窒化アルミニウムウィスカーをホストとした高熱伝導・高信頼性蛍光体の開発

Research Project

Project/Area Number	23K23065
Project/Area Number (Other)	22H01797 (2022-2023)
Research Category	Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
Allocation Type	Multi-year Fund (2024) Single-year Grants (2022-2023)
Section	一般
Review Section	Basic Section 26030:Composite materials and interfaces-related
Research Institution	Tokyo City University
Principal Investigator	小林亮太東京都市大学, 理工学部, 准教授 (30548136)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	丸山恵史東京都市大学, 理工学部, 准教授 (40780573)
Project Period (FY)	2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status	Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help	¥16,510,000 (Direct Cost: ¥12,700,000、Indirect Cost: ¥3,810,000) Fiscal Year 2024: ¥910,000 (Direct Cost: ¥700,000、Indirect Cost: ¥210,000) Fiscal Year 2023: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000) Fiscal Year 2022: ¥10,400,000 (Direct Cost: ¥8,000,000、Indirect Cost: ¥2,400,000)
Keywords	セラミックス / 焼結蛍光体 / 蛍光体
Outline of Research at the Start	本研究は、高アスペクト比の窒化物針状単結晶である窒化物ウィスカーをホストとした高熱伝導・高信頼性の新規蛍光体の開発を行うものである。具体的には、高熱伝導性と耐熱性、機械的特性を併せ持つ窒化アルミニウムウィスカーに発光元素をドープしたウィスカー蛍光体を合成し、蛍光体としての特性を明らかにする。さらに、高パワー・高輝度光源への応用展開を志向し、ウィスカー蛍光体を含む原料粉末を成形・焼結させることで、異方性も含めた熱伝導性や機械的特性、蛍光特性の制御・向上が実現された焼結蛍光体の開発を行う。
Outline of Annual Research Achievements	Mnを添加して合成したAlNウィスカーを蛍光粒子として、市販のサブミクロンサイズのAlN粉末に添加して焼結し、微構造や蛍光特性、さらに熱伝導性の評価を実施した。従来は、Al粉末にMn粉末、Si粉末を添加して溶融し、直接窒化させることでウィスカーを合成していた。今年度は新たに、Al粉末にMn粉末のみを添加し、その混合物の上にSi粉末を散布して直接窒化させるプロセスを適用した。その結果、アスペクト比が大きく橙色発光するウィスカーが従来法よりも効率よく得られることがわかった。また、AlN粉末に焼結助剤としてY2O3を3-5wt%添加し、合成したAlNウィスカー蛍光体を10または20wt%添加し、1700-1800℃で常圧焼結することで、緻密な焼結蛍光体の作製を試みた。その結果、AlNの焼結温度として一般的な1800℃での常圧焼結により、相対密度が98%以上と緻密で、高い蛍光強度や良好な熱伝導率を併せ持つ焼結蛍光体を得ることに成功した。ウィスカーの添加量が10wt%の時に最も高い熱伝導率が得られ、20wt%の添加で最も高い蛍光強度が得られたが、いずれの場合も焼結助剤を添加することで、緻密化と高熱伝導化がより促進されることを確認した。また、焼結条件によっては1mm以下の厚さの薄片状に加工すると半透光性も出現した。さらに、焼結体の微構造観察により、緻密な組織が得られていること、一軸加圧方向に垂直な平面内でウィスカーが平面配向していることが確認された。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 1: Research has progressed more than it was originally planned. Reason AlNウィスカーの合成方法については、ドーパントとなる元素を含むAl粉末の上にSi粉末を散布して直接窒化させる新プロセスを適用し、橙色発光を示すウィスカーが効率よく得られることを見出した。Si粉末を核とした成長が示唆されていることから、今後は粉末の散布量や粒径を変化させることで、ウィスカーのサイズや形態制御も期待できる。緻密な焼結蛍光体の作製については、ウィスカーの添加による焼結性の低下を考え、放電プラズマ焼結(SPS)の適用も視野に入れていたが、Y2O3を焼結助剤として利用すれば、常圧焼結でもほぼ完全に緻密化できることを明らかにした。また、高い蛍光強度と良好な熱伝導性に加え、半透光性を示す試料も得られていることから、透過型デバイスなどへの応用展開も可能であることが確認された。ウィスカーの平面配向については、一軸加圧成形の圧力のレベルでも観察されていることから、単純な機械的外力でもウィスカーの配向制御が十分に可能であることを示した。これらの成果は、次年度以降に実施するデバイス化の検討においても有用な基礎的な成果といえる。
Strategy for Future Research Activity	2023年の計画として、ウィスカー焼結蛍光体の粒子配向制御をさらに進めるとともに、デバイス化に向けた材料構造の設計制御について検討をスタートさせる。さらに、2022年度に経費の前倒し請求により導入した、高性能な卓上型X線回折装置により、ウィスカーの結晶構造や粒子配向の詳細な調査を進める。成形体の作製の過程において、一軸加圧成形だけでなく、各種の成形プロセスの利用を模索する。これにより、焼結蛍光体中のAlNウィスカーの結晶配向を調整し、特定の方向に熱伝導性や蛍光特性を高めた焼結蛍光体の試作を実現する。具体的には、原料の分散スラリーを用いたスリップキャスト成形（三次元配向）、ドクターブレードによるシート成形（二次元配向）、さらにバインダーを含む原料の押出成形（一次元配向）といったプロセスにより、成形体中のAlNウィスカーの粒子配向を制御する。また、光学デバイスへの応用に目を向け、ウィスカー焼結蛍光体の材料構造をマクロなレベルでも設計制御する。具体的には、多様な蛍光特性を有するウィスカーを混合した焼結蛍光体、押出成形等で作製した細い棒状成形体を束ねて焼結し、ウィスカーが一軸配向した焼結蛍光体の試作を試みる予定である。