくSF6の測定を継続するとともに、より詳細な解析を進めている。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
N2やCO2などの比較的単純な分子からより複雑なSF6へと研究対象を広げ、その形状共鳴バンドの移行運動量の関数としてとらえることに成功している。
|
| Strategy for Future Research Activity |
形状共鳴が電子励起スペクトルへ顕著に現れるCF4分子やSF6分子を対象に、非弾性散乱電子と解離イオンを同時計測する(e, e+ion)分光実験を進める。既に測定を開始したSF6に対しては、さらなる系統的なデータ取得を続行するとともに、解離種ごとの収量を絶対値で決定すべく考案した独自手法に基づく定量解析を行う。これにより、イオン収量スペクトルに現れる形状共鳴バンドの移行運動量性を精査し、多重極遷移における共鳴効果を明らかにする。さらに、CF4を対象とした測定を開始することで、異なる対称性をもったポテンシャル中での準束縛電子の振る舞いに応じた変化を調査する。これら研究を通して、光遷移とは異なり多重極相互作用が大きな寄与をもつ荷電粒子衝突によるイオン化過程において、共鳴遷移の発現とその遷移確率や後続緩和過程に与える影響の統括的な理解を目指す。上記研究と平行して、より広範な移行運動量領域での測定を可能とすべく、(e, e+ion)分光装置の高感度化を目的とした装置改良の試みを継続する。
|
Report
(2 results)
Research Products
(13 results)
