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スマートウィンドウを目指したガラス基板上へのc-軸配向スピノーダル分解薄膜の作製

Research Project

Project/Area Number 23K23038
Project/Area Number (Other) 22H01770 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 26020:Inorganic materials and properties-related
Research InstitutionShizuoka University

Principal Investigator

脇谷 尚樹  静岡大学, 電子工学研究所, 教授 (40251623)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 川口 昂彦  静岡大学, 工学部, 助教 (30776480)
坂元 尚紀  静岡大学, 電子工学研究所, 准教授 (80451996)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,550,000 (Direct Cost: ¥13,500,000、Indirect Cost: ¥4,050,000)
Fiscal Year 2024: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
Fiscal Year 2023: ¥5,070,000 (Direct Cost: ¥3,900,000、Indirect Cost: ¥1,170,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,320,000 (Direct Cost: ¥6,400,000、Indirect Cost: ¥1,920,000)
Keywordsスピノーダル分解 / スマートウィンドウ / 薄膜 / シミュレーション / 二酸化バナジウム / 二酸化チタン
Outline of Research at the Start

ガラス基板上にc-軸配向のTiO2-VO2薄膜を周期20~30nmでスピノーダル分解させることができれば急峻な相転移を維持してVO2の金属絶縁体転
移温度(Tc=68℃)を室温まで低下させることが可能で、スマートウィンドウができると予想している。ガラス基板上のc-軸配向薄膜はCdOバッ
ファー層の導入で、スピノーダル分解周期の制御はダイナミックオーロラPLD法により実現を目指す。また、フェーズフィールド法シミュレー
ションにより、TiO2-VO2薄膜のスピノーダル分解の動力学の解明を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

令和5年度は、(a)TiO2(001)単結晶基板上への結晶性の高いTiO2-VO2薄膜の作製および、スピノーダル分解が生成するプロセスウィンドウの解明、(b)高温X線を用いたTiO2-VO2薄膜の相転移に伴う結晶構造変化の測定、(c)ガラス基板上へのVO2配向薄膜の結晶化をもたらすおよびバッファー層の探索、および(c)フェーズフィールド法によるTiO2-VO2薄膜のスピノーダル分解挙動の計算機シミュレーションを実施した。(a)では、これまでに報告例のある長時間成膜することによる、熱力学的に生じるスピノーダル分解の成膜条件に加えて、成膜時に磁場を印加することにより、短時間の成膜でもスピノーダル分解が生じるというこれまでに報告例のない新たな成膜条件が見出された。 (b)ではTiO2-VO2薄膜については固溶体薄膜の場合には温度を上昇させてもピークの生成や消滅が認められず、スピノーダル分解によって超格子構造を有数薄膜については温度を上昇させてもピークの生成や消滅が認めらえないものの、温度によってピーク位置が変化することと、金属絶縁体転移がブロードに生じることが明らかになった。(c)についてはガラス基板上にCdO薄膜を作製することで(001)配向のCdO薄膜を得ることができた。(d)については、フェーズフィールド法を用いることでルチル構造を有するTiO2-VO2に加えてTiO2-SnO2、TiO2-RuO2およびTiO2-GeO2がスピノーダル分解したときに生じる微構造のシミュレーションを行ったが、シミュレーションによって得られた微構造は報告されている微構造と極めて近く、シミュレーション結果の確からしさが示された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目的は、(1)バッファー層の導入による、ガラス基板上へのc-軸配向スピノーダル分解TiO2-VO2薄膜の作製、(2)スピノーダル分解周期の制御によるTiO2-VO2薄膜における相転移温度の室温への低下とスマートウィンドウ特性の発現、(3)フェーズフィールド法による、ガラス基板上および異なる面方位の単結晶基板上に作製したTiO2-VO2薄膜のスピノーダル分解における微構造形成過程の統一的解明の3点であるが、(1)についてはCdOをバッファー層に用いることで(001)配向のCdOをガラス基板上に作製するところまでは実現した。ただ、このCdOバッファー層上にVO2薄膜の配向性は当初期待していた(001)配向ではなく、(110)配向となった。この原因は今後検討することとした。(2)の転移温度の低下とスマートウィンドウ特性発現についてはともに測定装置が完成しており、TiO2-VO2系に対してこれまで報告されてきた長時間の成膜(成膜時におけるアニール)の条件以外に、磁場印加をすることで短時間の成膜でもスピノーダル分解を実現可能な新しい成膜条件が見出された。(3)については、実際にTiO2-VO2薄膜のスピノーダル分解のシミュレーションにも成功している。

Strategy for Future Research Activity

令和6年度は(1)についてはガラス基板上に結晶性の高いTiO2-VO2薄膜をc軸配向させることが可能と考えているCdOバッファー層の上に作製したVO2薄膜がなぜ(110)配向となってしまうのか、その原因の解明と、(110)配向VO2薄膜における相転移温度の測定、および、CdO以外にガラス基板上で(001)配向を実現させる新たなバッファー層の探索を行う。このようなバッファー層の候補として、ZnOのような六方晶系の材料も検討する。(2)については、種々の配向性を有するVO2薄膜が基板やバッファー層から受けている歪をXRD測定から求めることで、歪の状態と相転移温度の関係を明らかにする。(3)について令和4年度と5年度の研究で目標としていた研究項目がほぼ達成されているため、令和6年度は特に実施をしない。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (19 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 2 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Highly oriented epitaxial Cu2O (011) thin film grown on MgO (001) substrate by dynamic aurora PLD method2024

    • Author(s)
      K. Gunasekaran, M. Arockia Jenisha, Kentaro Zushi, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, J. Archana, M. Navaneethan, S. Harish, Naoki Wakiya
    • Journal Title

      Materialia

      Volume: 34 Pages: 102076-102076

    • DOI

      10.1016/j.mtla.2024.102076

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Spontaneous superlattice formation and thermoelectric properties of A-site excess (La, Sr)CoO3 thin films prepared using dynamic aurora pulsed laser deposition2024

    • Author(s)
      M. Arockia Jenisha, S. Koda, K. Gunasekaran, T. Kawaguchi, N. Sakamoto, S. Harish, M. Navaneethan, N. Wakiya
    • Journal Title

      Emergent Mater

      Volume: 7 Issue: 3 Pages: 911-923

    • DOI

      10.1007/s42247-024-00658-5

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Coupling of band shift and phase transition for enhanced electrical conductivity in p-type metallic CuS towards mid-temperature thermoelectric application2024

    • Author(s)
      M. Arockia Jenisha, S. Kavirajan, S. Harish, C. Kanagaraj, S. Kamalakannan, E. Senthil Kumar, J. Archana, Naoki Wakiya , M. Navaneethan
    • Journal Title

      Emergent Mater

      Volume: 7 Issue: 1 Pages: 171-186

    • DOI

      10.1007/s42247-023-00597-7

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Multiple approaches of band engineering and mass fluctuation of solution-processed n-type Re-doped MoS2 nanosheets for enhanced thermoelectric power factor2024

    • Author(s)
      M. Arockia Jenisha, S. Kavirajan, S. Harish, S. Kamalakannan, J. Archana, E. Senthil Kumar, Naoki Wakiya , M. Navaneethan
    • Journal Title

      J. Colloid Interf. Sci.

      Volume: 653 Pages: 1150-1165

    • DOI

      10.1016/j.jcis.2023.08.201

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of Dopants on Low-Temperature Preparation of Garnet-type Cubic Solid Electrolyte Powders2023

    • Author(s)
      鈴木久男、川口昂彦、坂元尚紀、脇谷尚樹、Jeevan Kumar Padrrti, 平井慈人、大野智也
    • Journal Title

      Journal of the Society of Powder Technology, Japan

      Volume: 60 Issue: 11 Pages: 656-662

    • DOI

      10.4164/sptj.60.656

    • ISSN
      0386-6157, 1883-7239
    • Year and Date
      2023-11-10
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Epitaxial growth of hexagonal pillar structure InN single crystals on sapphire (11−20) substrate by halide CVD method under atmospheric pressure2023

    • Author(s)
      Naonori Sakamoto, Haruka Sugiura,Tomohiro Murase, Takahiko Kawaguchi, Naoki Wakiya, Hisao Suzuki
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 131 Issue: 9 Pages: 555-559

    • DOI

      10.2109/jcersj2.23030

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2023-09-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Evaluation of misorientation degree in epitaxial oxide thin films using scanning transmission electron microscopy moiré fringe2023

    • Author(s)
      Naonori Sakamoto, Sotaro Yokoi, Takahiko Kawaguchi, Naoki Wakiya, Hisao Suzuki
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 131 Issue: 7 Pages: 223-228

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22168

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2023-07-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Computer simulation of spontaneous superlattice formation process by dynamic aurora pulsed laser deposition using phase field method2023

    • Author(s)
      Ayano Iizuka, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Hisao Suszuki, Naoki Wakiya
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 131 Issue: 7 Pages: 275-278

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22141

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2023-07-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Copolymerization effect on the synthesis of Li<sub>2</sub>FeSiO<sub>4</sub>/C nanocomposites by chemical solution deposition2022

    • Author(s)
      Jeevankumar Padarti, Tarunateja Jupalli, Kenji Iimura, Shigeto Hirai, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto, Naoki Wakiya, Hisao Suzuki, Tomoya Ohno
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 130 Issue: 9 Pages: 770-774

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22057

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2022-09-01
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Preparation and characterization of epitaxially grown yttria-stabilized zirconia thin films on porous silicon substrates for solid oxide fuel cell applications2022

    • Author(s)
      Haruki Zayasu, Takahiko Kawaguchi, Hiroki Nakane, Nobuyoshi Koshida, Kazuo Shinozaki, Hisao Suzuki, Naonori Sakamoto, Naoki Wakiya
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 130 Issue: 7 Pages: 464-470

    • DOI

      10.2109/jcersj2.21178

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2022-07-01
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Hybrid amorphous soft magnetic composites with ultrafine FeSiBCr and submicron FeBP particles for MHz frequency power applications2022

    • Author(s)
      Wangchang Li, Shipeng Xiao, Wanjia Li, Yao Ying, Jing Yu, Jingwu Zheng, Liang Qiao, Juan Li, Wakiya Naoki, Junke Wu, Shenglei Che
    • Journal Title

      J. Magn. Magn. Mater.

      Volume: 555 Pages: 169365-169365

    • DOI

      10.1016/j.jmmm.2022.169365

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spontaneous Superlattice Formation and Computer Simulation in S-Ti-O This Film by Dynamic Aurora PLD2024

    • Author(s)
      Naoki Wakiya, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto
    • Organizer
      International Conference on Lithium-ion Batteries and Electronic Materials
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Computer Simulation of Spontaneous Superlattice Formation in Sr-Ti-O Thin Film by Dynamic Aurora PLD2024

    • Author(s)
      Naoki Wakiya, Ayano Iizuka, Takahiko Kawaguchi, Naonori Sakamoto
    • Organizer
      AFMD-2024
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ダイナミックオーロラPLD法によるペロブスカイト構造酸化物薄膜のエピタキシャル成長におよぼす格子定数のミスマッチの影響2024

    • Author(s)
      脇谷尚樹
    • Organizer
      電子セラミック・プロセス研究会第199回研究会
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] ダイナミックオーロラPLD法によるセラミックス薄膜のエピタキシャル成長2024

    • Author(s)
      脇谷尚樹、川口昂彦、坂元尚紀
    • Organizer
      日本セラミックス協会第62回セラミックス基礎科学討論会
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Computer Simulation of Spontaneous Superlattice Formation in Sr-Ti-O Thin Film Deposited by Dynamic Aurora PLD Using Phase Field Method2023

    • Author(s)
      Naoki Wakiya
    • Organizer
      ICMAT2023
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  • [Presentation] ダイナミックオーロラPLD 法による薄膜成長時のスピノーダル分解におよぼす基板の影響に関する計算機シミュレーション2022

    • Author(s)
      飯塚 理乃, 川口 昂彦, 坂元 尚紀, 鈴木 久男, 脇谷 尚樹
    • Organizer
      日本セラミックス協会第35回秋季シンポジウム
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  • [Presentation] Phase-field 法による Sr 過剰組成 SrTiO3薄膜の成長過程における相分離の計算機シミュレーション2022

    • Author(s)
      飯塚理乃, 川口昂彦, 坂元尚紀, 鈴木久男, 脇谷尚樹
    • Organizer
      第42回電子材料研究討論会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] ダイナミックオーロラPLD法による薄膜成長時のスピノーダル分解プロセスの計算機シミュレーションにおける均質化の考察2022

    • Author(s)
      飯塚 理乃, 川口 昂彦, 坂元 尚紀, 鈴木 久男, 脇谷 尚樹
    • Organizer
      第32回日本MRS年次大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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