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水素化触媒反応における金属3Dプリント技術の新展開

Research Project

Project/Area Number 23K23132
Project/Area Number (Other) 22H01864 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
Research InstitutionUniversity of Toyama

Principal Investigator

椿 範立  富山大学, 学術研究部工学系, 教授 (00272401)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 楊 國輝  富山大学, 学術研究部工学系, 准教授 (60709707)
Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥15,730,000 (Direct Cost: ¥12,100,000、Indirect Cost: ¥3,630,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,080,000 (Direct Cost: ¥1,600,000、Indirect Cost: ¥480,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2023: ¥3,770,000 (Direct Cost: ¥2,900,000、Indirect Cost: ¥870,000)
Fiscal Year 2022: ¥7,410,000 (Direct Cost: ¥5,700,000、Indirect Cost: ¥1,710,000)
Keywords水素化反応 / 3Dプリント / 金属触媒 / C1化学 / 水素化 / 触媒反応 / 金属3Dプリント / 二酸化炭素
Outline of Research at the Start

本研究では金属3Dプリント技術を活用し、銅亜鉛合金粉末を含む合金粉末を原料として自己触媒反応器(SCR)を製造し、COx(CO、CO2)の水素化反応を通じてメタノール合成の効率化を目指す。SCRの物理的構造と化学的特性の最適化を通じて、メタノール合成反応における触媒活性と選択性の向上を図ることが研究の主な目標である。合金粉末の選定、3DプリントによるSCRの成形、メタノール合成反応におけるSCRの触媒性能評価、触媒構造と反応性能の関係の研究など、複数の研究活動が実施される。

Outline of Annual Research Achievements

触媒と反応器は、伝統的な触媒システムの2つの重要な要素である。触媒は反応経路を変えたり、反応効率を向上させたり、または目標化合物を選択的に生成する能力を持つ。一方、反応器はさまざまな触媒反応に適した環境を提供する重要な機能を果す。これら2つの重要な要素は長年にわたって注目されてきたが、その研究焦点は明確に異なっている。本研究では伝統的な研究ルートを捨て、金属3Dプリント技術を活用し、触媒と反応器を一体化して、水素化反応に向けた自己触媒反応器の開発を目指している。本年度にはYKK社から提供された金属3Dプリント技術を用い、異なる幾何学構造(Type1・2・3・4)を持つFe-SCR自己触媒反応器を作成した。それに、焼成方法によってFe-SCRが最適化され、高い反応効率と安定性を実現した。さらに、金属イオンを含む硝酸塩溶液でFe-SCRに浸透させ、Na/Fe-SCRも新たに作成した。最適化されたFe-SCR自己触媒反応器に伝統的な触媒を入れないで、CO2水素化反応において、SCRを評価した。反応結果によると、Type3(Z型)が最も高いCO2転化率(33.0%)を示し、また優れた重い炭化水素(C5+、52.2%)の選択性も達成した。それに、NiとNaをSCRに導入することで、より優れた触媒性能と長期間の寿命を実現した。本研究では、自己触媒反応器の開発において新たな可能性を切り拓き、CO2水素化反応における効率的な触媒システムの構築に貢献した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本年度の研究は予想以上に進展しており、その進捗状況を報告する。
本研究では、伝統的な研究アプローチを脱し、金属3Dプリント技術を活用して、触媒と反応器を一体化し、水素化反応に向けた自己触媒反応器の開発を目指している。まず、YKK社から提供された金属3Dプリント技術を使用し、異なる幾何学構造(Type1・2・3・4)を持つFe-SCR自己触媒反応器を作成した。このプロセスでは、焼成方法を最適化することで、Fe-SCRの性能を向上させることができた。さらに、金属イオンを含む硝酸塩溶液を使用してFe-SCRに浸透させ、Na/Fe-SCRも新たに開発した。最適化されたFe-SCR自己触媒反応器に伝統的な触媒を使用せず、CO2水素化反応を評価した。この評価から、Type3(Z型)の反応器が最も高いCO2転化率(33.0%)を示し、また優れた重い炭化水素(C5+、52.2%)の選択性も実現した。さらに、NiとNaをSCRに導入することで、触媒の性能と寿命を向上させた。
これらの成果は、自己触媒反応器の新たな可能性を示し、CO2水素化反応における効率的な触媒システムの構築に大きく貢献している。今後も引き続き研究を進め、より高度な技術や成果を追求してまいる。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究推進方策では既定の研究計画に沿って、研究を順調に推移して行く。より良い研究結果を生み出すため、以下の改善方策も検討している。
(1)評価手法の改善: 現在のCO2水素化反応の評価手法をさらに精密化し、より正確なデータを得るための方法を検討する。これにより、触媒の性能評価をより効果的に行うことができる。
(2)新たな触媒材料の開発: 現在の研究ではFe-SCR自己触媒反応器を使用しているが、さらなる研究によって新たな金属材料の開発を目指す。これにより、より効率的な触媒システムの構築が可能となる。
(3)実証実験の拡大: 現在の研究成果を基にして、実証実験をさらに拡大し、現実の産業用途における応用可能性を検証する。産業界との連携を強化し、実用化に向けた準備を進める。
(4)学術論文の発表: 研究成果を学術論文として発表し、学術界に貢献する。また、国内外の学会やカンファレンスに積極的に参加し、研究成果を広く発信する。
これらの推進方策を実行することで、研究の成果を最大限に引き出し、水素化反応の効率的な自己触媒反応器の開発に向けて前進して行く。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (14 results)

All 2023 2022

All Journal Article (10 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Peer Reviewed: 10 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results)

  • [Journal Article] Clever Nanomaterials Fabrication Techniques Encounter Sustainable C1 Catalysis2023

    • Author(s)
      Wang Yang、Sun Jian、Tsubaki Noritatsu
    • Journal Title

      Accounts of Chemical Research

      Volume: 56 Issue: 17 Pages: 2341-2353

    • DOI

      10.1021/acs.accounts.3c00311

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] High-yield production of liquid fuels in CO2 hydrogenation on a zeolite-free Fe-based catalyst2023

    • Author(s)
      Lisheng Guo, Xinhua Gao, Weizhe Gao, Hao Wu, Xianbiao Wang, Song Sun, Yuxue Wei, Yasuharu Kugue, Xiaoyu Guo, Jian Sun, Noritatsu Tsubaki
    • Journal Title

      Chemical Science

      Volume: 14 Issue: 1 Pages: 171-178

    • DOI

      10.1039/d2sc05047a

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly selective synthesis of light aromatics from CO2 by chromium-doped ZrO2 aerogels in tandem with HZSM-5@SiO2 catalyst2023

    • Author(s)
      Zhang Lijun、Gao Weizhe、Wang Fan、Wang Chengwei、Liang Jiaming、Guo Xiaoyu、He Yingluo、Yang Guohui、Tsubaki Noritatsu
    • Journal Title

      Applied Catalysis B: Environmental

      Volume: 328 Pages: 122535-122535

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2023.122535

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Carbon-Based Electron Buffer Layer on ZnOx-Fe5C2-Fe3O4 Boosts Ethanol Synthesis from CO2 Hydrogenation2023

    • Author(s)
      Wang Yang、Wang Wenhang、He Ruosong、Li Meng、Zhang Jinqiang、Cao Fengliang、Liu Jianxin、Lin Shiyuan、Gao Xinhua、Yang Guohui、Wang Mingqing、Xing Tao、Liu Tao、Liu Qiang、Hu Han、Tsubaki Noritatsu、Wu Mingbo
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 62 Issue: 46 Pages: 1-9

    • DOI

      10.1002/anie.202311786

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Alcohol Solvent Assisted Synthesis of Metallic and Metal Oxide Catalysts: As-Prepared Cu/ZnO/Al2O3 Catalysts for Low-Temperature Methanol Synthesis with an Ultrahigh Yield2023

    • Author(s)
      Chen Fei、Liang Jiaming、Wang Fan、Gao Weizhe、Kugue Yasuharu、He Yingluo、Guo Xiaoyu、Yang Guohui、Liu Guangbo、Wu Jinhu、Reubroycharoen Prasert、Vitidsant Tharapong、Tsubaki Noritatsu
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Issue: 9 Pages: 6169-6184

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c00199

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Metal 3D Printed Nickel-Based Self-Catalytic Reactor for COx Methanation2022

    • Author(s)
      Chengwei Wang, Xiaobo Peng, Yingluo He, Jiaqi Fan, Xingyi Lin, Lilong Jiang, Noritatsu Tsubaki
    • Journal Title

      ChemCatChem

      Volume: 14 Issue: 12 Pages: 1-6

    • DOI

      10.1002/cctc.202101581

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced performance and stability of Cu/ZnO catalyst by introducing MgO for low-temperature methanol synthesis using methanol itself as catalytic promoter2022

    • Author(s)
      Fei Chen, Weizhe Gao, Kangzhou Wang, Chengwei Wang, Xuemei Wu, Na Liu, Xiaoyu Guo, Yingluo He, Peipei Zhang, Guohui Yang, Noritatsu Tsubaki
    • Journal Title

      Fuel

      Volume: 315 Pages: 123272-123285

    • DOI

      10.1016/j.fuel.2022.123272

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tandem Reactions over Zeolite-Based Catalysts in Syngas Conversion2022

    • Author(s)
      Cederick Cyril Amoo, Chuang Xing, Noritatsu Tsubaki, Jian Sun
    • Journal Title

      ACS Central Science

      Volume: 8 Issue: 8 Pages: 1047-1062

    • DOI

      10.1021/acscentsci.2c00434

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Recent advances in the routes and catalysts for ethanol synthesis from syngas2022

    • Author(s)
      Guangbo Liu, Guohui Yang, Xiaobo Peng, Jinhu Wu, Noritatsu Tsubaki
    • Journal Title

      Chemical Society Reviews

      Volume: 51 Issue: 13 Pages: 5606-5659

    • DOI

      10.1039/d0cs01003k

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 触媒と反応器を3Dプリントする2022

    • Author(s)
      椿 範立, 今井 佑輔
    • Journal Title

      化学工学

      Volume: 86 Pages: 343-346

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Ultra-high yield coproduction of C5+ hydrocarbons and ethanol from CO2 hydrogenation on a rational designed multi-functional catalyst2022

    • Author(s)
      Heng Zhao, Guohui Yang, Noritatsu Tsubaki
    • Organizer
      12th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] A newfound zeolite catalyst for highly efficient carbonylation2022

    • Author(s)
      Jie Yao, Guohui Yang, Noritatsu Tsubaki
    • Organizer
      The 9th Tokyo conference on advanced catalytic science and technology (TOCAT9)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] An ethanol direct synthesis strategy realized by capsule catalyst: the space-confined-self-regulation mechanism2022

    • Author(s)
      Guohui Yang, Peng Lu, Noritatsu Tsubaki
    • Organizer
      The 9th Tokyo conference on advanced catalytic science and technology (TOCAT9)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Selective conversion of CO2 into para-Xylene over a ZnCr2O4-ZSM-5 catalyst2022

    • Author(s)
      Weizhe Gao, Guohui Yang, Noritatsu Tsubaki
    • Organizer
      The 9th Tokyo conference on advanced catalytic science and technology (TOCAT9)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research

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Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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