３パルス型フェムト秒時間分解分光による電荷ガラス転移における動的不均一性の探索

Research Project

Project/Area Number	23K22433
Project/Area Number (Other)	22H01162 (2022-2023)
Research Category	Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
Allocation Type	Multi-year Fund (2024) Single-year Grants (2022-2023)
Section	一般
Review Section	Basic Section 13030:Magnetism, superconductivity and strongly correlated systems-related
Research Institution	Hokkaido University
Principal Investigator	土屋聡北海道大学, 工学研究院, 助教 (80597633)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	戸田泰則北海道大学, 工学研究院, 教授 (00313106) 谷口弘三埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (50323374)
Project Period (FY)	2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status	Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help	¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000) Fiscal Year 2024: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000) Fiscal Year 2023: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000) Fiscal Year 2022: ¥11,960,000 (Direct Cost: ¥9,200,000、Indirect Cost: ¥2,760,000)
Keywords	電荷ガラス / 有機導体 / ポンププローブ分光 / 超高速ダイナミクス / 時間分解分光 / 動的不均一性
Outline of Research at the Start	本研究の目標は、現代物理学最大の未解決問題である「ガラス転移」の解明である。そのために近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機伝導体で発現する電荷ガラスを研究対象とし、ガラス転移解明の鍵を握る「動的不均一性」に関する知見を得ることを目的とする。本研究では電子系のみを瞬時励起可能なフェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を基礎とした、３パルス型ポンププローブ分光による電荷ガラス形成の実時間観測に挑戦する。そのために２パルス型ポンププローブ分光により、電荷ガラスを光キャリアダイナミクスの観点から特徴づけ、ガラス形成に対するフラストレーション効果、電子相関効果に対する知見を得る。
Outline of Annual Research Achievements	本研究の最終目標である「ガラス転移の解明」に向けて、近年基礎、応用の両面から注目を集めている有機分子結晶の電荷ガラス状態を研究対象とすし、ガラス転移解明の鍵を握る「動的不均一性」に関する知見を得ることを目的とする。本研究では電子系のみを瞬時励起可能なフェムト秒光パルスを用いた電子の緩和ダイナミクス測定を基礎とした、３パルス型ポンププローブ分光による電荷ガラス形成の実時間観測に挑戦し、ガラス転移に対する新たな知見を得る。初年度は３パルス型ポンププローブ分光を実施するための基礎となる、q-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4（以降q-Cs）における「電荷ガラス状態」の光誘起ダイナミクスの解析、及び10Kでのフルーエンス依存性測定を行った。特に50K以下の低温領域においては、偏光異方性が消失する振る舞いが観測されていたが、解析の結果、格子系がランダムな電荷分布を伴い変位することによる構造的な転移であることが示唆された。これは結晶中の電子のガラス状態に特有な物性であり、ガラス状態、転移の多様性を示す重要な結果と考えられる。これらの成果は論文として出版した。また10Kでのフルーエンス依存性測定では格子系の変位に由来する長い緩和時間をもつダイナミクスがフルーエンスに対して、飽和的な振る舞いを示すことが分かった。これを利用すれば３パルス型ポンププローブ分光を実施できる可能性がある。一方で試料依存性場所依存性も多少あることも判明したため、これらの振る舞いが普遍的に観測されるのか否か調査する必要がある。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason ３パルス型ポンププローブ分光を実施するため、「電荷秩序状態」と「電荷ガラス状態」のダイナミクスをさらに明確化する必要があった。今年度の低温におけるフルーエンス依存性の測定により、実施にはある程度目途が立った。また低温における電荷ガラス状態の物理的描像もある程度確立されつつあり、論文として発表できたので、初年度の目的はおおむね達成されたと考えている。
Strategy for Future Research Activity	一方で試料依存性、普遍性を確かめるための測定が必要なこともわかった。今後はZnをCoに置換したq-(BEDT-TTF)2CsCo(SCN)4（以降q-CsCo）においても測定を行い、低温領域で観測される格子系のランダムな変位による構造転移の普遍性を確かめる。さらにこの構造転移のメカニズムを詳しく探るために、電流印加した条件でポンププローブ分光を実施できるよう、測定系を立ち上げる。q-Csでは２種類のCOがガラス形成に関与していることが指摘されており、また電流印加によりそのうちの１つを融解させることができる。よってこの測定により、構造転移メカニズムとCO形成の関係に対して新しい知見が得られると期待される。