| Project/Area Number |
23K21421
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| Project/Area Number (Other) |
21H02863 (2021-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2021-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 52040:Radiological sciences-related
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
白崎 謙次 東北大学, 金属材料研究所, 講師 (70447176)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
菊永 英寿 東北大学, 先端量子ビーム科学研究センター, 准教授 (00435645)
近藤 創介 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (10563984)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000)
Fiscal Year 2021: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000)
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| Keywords | Ac-225 / 超高感度電気分析法 / 放射化学 / 電気化学 / 微小電極 / 不純物測定 / 電気化学測定法 / 放射線測定 / 229Th/225Ra,225Acジェネレータ / 放射化学的純度 / 超高感度電気分析 |
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| Outline of Research at the Start |
Th-229/Ra-225, Ac-225ジェネレータから分離精製したAc-225を用いて標識した際の放射化学的純度（RCP）における再現性の欠如が課題となっている。
本研究では、収束イオンビーム微細加工装置を用いて微小電極を作製し、電極触媒増幅法を利用したフェムトモル超高感度電気分析によるAc-225系列核種の検出、定量を試みる。
さらにマイクロバンド電極による自己誘発型レドックスサイクルと電極触媒増幅法を組み合わせた超高感度電気分析法を新たに開発し、溶液中のAc-225系列核種の物質量を定量し、その化学状態を解明することで、RCPの再現性を確保すると共に分離精製法の最適化を試みる。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は4つのテーマについて実施した。テーマ1は「収束イオンビーム超微細加工装置（FIB）を用いた最適形状・材質の微小電極の作製」であり、テーマ2は「微小電極を用いた放射性物質使用環境下での電気化学測定」、テーマ3は「超高感度電気分析の実証」、テーマ4は「Ac-225分離精製法の最適化」である。
テーマ1では、マイクロバンド型についてはシングルバンド電極の検討を開始し、ナノピペット型については、ピペット原型を電気炉以外の方法で作成することを目標に、イオンコーターを用いた積層炭素皮膜の時間と厚さの関係を明らかにした。
テーマ2では、電気化学測定用ファラデーゲージを、スチールボックスをベースに作製し、市販の微小電極（φ10μm, Pt電極）を使用した定電位電解時に発生するノイズ評価を実施した。また、希薄な酢酸鉛を含むメタノール溶液を用いた定電位電解を行った。炭素櫛形電極（線幅10μm）を用い、酸化物析出を経た酸素発生による電極応答を調べた。測定濃度範囲とノイズの評価を実施し、nM以下となるとこれらの判別が難しいことを確認した。
テーマ3の準備として、電極触媒増幅法のための電気化学セルの検討を開始した。2種類の電解液を2槽に分けて入れ、両槽は塩橋を介して接続することにより電気的、イオン的に中性となるような工夫がなされている。塩橋の代わりにイオン交換膜を使用する場合、塩橋に寒天を含む塩を使用する場合、寒天の代わりにフッ素系化合物を用いる場合について基礎的な検討を行った。
テーマ4では、前年度未実施であったICP-MSを使った実験に着手した。初期的な検討として、Acと同じアクチノイド元素であるネプツニウム、アメリシウムを用いてICP-MS用の検量線溶液を調製し、これを用いた濃度測定を実施した。また、Ac-225の分離精製時に、カラムから流出した無機成分をSEM-EDS測定により分析し、カラム前処理により除去する方法を策定した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
テーマ1では、マイクロバンド型（櫛形）に代わりマイクロバンド（単線）電極の検討を開始した。電極端子部分を金、電極部分を炭素蒸着により作成する。現在、既存電極を元にバンド部分を試作している。一方、ナノピペット型については、形状を再現することが難しい（具体的には、ピペット原型の作製に化学蒸着法と900℃の高温電気炉を使用する必要があり難しい）ことが判明したため、ピペット原型を電気炉以外の方法で作成することを目標に、イオンコーターを用いた積層炭素皮膜の検討を進めている。
テーマ2では、ファラデーゲージをスチールボックスベースで作製し、市販の微小電極（φ10μm, Pt電極）を使用した定電位電解時に発生するノイズ評価を実施した。現在、現状ノイズが±8 nA程度にまで抑制されたが、fM濃度の測定のためには数pAレベルに低減する必要があり、更なるノイズ低減対策が必要である。
テーマ3の準備として、電極触媒増幅法のための電気化学セルの検討を実施中である。2槽式の電気化学セルを想定し、両槽を塩橋又はイオン交換膜を介して接続することにより電気的、イオン的中和をとる構造となるように設計した。塩橋の代わりにイオン交換膜を使用する場合、塩橋に寒天を含む塩を使用する場合、寒天の代わりにフッ素系化合物を用いる場合について、イオン伝導測定などの基礎的な検討を行った。
テーマ4では、ICP-MSを使った実験を実施中である。初期的な検討として、Acと同じアクチノイド元素であるネプツニウム、アメリシウムを用いてICP-MSを用いた濃度測定を実施した。また、昨年度調製した減衰後のAc-225試料溶液についてICP-MSのための予備検討（ICP-AESを用いたバルク元素確認）を実施した。Ac-225の分離精製時に、カラムから流出した無機成分を分析し、処理する方法を検討した。
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| Strategy for Future Research Activity |
テーマ1では、前年度に引き続きマイクロバンド（単線）型の微小電極を、FIBを用いて作製する。ガラス基板に金または炭素を成膜、b.絶縁膜を積層、c.電極パターン部分の絶縁皮膜をFIBにより除去、d.測定器端子と接続の工程で作成する方針である。また、ナノピペット型の微小電極については、ピペット原型をイオンコーターによる積層炭素皮膜によって調製する方向で検討を進める。作製した電極をテーマ3にて使用、問題点をフィードバックし、最適形状・材質を決定する。
テーマ2では、ファラデーゲージのノイズ除去性能の検証を引き続き行う。現状ノイズが±8 nA程度にまで抑制されたが、fM濃度の測定のためには数pAレベルに低減する必要があり、セルのみならずポテンショガルバノスタット自体に対してもノイズ対策を施す方針である。
テーマ3では、2槽式の電気化学セルを制作し、塩橋またはイオン交換膜のいずれかを用いて電極触媒増幅法を用いた鉛イオン検出を試みる。
テーマ4では、前年度未達であった減衰後のAc-225試料溶液のICP-MSによる定量分析を行い、（準）安定核の存在量から壊変核種の物質量を推測する。さらに、Ac-225の分離精製後の溶液について、TLCを用いて錯化剤との反応を評価する。
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