| Project/Area Number |
23K23135
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| Project/Area Number (Other) |
22H01867 (2022-2023)
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
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| Allocation Type | Multi-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023) |
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| Section | 一般 |
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| Review Section |
Basic Section 27030:Catalyst and resource chemical process-related
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
白石 康浩 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 准教授 (70343259)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
平井 隆之 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 教授 (80208800)
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| Project Period (FY) |
2022-04-01 – 2025-03-31
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| Project Status |
Granted (Fiscal Year 2024)
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| Budget Amount *help |
¥17,160,000 (Direct Cost: ¥13,200,000、Indirect Cost: ¥3,960,000)
Fiscal Year 2024: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
Fiscal Year 2022: ¥11,180,000 (Direct Cost: ¥8,600,000、Indirect Cost: ¥2,580,000)
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| Keywords | 光触媒 / 過酸化水素 / 人工光合成 / 樹脂 / 半導体 |
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| Outline of Research at the Start |
太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換する新技術として、水の酸化とO2の二電子還元により、エネルギーキャリアとして有望視される過酸化水素（H2O2）を製造する人工光合成反応に挑戦する。申請者の開発したレゾルシノール－ホルムアルデヒド（RF）光触媒樹脂の改良により、H2O2の高効率製造に取り組む。(1) 生成したH2O2の分解を抑制する機能の付与、(2) 樹脂粒子の微小化による高比表面積粒子への改良、(3) 酸化助触媒の導入による水の酸化活性の向上、 (4) 還元助触媒の導入によるO2の二電子還元選択性の向上、を非金属を用いて達成する新技術を開発する。
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| Outline of Annual Research Achievements |
レゾルシノール－ホルムアルデヒド（RF)光触媒樹脂の改良により、水とO2からの高効率H2O2製造に取り組む。非金属を用いる溶液プロセシングにより、(1) H2O2分解抑制機能の付与、(2) 樹脂の微粒子化（高比表面積化）、(3) 酸化助触媒の導入による水の酸化活性の向上、ならびに (4) 還元助触媒の導入によるO2の二電子還元選択性の向上、を柱とした触媒改良を進める。これらのRF光触媒樹脂への機能集積を通して、H2O2を安定的に、かつ高効率で合成するメタルフリー粉末光触媒の設計指針を導き出す。
2023年度は、汎用の親疎水性樹脂であるアンバーライトをRF光触媒樹脂に複合した。事前に粉砕・微細化したアンバーライト樹脂を含む水に、レゾルシノール、ホルムアルデヒドを加え、高温水熱合成することにより複合樹脂を合成した。複合樹脂は、アンバーライトを結晶核として成長するため、比表面積の大きな微粒子が生成する。そのため、複合していない場合の1.5倍の活性が発現することを見出した。光触媒活性はアンバーライトの複合量に依存する。過剰量の複合はより小さな樹脂粒子を生成させるが、絶縁体であるアンバーライトを多量に含むため導電性を低下させてしまう。そのため、適切な量のアンバーライトの複合が重要であることを明らかにした。さらに、in-situ赤外分光法によりRF光触媒樹脂上で進行する水の酸化、ならびにO2還元メカニズムの追跡を行った。水の酸化においては、骨格への-OH基の結合、-OHどうしのカップリングによるパーオキシド生成、O2の脱離を経て進行すること、O2還元においては、メチン基へのO2吸着と還元を経て進行することを確認し、提案どおりのメカニズムが進行することが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
合成したアンバーライト複合RF半導体樹脂が高い光触媒活性を示すことを見出した。さらに、高活性発現の要因を種々の分光分析により明らかにした。研究内容は投稿論文としてほぼまとまっている。当初の予定通りに研究を進めることができており、それゆえ区分（２）に該当すると判断できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
アンバーライト複合RF光触媒樹脂の成果を速やかに投稿論文としてまとめる。RF上での光触媒メカニズムを分光分析により明らかにし、これについても投稿論文としてまとめる。また、新たに開発を進めている、疎水化RF光触媒樹脂の開発について、有機／水の二相反応系へ本光触媒を添加し、触媒を有機相に保持したまま、純粋なH2O2水溶液を連続的に回収する新たなプロセスの開発を行う。
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