Simultaneous determination and exposure assessment of halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons and their derivatives

• Project/Area Number: 23K21760
• Project/Area Number (Other): 21H03614 (2021-2023)
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
• Allocation Type: Multi-year Fund (2024); Single-year Grants (2021-2023)
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 63040:Environmental impact assessment-related
• Research Institution: Yokohama National University
• Principal Investigator: 三宅 祐一 横浜国立大学, 大学院環境情報研究院, 准教授 (40425731)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2025-03-31
• Project Status: Granted (Fiscal Year 2024)
• Budget Amount: ¥17,030,000 (Direct Cost: ¥13,100,000、Indirect Cost: ¥3,930,000); Fiscal Year 2024: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000); Fiscal Year 2023: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000); Fiscal Year 2022: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000); Fiscal Year 2021: ¥5,590,000 (Direct Cost: ¥4,300,000、Indirect Cost: ¥1,290,000)
• Keywords: ハロゲン化多環芳香族炭化水素類 / 残留性有機汚染物質 / リスク評価 / 有機ハロゲン化合物 / 曝露経路

Outline of Research at the Start

ハロゲン化多環芳香族炭化水素類（ハロゲン化PAHs）は、環境残留性や有害性の観点から新規残留性有機汚染物質の候補となり得る化学物質群であるが、包括的な環境汚染調査やリスク評価が十分に行われていない。本研究では、不足していた高リスクが推定される標準物質の新規合成を行い、一般環境汚染実態の包括的把握と主要な汚染源の探索を行う。また、これら汚染調査結果に基づいて、ヒトへの主要な曝露経路の推定とリスクレベルの評価を行う。

Outline of Annual Research Achievements

ハロゲン化多環芳香族炭化水素類（ハロゲン化PAHs）は、環境残留性や有害性の観点から新規残留性有機汚染物質の候補となり得る化学物質群であるが、包括的な環境汚染調査やリスク評価が行われていない。そこで本研究では、不足していた高リスクが推定される標準物質の新規合成を行い、一般環境汚染実態の包括的把握と主要な汚染源の探索を行う。また、これら汚染調査結果に基づいて、ヒトへの主要な曝露経路の推定とリスクレベルの評価を行う。さらに、未知・未規制のリスク要因となる代謝物を含むその他誘導体を網羅的に評価することで、様々な曝露経路ごとのリスク分布を考慮したリスク低減手法を提案する。
今年度は、今までに開発を行った72種のPAHsおよびハロゲン化PAHsの同時分析法の更なる高感度化を検討した。具体的には、直接導入法の一つであるThermal Separation Probe（TSP）とガスクロマトグラフ-トリプル四重極型質量分析計（GC-MS/MS）を組み合わせた分析法を開発した。本法は、フィルターサンプルを前処理せずにGC-MS/MSに導入するため、ミニポンプを用いて室内空気を少量捕集（2.16 m3）したサンプルであっても定量分析が可能となった。また、内標準化合物の種類を増やすことで、分析方法の精度向上を試み、開発した手法を用いて、室内空気中のPAHs・ハロゲン化PAHsの濃度調査を行った。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

新規物質を含めたPAHsおよびハロゲン化PAHsの分析法開発が順調に進んでおり、国内外の一般環境汚染実態調査、食品中含有実態調査も進行していることから、当初の予定通りである。

Strategy for Future Research Activity

引き続き、一般環境汚染実態の包括的把握と室内環境汚染の調査を進める。また、環境汚染実態調査結果と基にしたヒトへの主な曝露経路の推定とリスクレベルの評価も行っていく。

Research Products

• [Journal Article] Determination of potential dermal exposure rates of phosphorus flame retardants via the direct contact with a car seat using artificial skin (2024)
  • Author(s): Shindo Mai、Ishida Maho、Tokumura Masahiro、Wang Qi、Miyake Yuichi、Amagai Takashi、Makino Masakazu
  • Journal Title: Chemosphere Volume: 353 Pages: 141555-141555
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2024.141555
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Development of a safety analysis method for volatile organic compounds using 2-phenoxyethanol as solvent (2024)
  • Author(s): Wang Qi、Noro Kazushi、Hoshino Saria、Omagari Ryo、Miyake Yuichi、Amagai Takashi
  • Journal Title: Chemosphere Volume: 350 Pages: 140980-140980
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2023.140980
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Sampling, pretreatment, instrumental analysis, and observed concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons, polychlorinated naphthalenes, and halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons: A review (2023)
  • Author(s): Noro Kazushi、Omagari Ryo、Ito Koji、Wang Qi、Sei Kento、Miyake Yuichi、Amagai Takashi
  • Journal Title: TrAC Trends in Analytical Chemistry Volume: 169 Pages: 117384-117384
  • DOI: 10.1016/j.trac.2023.117384
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Development of an analytical method for indoor polycyclic aromatic hydrocarbons and their halogenated derivatives by using thermal separation probe coupled to gas chromatography-tandem mass spectrometry (2023)
  • Author(s): Takikawa Tetsuya、Wang Qi、Omagari Ryo、Noro Kazushi、Miyake Yuichi、Amagai Takashi
  • Journal Title: Science of The Total Environment Volume: 903 Pages: 166931-166931
  • DOI: 10.1016/j.scitotenv.2023.166931
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Accurate and Ultrasensitive Determination of 72 Parent and Halogenated Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in a Variety of Environmental Samples via Gas Chromatography-Triple Quadrupole Mass Spectrometry (2021)
  • Author(s): Kento Sei, Qi Wang, Masahiro Tokumura, Yuichi Miyake, Takashi Amagai
  • Journal Title: Chemosphere Volume: 271 Pages: 129535-129535
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2021.129535
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Occurrence, potential source, and cancer risk of PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons and their halogenated derivatives in Shizuoka, Japan, and Dhaka, Bangladesh (2021)
  • Author(s): Sei Kento, Wang Qi, Tokumura Masahiro, Hossain Anwar, Raknuzzaman Mohammad, Miyake Yuichi, Amagai Takashi
  • Journal Title: Environmental Research Volume: 196 Pages: 110909-110909
  • DOI: 10.1016/j.envres.2021.110909
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Polycyclic Aromatic Hydrocarbons and Their Halogenated Derivatives in a Traditional Smoke-Dried Fish Product in Japan: Occurrence and Countermeasures (2021)
  • Author(s): Sei Kento, Wang Qi, Tokumura Masahiro, Suzuki Shinji, Miyake Yuichi, Amagai Takashi
  • Journal Title: ACS Food Science & Technology Volume: 1 Issue: 5 Pages: 960-966
  • DOI: 10.1021/acsfoodscitech.1c00085
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] カーシート製品中における臭素系難燃剤の含有実態の調査 (2023)
  • Author(s): 永井 大貴, 齋藤 隼輝, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 第31回環境化学討論会
• [Presentation] シリコーンリストバンドを用いた多環芳香族炭化水素類のパッシブサンプリング法における風速影響の評価 (2023)
  • Author(s): 田川 瑛梨, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 第31回環境化学討論会
• [Presentation] カーシート製品に含まれる臭素系難燃剤の年代別使用実態の調査 (2023)
  • Author(s): 永井 大貴, 齋藤 隼輝, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 環境科学会2023年会
• [Presentation] 災害・事故時を想定した多環芳香族炭化水素類の個人曝露量評価のためのシリコーンパッシブ法の開発 (2023)
  • Author(s): 田川 瑛梨, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 環境科学会2023年会
• [Presentation] 難燃加工繊維に含まれる臭素系難燃剤の包括的分析と未同定物質の検出 (2023)
  • Author(s): 永井 大貴, 齋藤 隼輝, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 2023年室内環境学会
• [Presentation] 多環芳香族炭化水素類の個人曝露量評価のためのシリコーンパッシブ法の迅速化に向けた検討 (2023)
  • Author(s): 田川 瑛梨, 王 斉, 雨谷 敬史, 三宅 祐一
  • Organizer: 2023年室内環境学会
• [Presentation] A passive sampling method using silicone wristband for determination of polycyclic aromatic hydrocarbons and their halogenated derivatives (2023)
  • Author(s): Eri Tagawa, Qi Wang, Takashi Amagai,Yuichi Miyake
  • Organizer: International Society of Exposure Science (ISES) 2023 Annual Meeting
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A passive sampling method using silicone wristband for determination of polycyclic aromatic hydrocarbons and their halogenated derivatives (2023)
  • Author(s): Eri Tagawa, Qi Wang, Takashi Amagai, Yuichi Miyake
  • Organizer: 43rd International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (POPs) (Dioxin 2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 環境化学物質に関する現状と課題 ～PFAS問題から災害事故時まで～ (2023)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: 埼玉県環境科学国際センター研究講演会
  • Invited
• [Presentation] 環境化学物質に関する現状と課題 ～室内環境から災害事故時まで～ (2023)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: 神奈川県環境学習リーダー養成講座
  • Invited
• [Presentation] 環境化学物質に関する諸問題 ～室内環境から災害事故時まで～ (2023)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: 神奈川大学講演会
  • Invited
• [Presentation] 災害・事故に伴う化学物質曝露・リスク判断のための個人曝露量把握方法の提案 (2022)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: 埼玉県環境科学国際センター研究講演会
  • Invited
• [Presentation] PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons and their halogenated derivatives in Japan and Bangladesh (2022)
  • Author(s): Yuichi Miyake, Qi Wang, Masahiro Tokumura, Takashi Amagai
  • Organizer: 42th International Symposium on Halogenated Persistent Organic Pollutants (DIOXIN 2022)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] A high-sensitive analytical method of particulate polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and halogenated PAHs using thermal separation probe coupled to gas chromatograph-triple quadrupole mass spectrometer (2022)
  • Author(s): Tetsuya Takikawa, Qi Wang, Kazushi Noro, Yuichi Miyake, Takashi Amagai
  • Organizer: International Society of Exposure Science (ISES) 2022
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Occurrence of Novel Phosphorus-based Flame Retardants in Indoor Dust Collected from Japanese Dwellings (2022)
  • Author(s): Yuichi Miyake, Masahiro Tokumura, Qi Wang, Takashi Amagai
  • Organizer: International Society of Exposure Science (ISES) 2022
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 多環芳香族炭化水素類とそのハロゲン化誘導体の室内動態調査 (2022)
  • Author(s): 王斉, 滝川哲也, 野呂和嗣, 徳村雅弘, 三宅祐一, 雨谷敬史
  • Organizer: 2022年室内環境学会学術大会
• [Presentation] シリコーンリストバンドを用いたパッシブ法における多環芳香族炭化水素類およびそのハロゲン化誘導体の捕集機構の検討 (2022)
  • Author(s): 田川瑛梨，多田智彦，王斉，雨谷敬史，三宅祐一
  • Organizer: 2022年室内環境学会学術大会
• [Presentation] 直接導入法を用いた室内空気中の多環芳香族炭化水素類およびハロゲン化誘導体の濃度と潜在的発生源調査 (2022)
  • Author(s): 滝川哲也, 王斉, 野呂和嗣, 三宅祐一, 雨谷敬史
  • Organizer: 2022年室内環境学会学術大会
• [Presentation] シリコーンリストバンドを用いたパッシブ法における多環芳香族炭化水素類とそのハロゲン化誘導体の物質存在状態別の捕集速度への影響 (2022)
  • Author(s): 田川瑛梨，多田智彦，王斉，雨谷敬史，三宅祐一
  • Organizer: 環境科学会2022年会
• [Presentation] シリコーンリストバンドを用いた多環芳香族炭化水素類及びそのハロゲン化誘導体のパッシブサンプリング法の検討 (2022)
  • Author(s): 田川 瑛梨，多田 智彦，王 斉，雨谷 敬史，三宅 祐一
  • Organizer: 第30回環境化学討論会
• [Presentation] 塩素の存在形態及び触媒反応によるプラスチック焼却時の塩素化多環芳香族炭化水素類の生成機構解析 (2022)
  • Author(s): 王 斉，三宅 祐一，徳村 雅弘，野呂 和嗣，雨谷 敬史，寺田 彩乃，藤森 崇
  • Organizer: 第30回環境化学討論会
• [Presentation] 直接導入法を用いた室内空気中の粒子状多環芳香族炭化水素類およびハロゲン化誘導体の汚染実態調査 (2022)
  • Author(s): 滝川 哲也，王 斉，野呂 和嗣，三宅 祐一，雨谷敬史
  • Organizer: 第30回環境化学討論会
• [Presentation] 多環芳香族炭化水素類およびそのハロゲン化誘導体の高精度・高感度分析法と環境汚染実態の調査事例 (2022)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: アジレント・テクノロジー株式会社ユーザーズミーティング
  • Invited
• [Presentation] 身近な発がん物質 (2021)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: サーモフィッシャーサイエンティフィック株式会社オンライン科学セミナー
  • Invited
• [Presentation] 室内環境における新規難燃剤の同定・挙動に関する包括的研究 (2021)
  • Author(s): 三宅祐一
  • Organizer: 第29回環境化学討論会
  • Invited
• [Presentation] 環境要因による影響を考慮した多環芳香族炭化水素類及びそのハロゲン化誘導体の新規パッシブサンプリング法の検討 (2021)
  • Author(s): 多田 智彦, 王 斉, 徳村 雅弘, 三宅 祐一, 雨谷 敬史
  • Organizer: 2021年室内環境学会学術大会
• [Presentation] 直接導入法による粒子状多環芳香族炭化水素類およびそのハロゲン化誘導体の分析法開発と室内空気中濃度調査 (2021)
  • Author(s): 滝川 哲也, 多田 智彦, 王 斉, 徳村 雅弘, 三宅 祐一, 雨谷 敬史
  • Organizer: 2021年室内環境学会学術大会
• [Presentation] 多環芳香族炭化水素類及びそのハロゲン化誘導体の新規パッシブサンプリングにおける環境条件の影響を考慮した分析法の検討 (2021)
  • Author(s): 多田 智彦, 王 斉, 徳村 雅弘, 三宅 祐一, 雨谷 敬史
  • Organizer: 環境科学会2021年会
• [Presentation] 直接導入法による粒子状多環芳香族炭化水素類およびそのハロゲン化誘導体の分析法開発と大気中濃度調査 (2021)
  • Author(s): 滝川 哲也, 多田 智彦, 王 斉, 徳村 雅弘, 三宅 祐一, 雨谷 敬史
  • Organizer: 環境科学会2021年会
• [Presentation] プラスチックの焼却における触媒反応を伴う塩素化多環芳香族炭化水素類の生成機構解析 (2021)
  • Author(s): 王 斉, 徳村 雅弘, 三宅 祐一, 雨谷 敬史, 寺田 彩乃, 藤森 崇
  • Organizer: 第29回環境化学討論会
• [Presentation] 直接導入 GC-MS/MS による粒子状多環芳香族炭化水素類及びハロゲン化誘導体の分析方法の検討 (2021)
  • Author(s): 滝川 哲也, 多田 智彦, 王 斉, 三宅 祐一, 雨谷 敬史
  • Organizer: 第29回環境化学討論会