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Sub-nanopore size tuning of ultra-thin silica membranes via atmospheric-pressure plasma-enhanced CVD

Research Project

Project/Area Number 23K23119
Project/Area Number (Other) 22H01851 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 27010:Transport phenomena and unit operations-related
Research InstitutionHiroshima University

Principal Investigator

長澤 寛規  広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 准教授 (30633937)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,680,000 (Direct Cost: ¥13,600,000、Indirect Cost: ¥4,080,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2023: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000)
Fiscal Year 2022: ¥8,190,000 (Direct Cost: ¥6,300,000、Indirect Cost: ¥1,890,000)
Keywords膜分離 / 多孔性シリカ膜 / 分子ふるい / プラズマCVD / 大気圧プラズマ / 大気圧プラズマCVD / シリカ膜 / 細孔径制御 / 化学気相蒸着法 / サブナノ構造制御 / 超薄膜 / ガス分離膜 / 分子ふるい膜 / ナノ構造制御
Outline of Research at the Start

本研究は,分子ふるいシリカ膜を常温常圧で超高速に形成できる革新的製膜技術である大気圧プラズマCVDによる,シリカ膜構造の精密制御法の開発と分離系に応じたカスタムメイドな製膜を実現することを目指すものである。種々の反応条件が得られるシリカ膜の微細孔構造に及ぼす影響を系統的に明らかにすることで,細孔径制御技術を確立するとともに,膜形成とエッチングの動的平衡を利用した超薄膜製膜を可能とすることで,分離系に応じたシリカ膜の設計を可能とする。

Outline of Annual Research Achievements

大気圧プラズマCVDは,分子ふるいシリカ膜を常温常圧で超高速に形成できる革新的製膜技術である。本研究では,大気圧プラズマCVDによるシリカ膜構造の精密制御を実現し,分離系に応じたカスタムメイドな製膜を可能とすることを目的とする。具体的には,膜構造や透過特性を定量的に制御し得る製膜条件を明らかにするとともに,10 nmレベルの超薄膜製膜技術を開発することで,大気圧プラズマCVDによる膜構造制御の工学基盤を構築する。
2023年度は,2022年度に確立した構造制御技術で様々な構造のシリカ膜を作製し,気体透過および浸透気化によって詳細に評価した。まず,気体透過特性を評価し,得られた結果を修正gas-translationモデルに基づいて解析することで,それぞれの膜の細孔径を決定した。その結果,大気圧プラズマCVDによって,シリカ膜の細孔径を0.35 nmから0.6 nmの範囲で制御できることが明らかとなった。これらの膜について,水/アルコール系における浸透気化特性の評価を行った。浸透気化においても,細孔径が小さくなるほど選択性が向上する傾向がみられ,気体透過に比べて透過成分と膜との相互作用が強く働くと考えられる浸透気化においても,分子ふるいによる分離が可能であることが明らかとなった。また,液に浸漬した状態でも長期に安定であることも確認した。気体透過特性評価においては,製膜温度以上での膜の耐熱性の評価も行い,室温近傍で製膜したにも関わらず,500℃の高温まで分離性能を維持できる優れた耐熱性を有することも確認した。以上の結果より,大気圧プラズマCVDにより細孔径を制御したシリカ膜は,気体分離や浸透気化分離などの多様分離系において分子ふるい膜として適用可能であることが明らかとなった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目的である大気圧プラズマCVDシリカ膜の多様な分離系への応用可能性の検証について,気体分離及び浸透気化で評価し,いずれの系においても分子ふるいによる分離が有効に機能することを確認できたため。

Strategy for Future Research Activity

2024年度以降は,構造制御のさらなる高度化に向けてた検討を進める。本年度は,膜透過特性の評価に注力したため,今後は放電ガス組成や電源周波数などのプラズマ発生条件が膜構造や透過特性に及ぼす影響を詳細に検討することで,より高精度な構造制御を可能とする計画である。また,これまでは分離活性層のみに着目して検討を進めてきたが,大気圧プラズマCVDによる製膜の足場となる,支持体表面のナノポーラス層の最適化についても取り組む計画である。現在用いている酸化物系のナノポーラス層に加えて,秋季無機ハイブリッド系のナノポーラス層への製膜も検討し,製膜足場の構造が大気圧プラズマCVDによる膜形成に及ぼす影響を評価し,より好適な支持体構造を見出したいと考えている。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (5 results)

All 2023 2022

All Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results)

  • [Presentation] Direct型大気圧プラズマCVDにより構造制御したシリカ膜のガス透過および浸透気化特性2023

    • Author(s)
      鴨川陽輔,長澤寛規,森山教洋,金指 正言,都留 稔了
    • Organizer
      化学工学会第54回秋季大会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Gas permeation property of silica membranes fabricated by atmospheric-pressure plasma-enhanced CVD: Effect of precursor species and their concentration2023

    • Author(s)
      Y. Kamogawa,H. Nagasawa,M. Kanezashi,T. Tsuru
    • Organizer
      The 13th International Congress on Membranes and Membrane Processes
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Low-temperature synthesis of silica-based molecular sieve membranes by atmospheric-pressure plasma-enhanced CVD2022

    • Author(s)
      Hiroki Nagasawa, Mitsugu Kawasaki, Takuji Noborio Masakoto Kanezashi, Toshinori Tsuru
    • Organizer
      15th International Conference on Catalysis in Membrane Reactors
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 製膜温度を制御した大気合うプラズマジェットCVDによる高透過選択シリカ膜の開発2022

    • Author(s)
      波村龍人,長澤寛規,金指 正言,都留 稔了
    • Organizer
      日本膜学会第44年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 製膜温度を変えた大気圧プラズマCVDシリカ膜の気体透過特性2022

    • Author(s)
      波村龍人,長澤寛規,金指 正言,都留 稔了
    • Organizer
      分離技術会年会2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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