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多機能性皮膜を被覆したアルミニウム合金製超軽量セパレータの創出

Research Project

Project/Area Number 23K23086
Project/Area Number (Other) 22H01818 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 26040:Structural materials and functional materials-related
Research InstitutionShibaura Institute of Technology

Principal Investigator

芹澤 愛  芝浦工業大学, 工学部, 教授 (90509374)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2025-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,290,000 (Direct Cost: ¥13,300,000、Indirect Cost: ¥3,990,000)
Fiscal Year 2024: ¥5,720,000 (Direct Cost: ¥4,400,000、Indirect Cost: ¥1,320,000)
Fiscal Year 2023: ¥6,240,000 (Direct Cost: ¥4,800,000、Indirect Cost: ¥1,440,000)
Fiscal Year 2022: ¥5,330,000 (Direct Cost: ¥4,100,000、Indirect Cost: ¥1,230,000)
Keywords水蒸気プロセス / アルミニウム合金 / カーボン膜 / 異種界面 / 燃料電池 / ヘテロ構造皮膜
Outline of Research at the Start

燃料電池車に搭載される燃料電池セルスタックは、一層の軽量化・小型化が期待されており、スタック重量の約8割を占めるセパレータへの軽金属材料の適用は悲願である。セパレータには、強酸環境下にも耐え得る極めて高い耐食性、発生した電流を隣接したセルに効率よく流すための高導電性が求められるが、これらを両立させる表面処理技術はない。本研究では、アルミニウム合金基材上に高耐食性と高導電性を兼ね備えた皮膜を形成するための技術開発を行う。具体的には、カーボン膜の形成およびポーラス化技術、水蒸気プロセス技術を駆使することで、水酸化物とカーボンの異相界面を制御したヘテロ構造皮膜を創製することを目指す。

Outline of Annual Research Achievements

燃料電池セルスタック重量の約8割を占めるセパレータへのアルミニウム合金の適用を実現させるため、セパレータに要求される特性である高耐食性、高導電性を兼ね備えた多機能性皮膜をアルミニウム合金上に形成することを目的とした。耐食性と導電性という両立しない特性を同時に付与する必要があるため、我々が独自に開発した新規プロセスである水蒸気プロセスを活用し、それぞれの特性に有利な材料を組み合わせたヘテロ構造皮膜を作製することを発想した。ヘテロ構造皮膜の作製を実現するため、水蒸気プロセスをいかに活用して異種界面形成を促進させるか検討することで、多機能性ヘテロ構造皮膜をアルミニウム合金上に形成するユニークな手法を確立することを目指した。
本年度は、導電性に加えて熱伝導性の向上を目指して、高熱伝導性セラミックスであるAlNを導入し皮膜内に熱伝導パスを形成させることでヘテロ構造皮膜を設計した。AlNは水との接触によりAlO(OH)へ加水分解することを利用し、事前に熱処理を施して粒子表面にAl2O3皮膜を被覆する耐水処理を施すことで、反応後のAlNの残存量およびAlO(OH)の形成量を制御できることが期待される。純Al合金基材に対して、耐水処理を行ったAlN粒子を添加して水蒸気プロセスを施すことにより、AlN/AlO(OH)複合皮膜を作製できることを確認した。複合皮膜は、表面にAlO(OH)結晶が形成した耐水処理後のAlN粒子が堆積した構造を有し、皮膜/粒子界面は緻密に結合していた。複合皮膜を形成したAl基材は同じ膜厚のAlO(OH)皮膜と比較して有効熱伝導率の低下が抑制されたことから、ヘテロ構造皮膜の新規設計法の開発に成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

Al基材に水蒸気プロセスを施して作製したAlN/AlO(OH)複合皮膜の試料断面のSEM像から、耐水処理したAlN粒子に対して水蒸気プロセスを施すことで、AlO(OH)が結晶として粒子表面の細孔を充填するように形成している様子が観察された。AlNは熱酸化によりN2を放出するため、耐水処理によりAlN 表面に形成されるAl2O3皮膜に細孔が形成されることが知られている。この細孔に水蒸気プロセス環境下で亜臨界水が侵入し、Al2O3/AlN界面からAlO(OH)への転化によって体積が1.6倍に増加したため、細孔を封孔しながら粒子表面から結晶として成長したと考えられる。ここで、AlO(OH)皮膜は緻密層と結晶層の2層構造であることを明らかにしているが、AlO(OH)皮膜/AlN粒子界面近傍にて添加された粒子は緻密層と密着していることから、AlN粒子を取り込みながらAlO(OH)皮膜が形成することでヘテロ構造皮膜が作製できることを明らかにした。
AlO(OH)皮膜および複合皮膜を形成したAl基材全体の有効熱伝導率の膜厚に伴う変化から、水蒸気プロセスを施すことによってAlO(OH)皮膜の形成および膜厚の増加に伴い試料の有効熱伝導率はAl基材と比べて低下した。複合皮膜の膜厚は19.5 μmであり、同等の膜厚で比較すると、AlO(OH)皮膜はAl基材より11.1%の有効熱伝導率低下に対し複合皮膜では8.1%であったことから、複合皮膜においては有効熱伝導率の低下が抑制された。したがって、複合皮膜を形成したAl基材は同じ膜厚のAlO(OH)皮膜と比較して有効熱伝導率の低下が抑制されたことから、ヘテロ構造皮膜の新規設計法の開発に成功した。

Strategy for Future Research Activity

今年度は、導電性に加えて熱伝導性の向上を目指して、高熱伝導性セラミックスであるAlNを導入し皮膜内に熱伝導パスを形成させることでヘテロ構造皮膜を設計した。その結果、純Al合金基材に対して、耐水処理を行ったAlN粒子を添加して水蒸気プロセスを施すことにより、AlN/AlO(OH)複合皮膜を作製できることを確認した。複合皮膜は、表面にAlO(OH)結晶が形成した耐水処理後のAlN粒子が堆積した構造を有し、皮膜/粒子界面は緻密に結合していた。複合皮膜を形成したAl基材は同じ膜厚のAlO(OH)皮膜と比較して有効熱伝導率の低下が抑制されたことから、ヘテロ構造皮膜の新規設計法の開発に成功した。一方、AlO(OH)皮膜/粒子界面近傍において、AlN粒子同士では結合が不十分な箇所が存在することを見出しており、積層なく配列した粒子が添加されることで緻密な複合皮膜が作製できれば、さらなる熱伝導性低下の抑制が見込める。したがって、来年度は適切な界面活性剤の使用による異種界面形成の促進、AlN粒子の添加量ならびに水蒸気プロセス条件の最適化を行う。
さらに、作製したヘテロ構造皮膜の構造材料への適用可能性を検討するため、引張試験や平面曲げ疲労試験等によってこれまで作製した各種ヘテロ構造皮膜の力学特性の評価も行う。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (31 results)

All 2023 2022

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 5 results) Presentation (26 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 8 results)

  • [Journal Article] Effects of Local Bonding between Solute Atoms and Vacancy on Formation of Nanoclusters in Al–Mg–Si Alloys2023

    • Author(s)
      Kurihara Kensuke、Lobzenko Ivan、Tsuru Tomohito、Serizawa Ai
    • Journal Title

      MATERIALS TRANSACTIONS

      Volume: 64 Issue: 8 Pages: 1930-1936

    • DOI

      10.2320/matertrans.MT-L2023006

    • NAID

      40022825923

    • ISSN
      1345-9678, 1347-5320
    • Year and Date
      2023-08-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Steam-derived multi-functionalization of aluminum alloys2023

    • Author(s)
      [3]芹澤愛
    • Journal Title

      Oyo Buturi

      Volume: 92 Issue: 4 Pages: 230-233

    • DOI

      10.11470/oubutsu.92.4_230

    • ISSN
      0369-8009, 2188-2290
    • Year and Date
      2023-04-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Steam-derived multi-functionalization of aluminum alloys2023

    • Author(s)
      A. Serizawa
    • Journal Title

      JSAP Review

      Volume: 2023 Issue: 0 Pages: n/a

    • DOI

      10.11470/jsaprev.230417

    • ISSN
      2437-0061
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effect of Ammonia Addition on the Growth of an AlO(OH) Film during Steam Coating Process2022

    • Author(s)
      N. Itano S.Y. Lee, A. Serizawa
    • Journal Title

      Coatings

      Volume: 12 Issue: 2 Pages: 262-273

    • DOI

      10.3390/coatings12020262

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Systematic Study of Effective Hydrothermal Synthesis to Fabricate Nb-Incorporated TiO2 for Oxygen Reduction Reaction2022

    • Author(s)
      Lee So Yoon、Numata Daiki、Serizawa Ai、Sasaki Koudai、Fukushima Kaito、Hu Xiulan、Ishizaki Takahiro
    • Journal Title

      Materials

      Volume: 15 Issue: 5 Pages: 1633-1633

    • DOI

      10.3390/ma15051633

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] Steam-derived improvement of strength and corrosion resistance for aluminum alloys2023

    • Author(s)
      A. Serizawa, K. Kurihara, H. Takahashi, R. Wakabayashi
    • Organizer
      Thermec'2023
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development of high strength and anticorrosive Aluminum alloys and improvement of fatigue property2023

    • Author(s)
      A. Serizawa
    • Organizer
      6th TTRF-TAIHO International Symposium on Automotive Tribology 2023
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Steam-derived multifunctionalization of aluminum alloys2023

    • Author(s)
      A. Serizawa
    • Organizer
      INTPART (Norwegian-Japanese Aluminium alloy Research and Education Collaboration II) Workshop
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水蒸気を利用した超低環境負荷な表面処理技術の創出2023

    • Author(s)
      芹澤愛
    • Organizer
      2023年度 第1回 過熱水蒸気新技術研究会
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  • [Presentation] 水蒸気を利用した超低環境負荷な表面処理技術の創出2023

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      芹澤愛
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      大学見本市2023~イノベーション・ジャパン 出展研究者ショートプレゼンテーション
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      2023 Annual Research Report
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  • [Presentation] 水蒸気のみでアルミニウム合金に作製した多機能性皮膜の評価2023

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      芹澤愛
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      髙橋浩輝,芹澤愛
    • Organizer
      Al-Mg-Si合金における水蒸気を利用したAlO(OH)皮膜形成および時効硬化挙動に及ぼす予備時効の影響
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  • [Presentation] 軽金属学会第144回春期大会2023

    • Author(s)
      朝田有希子,茂泉健,芹澤愛
    • Organizer
      水蒸気プロセスによるA6061アルミニウム合金上への耐食性皮膜の形成が疲労寿命に与える影響
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 軽金属学会第144回春期大会2023

    • Author(s)
      若林諒,芹澤愛
    • Organizer
      Al-Zn-Mg-Cu合金上に作製したAlO(OH)皮膜の均一性に及ぼす前処理の影響
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 軽金属学会第145回秋期大会2023

    • Author(s)
      茂手木信,瀧澤正典,下条雅幸,芹澤愛
    • Organizer
      Al-Mg-Si合金基材上に作製したAlO(OH)皮膜/基材近傍の結晶構造解析
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 軽金属学会第145回秋期大会2023

    • Author(s)
      赤谷優太朗,芹澤愛
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      Al基材上へのAlO(OH)皮膜の形成挙動に及ぼす基材の結晶方位の影響
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 軽金属学会第145回秋期大会2023

    • Author(s)
      朝田有希子,茂泉健,近藤景星,芹澤愛
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      水蒸気プロセスによりアルミニウム合金上へ形成した耐食性皮膜の表面形状が疲労寿命に与える影響
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 軽金属学会第145回秋期大会2023

    • Author(s)
      芹澤愛
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      組織制御を活用したアルミニウム合金の高強度化および高耐食化
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 表面技術協会第149回講演大会2023

    • Author(s)
      栗原健輔,芹澤愛
    • Organizer
      水蒸気プロセス下におけるAl合金基材の表面状態とAlO(OH)皮膜形成挙動との関係
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 表面技術協会第149回講演大会2023

    • Author(s)
      若林諒,栗原健輔,芹澤愛
    • Organizer
      水蒸気プロセスによるAl-Zn-Mg合金上へのAlO(OH)皮膜の均一作製技術の開発
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 金属学会第174回春期講演大会2023

    • Author(s)
      小松昂,髙橋浩輝,芹澤愛
    • Organizer
      アルカリ性物質を添加した水蒸気プロセスによりAlO(OH)皮膜を形成させたAl-Mg-Si合金の耐食性評価
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 金属学会第174回春期講演大会2023

    • Author(s)
      井戸恒星,赤谷優太朗,芹澤愛
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      ビッカース圧子押込みによるAl合金上に形成したAlO(OH)皮膜のき裂進展挙動の解析
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Anticorrosive properties of AlO(OH) film fabricated on Al substrate by steam coating process2022

    • Author(s)
      A. Serizawa, Kensuke Kurihara, Naotaka Itano, Koh Takazawa
    • Organizer
      WCETAS-2022
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    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Anticorrosive properties of acid-resistant films on Aluminum alloy substrate fabricated by steam coating process2022

    • Author(s)
      A. Serizawa, S.Y. Lee, K. Kurihara, N. Itano, Y. Wang, H. Shishida, K. Takazawa
    • Organizer
      ICAA18
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水蒸気プロセスによるアルミニウム合金上での水酸化物の結晶成長2022

    • Author(s)
      芹澤愛,栗原健輔,板野真尊
    • Organizer
      第51回結晶成長国内会議(JCCG-51)
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      2022 Annual Research Report
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  • [Presentation] 水蒸気を利用した耐食性皮膜の作製ならびに多機能化への展開2022

    • Author(s)
      芹澤愛
    • Organizer
      第14期第1回会合 機能性コーティングの最適設計技術研究会
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      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 蒸気プロセスの蒸気源へ添加する塩基性物質の種類およびpHがAl合金へ耐食性皮膜形成に及ぼす影響2022

    • Author(s)
      板野真尊,李素潤,芹澤愛
    • Organizer
      軽金属学会第143回秋期大会
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  • [Presentation] 水蒸気プロセスで作製したKTiOxs / AlO(OH)複合体の光触媒特性評価2022

    • Author(s)
      髙澤滉,李素潤,芹澤愛
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 水蒸気プロセスを用いたAl合金上へのAlO(OH)/カーボンヘテロ構造皮膜の形成2022

    • Author(s)
      宍田拓太郎,徳田祐樹,李素潤,芹澤愛
    • Organizer
      第51回結晶成長国内会議(JCCG-51)
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    • Author(s)
      板野真尊,李素潤,芹澤愛
    • Organizer
      軽金属学会関東支部総会第8回若手研究者ポスター発表会
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  • [Presentation] 水蒸気プロセスを用いたAl合金上への AlO(OH)/カーボンヘテロ構造皮膜の形成2022

    • Author(s)
      宍田拓太郎,徳田祐樹,李素潤,芹澤愛
    • Organizer
      軽金属学会関東支部総会第8回若手研究者ポスター発表会
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      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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