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固液二相電解質を用いた液体ナトリウム金属二次電池

Research Project

Project/Area Number 23K21148
Project/Area Number (Other) 21H02047 (2021-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2021-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 36020:Energy-related chemistry
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

松本 一彦  京都大学, エネルギー科学研究科, 准教授 (30574016)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 黄 珍光  京都大学, エネルギー科学研究科, 助教 (20900004)
窪田 啓吾  国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (40586559)
萩原 理加  京都大学, エネルギー科学研究科, 教授 (30237911)
Project Period (FY) 2021-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥12,740,000 (Direct Cost: ¥9,800,000、Indirect Cost: ¥2,940,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Keywordsイオン液体 / 溶融塩 / ナトリウム電池 / 硫黄
Outline of Research at the Start

近年、再生可能エネルギーの導入に伴い、電力貯蔵用エネルギー貯蔵デバイスの開発が進んでいるが、現在の二次電池には改善すべき点が残されている。本研究の目的は「液体ナトリウム負極とベータアルミナ固体電解質及び溶融塩電解質を二重電解質として用いた大容量二次電池の開発とその学術的基盤の確立」である。ここで二層電解質を用いる理由は、電池の安全性を高めるとともに、正極活物質や溶融塩が負極と化学的に反応することを防ぐことである。本研究成果は、廃熱を高効率に用いた高温作動二次電池の開発を大きく前進させるとともに、室温と高温における二次電池の反応速度、反応機構、イオン輸送の違いを学術的に明らかにするものである。

Outline of Annual Research Achievements

前年度には液体ナトリウム金属負極と固体電解質界面について、新たに開発した加圧型セルでの評価に基づき、150℃で長期的な液体ナトリウム金属の析出溶解サイクルが可能であることを示している。また、電解質としては、硫黄の酸化還元挙動を引き出すためにトリフレートアニオンを含むビス(トリフルオロメチルスルフォニル)アミド無機溶融塩(Na[OTf]-Cs[TFSA])が適切であることを見出した。今年度はさらに適切なナトリウムイオン組成を明らかにするため、Na[OTf]とCs[TFSA]の混合比率の最適化を進めた。密度、粘性率、イオン伝導率を異なる比率で調べたところ、Na[OTf]が増えるにつれて、密度は減少し、粘性率は増加し、イオン伝導率は低下することがわかった。粘性率とイオン伝導率については、より小さなナトリウムイオンが増えることによって、静電相互作用が強くなることが原因であると考えられる。また、充放電挙動を調べたところ、Na[OTf]分率が最も低い20%の場合のみ低電位側で多硫化物イオンの還元が進むことが分かった。これはNa[OTf]分率が高くなると、多硫化物イオンの溶解度が下がるためであると考えられる。実際に目視で溶解度を調べた結果、上記の通り溶解度が変化することが確認された。
正極活物質については硫黄だけでなく、室温付近での性能がよく知られているポリアニオン系材料やフッ化物材料について、基礎的な電気化学挙動が確認されており、次年度以降、探索範囲を広げて、より適切な溶融塩を調べる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

溶融塩の探索については、種類と組成の最適化が順調に進んでいる。正極材料の探索も狭い範囲ではあるが、進んでおり、全体として概ね順調に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

今年度までの研究で、ナトリウム負極の充放電挙動とβ”-アルミナ固体電解質との界面についての知見とナトリウムイオン濃度を変えたイオン液体がNa-S電池にどのような影響を与えるかを明らかにしている。今後は、溶融塩電解質の種類が充放電挙動に与える影響を明らかにするとともに、正極材料の探索を硫黄だけでなく、酸化物、フッ化物、ポリアニオン系材料に広げて検討を進める。充放電特性に与えるファクターを明らかにするとともに、材料毎に充放電メカニズムを解明する。有望な電解質と正極の組み合わせをスクリーニングすることに焦点を絞り、最終的にはフルセル評価へとつなげることを目指す。

Report

(2 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (13 results)

All 2023 2022 2021

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Delithiation of LiFePO<sub>4</sub> with Cl<sub>2</sub> Gas: Preparation of FePO<sub>4</sub> for Sodium-Ion Batteries with High Li Recovery2023

    • Author(s)
      Nozaki Fumiyasu、Shomura Sho、Hwang Jinkwang、Matsumoto Kazuhiko、Hagiwara Rika
    • Journal Title

      ACS Sustainable Chemistry &amp; Engineering

      Volume: 11 Issue: 3 Pages: 1037-1043

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c05775

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Multiphase Transformation of NaFeF<sub>3</sub> During Desodiation and Sodiation2022

    • Author(s)
      Zheng Yayun、Jitto Shunta、Hwang Jinkwang、Matsumoto Kazuhiko、Hagiwara Rika
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 5 Issue: 11 Pages: 14361-14371

    • DOI

      10.1021/acsaem.2c02904

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Inhibition of Aluminum Corrosion with the Addition of the Tris(pentafluoroethyl)trifluorophosphate Anion to a Sulfonylamide-Based Ionic Liquid for Sodium-Ion Batteries2022

    • Author(s)
      Hwang Jinkwang、Aoyagi Ikuma、Takiyama Masaya、Matsumoto Kazuhiko、Hagiwara Rika
    • Journal Title

      Journal of The Electrochemical Society

      Volume: 169 Issue: 8 Pages: 080522-080522

    • DOI

      10.1149/1945-7111/ac8a1f

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A β”-Alumina/Inorganic Ionic Liquid Dual Electrolyte for Intermediate-Temperature Sodium-Sulfur Batteries2021

    • Author(s)
      Di Wang, Jinkwang Hwang, Chi-yao Chen, Keigo Kubota, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Journal Title

      Advanced Functional Materials

      Volume: 31 Issue: 48 Pages: 2105524-2105524

    • DOI

      10.1002/adfm.202105524

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Improving Compatibility of Positive Electrode and Solid-State Electrolyte for High-Voltage Sodium Batteries with PF6-Based Ionic Liquid2023

    • Author(s)
      Di Wang、Masaya Takiyama, Jinkwang Hwang、Kazuhiko Matsumoto、Rika Hagiwara
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] High Performance Lithium and Sodium Secondary Batteries Using Ionic Liquid Electrolytes2022

    • Author(s)
      Kazuhiko Matsumoto, Kaushik Shubham, Yayun Zheng, Di Wang, Jinkwang Hwang, Rika Hagiwara
    • Organizer
      13th France-Japan Symposium on Lithium Batteries and Next Generations
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Enhancing Positive Electrode/Solid-State Electrolyte Compatibility for High-Voltage Sodium Batteries Using a PF6-Based Ionic Liquid2022

    • Author(s)
      Di Wang、Masaya Takiyama, Jinkwang Hwang、Kazuhiko Matsumoto、Rika Hagiwara
    • Organizer
      第12回イオン液体討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] A PF6-based Ionic Liquid Improving Positive Electrode/Solid-State Electrolyte Interface Properties for High-Voltage Sodium Batteries2022

    • Author(s)
      Di Wang, Masaya Takiyama, Jinkwang Hwang, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Organizer
      第63回電池討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] High Performance Secondary Batteries Derived by Intermediate-temperature Operation Using Ionic Liquids2022

    • Author(s)
      Kazuhiko Matsumoto, Yayun Zheng, Shubham Kaushik, Jinkwang Hwang, Jinkwang, Rika Hagiwara
    • Organizer
      46th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites (ICACC 2022)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Sodium-sulfur Batteries with a β"-Alumina and Inorganic Ionic Liquid Double-Layer Electrolyte Operating at Intermediate Temperatures2021

    • Author(s)
      Di Wang, Jinkwang Hwang, Chi-yao Chen, Keigo Kubota, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Organizer
      第22回化学電池材料研究会ミーティング
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] An Inorganic Ionic Liquid and β”-Alumina Dual Electrolyte for Sodium-sulfur Batteries Operating at Intermediate Temperature2021

    • Author(s)
      Di Wang, Jinkwang Hwang, Chi-yao Chen, Keigo Kubota, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Organizer
      第53 回溶融塩化学討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] An Intermediate-temperatures Operating Sodium-sulfur Batteries utilizing a β”-Alumina and Inorganic Ionic Liquid Dual Electrolyte2021

    • Author(s)
      Di Wang, Jinkwang Hwang, Chi-yao Chen, Keigo Kubota, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Organizer
      第62回電池討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] An Intermediate-temperature Na-S Battery Utilizing β”-Alumina and Inorganic Ionic Liquid Electrolyte2021

    • Author(s)
      Di Wang, Jinkwang Hwang, Chi-yao Chen, Keigo Kubota, Kazuhiko Matsumoto, Rika Hagiwara
    • Organizer
      令和三年度第三回関西電気化学研究会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report

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Published: 2021-04-28   Modified: 2024-08-08  

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