ゲル弾性論の構築：負のエネルギー弾性とネットワークトポロジーの寄与の解明
| Project/Area Number |
23K22458
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| Project/Area Number (Other) |
22H01187 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 13040:Biophysics, chemical physics and soft matter physics-related
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
作道 直幸 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (50635555)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥16,510,000 (Direct Cost: ¥12,700,000、Indirect Cost: ¥3,810,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,810,000 (Direct Cost: ¥3,700,000、Indirect Cost: ¥1,110,000)
Fiscal Year 2022: ¥6,890,000 (Direct Cost: ¥5,300,000、Indirect Cost: ¥1,590,000)
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| Keywords | 高分子ゲル / エントロピー弾性 / 負のエネルギー弾性 / ゴム弾性 / ゲル弾性 / 弾性率 / エネルギー弾性 / ネットワークトポロジー / ハイドロゲル / イオンゲル |
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| Outline of Research at the Start |
最近、研究代表者らは、ゼリー・ソフトコンタクトレンズなどの高分子ゲルの弾性率（かたさ、やわらかさ）に、溶媒由来の「負のエネルギー弾性」が存在することを発見した。ゲルに外力を加えて変形すると高分子網目の部分鎖が引き延ばされ復元力（エントロピー弾性）が生じると同時に、溶媒と鎖の相互作用により復元力と反対向きの力（負のエネルギー弾性）も発生し、ゲルが大幅に柔らかくなるという発見である。本研究では、実験・理論・数値計算により、負のエネルギー弾性の普遍性と発現機構を解明する。また、網目のトポロジーの影響を調査することで、弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにする。
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、高分子ゲル（例えば、ゼリー、ソフトコンタクトレンズ）の弾性率をミクロな高分子網目構造から決める物理法則を明らかにすることである。今年度は、以下の研究を行った。
(1) 溶媒が水のハイドロゲルを用いて、高分子網目構造、特にそのトポロジーの影響を調査した。均一な網目構造を持つ、架橋点が三分岐のゲルと四分岐のゲルを比較し、網目トポロジーが弾性に与える影響を明らかにした。次に、均一なゲルで得られた結果を一般化することで、主鎖や溶媒の種類に依らない普遍的性質に関する検証可能な仮説を設定した。この仮説をフリーラジカル重合によって合成した不均一な網目構造を持つゲルで検証した。不均一な網目構造を持つゲルにおいても、高分子濃度と架橋剤濃度の変調により様々な網目構造を持つサンプルを調査した。
(2) 負のエネルギー弾性の溶媒依存性を調べるために、イオン液体と水をそれぞれ溶媒とするイオンゲルとハイドロゲルを比較した。その結果、エントロピー弾性については溶媒に依らず網目構造で決まり、負のエネルギー弾性は溶媒に依存するという結果を得た。
(3) 格子模型（相互作用する自己排除ウォーク）の検討により、負のエネルギー弾性の分子論的な起源を調査した。ゲルの網目を構成する1本の高分子鎖に注目し、数学的な理論解析により、負のエネルギー弾性はひもと溶媒の引力相互作用に由来することを明らかになった。この結果は、負のエネルギー弾性が特定のゲルに限られた性質ではなく、ゲルが一般的に持つ普遍的な性質であることを示している。本成果は、Physical Review Letters誌から原著論文を出版した。プレスリリースを実施し、新聞紙上報道などで広く紹介された。
(4) 高分子ゲルおよび星形高分子溶液の浸透圧の物理法則を明らかにした。それらの成果を2本の原著論文として著名な国際誌に投稿し、プレプリントを公開した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要に記載の通り、4つの方向性の研究を行った。
本年度は、原著論文2本（研究代表者が責任著者）が著名な国際誌に掲載された。これ以外に、原著論文2本（研究代表者が責任著者）を著名な国際誌に投稿し現在査読中である。また、8件の招待講演と4件の国際学会を含む17件の学会発表を行った。
研究内容としては、弾性率に関する研究が当初の計画よりも進んでおり、関連研究としてゲルの浸透圧の研究も大きく進み、原著論文として投稿した以外にも論文化可能な成果が出ている。
このように、研究は当初の計画以上に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
昨年度に多数の研究結果が出たので、今後は論文執筆にも力を入れて、今年度以上に多数の論文が出版できるように努力する。具体的には、網目トポロジーに関する研究、不均一網目の負のエネルギー弾性の研究、分子動力学シミュレーションの研究、荷電性高分子ゲルの膨潤に関する研究を進め、論文化を行う。コロナ禍のリスクを避けるために、海外の国際学会への参加はなるべく避けて、国内で行われる国際学会へ積極的に参加することで、研究成果を国際的にアピールする。
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Report
(1 results)
Research Products
(22 results)
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[Journal Article] Percolation induced gel-gel phase separation in a dilute polymer network2023
Author(s)
Shohei Ishikawa, Yasuhide Iwanaga, Takashi Uneyama, Xiang Li, Hironori Hojo, Ikuo Fujinaga, Takuya Katashima, Taku Saito, Yasushi Okada, Ungil Chung, Naoyuki Sakumichi, Takamasa Sakai
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Journal Title
Nature Materials
Volume: 22
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Peer Reviewed
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