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Anion Engineering of Oxide Nanosheets Aiming at the Development of Next-Generation Dielectric Materials

Research Project

Project/Area Number 23K23175
Project/Area Number (Other) 22H01907 (2022-2023)
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Allocation TypeMulti-year Fund (2024)
Single-year Grants (2022-2023)
Section一般
Review Section Basic Section 28030:Nanomaterials-related
Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

小林 亮  名古屋大学, 未来材料・システム研究所, 准教授 (50613395)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2026-03-31
Project Status Granted (Fiscal Year 2024)
Budget Amount *help
¥17,810,000 (Direct Cost: ¥13,700,000、Indirect Cost: ¥4,110,000)
Fiscal Year 2025: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
Fiscal Year 2024: ¥3,120,000 (Direct Cost: ¥2,400,000、Indirect Cost: ¥720,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Fiscal Year 2022: ¥9,360,000 (Direct Cost: ¥7,200,000、Indirect Cost: ¥2,160,000)
Keywordsナノシート / 酸窒化物 / 酸フッ化物 / 誘電体 / 原子膜 / 原子層材料
Outline of Research at the Start

本研究では,誘電デバイス応用を志向し,未踏領域である酸窒化物・酸フッ化物ナノシートの探索および合成と評価を実施する.光電子分光法を活用し,複合アニオン化およびナノシート化により電子構造がどのように変化するのかを明らかにすることで,巨大誘電率・分極率と優れた絶縁性を有する新規原子膜誘電体の開発を目指す.加えて,第一原理計算による理論的な電子構造解析を行うことで,誘電特性の起源にも迫る.

Outline of Annual Research Achievements

2023年度は、(1)酸窒化チタン、(2)酸窒化ペロブスカイト、(3)酸フッ化ペロブスカイトナノシートの合成と電子構造評価を実施した。(1)酸窒化チタンナノシートはこれまでに、酸化チタンナノシートの前駆体であるレピドクロサイト型チタン酸塩をアンモニア流通下で加熱することで作製した層状酸窒化物の剥離による合成が報告されている。今回、五チタン酸を出発物質として用いることで、従来法の2倍以上の窒素を導入した酸窒化チタンナノシートが得られることを見出した。窒素導入がナノシートの電子構造に与える影響を明らかにするために、紫外光電子分光法および逆光電子分光法を用いた価電子帯および伝導体の状態密度の評価を行い、窒化によるバンドギャップの狭窄化、ドナー準位の形成およびフェルミ準位の上昇を確認した。このように窒素導入が電子構造に与える影響の一端を明らかにした。(2)一般式(Ca1-xSrx)2(Nb1-yTay)3O10-2zN3zで表される酸窒化物ナノシートを合成し、光電子分光によるバンド構造評価を実施した。(3)昨年度に引き続き、酸フッ化物ペロブスカイトナノシート(Ca1-xSrx)(Nb1-yTay)2O6F-の合成を試み、Sr(Nb1-yTay)2O6F-および(Ca1-xSrx)Nb2O6F-の組成では、すべてのx及びyにおいて、厚さが1.5 nm程度の酸フッ化物ペロブスカイトナノシートの合成に成功した。Sr(Nb1-yTay)2O6F-ナノシートコロイド溶液の吸収スペクトルの立ち上がりは、yの増加に伴い低波長側にシフトし、SrTa2O6F-ナノシートでは4.58 eVと、既存のペロブスカイトナノシートの中では最も大きい値を示した。また今年度導入した蛍光分光光度計を利用することで、酸フッ化物ナノシートに特有な発光が発現することが示唆された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

酸窒化物ナノシートにおける新しい合成方法の開発や新たな組成の酸窒化物および酸フッ化物ナノシートの合成に成功しており、合成面は順調に進行しているといえる。また蛍光分光測定による評価など、得られたナノシートの多角的な評価に着手し、着実に成果が得られていることや、当初の予定としていた第一原理計算による電子構造解析も開始したことから、評価面においても順調な進展がみられる。よって総合的に順調に進展していると判断した。

Strategy for Future Research Activity

引き続き合成方法の検討を行う。具体的には、酸窒化チタンナノシートの合成において見出した新規合成法を発展させ、より窒化度の高い酸窒化チタンナノシートの合成および反応メカニズムの解明に取り組む。加えて、電荷補償型元素置換をベースに、新規層状酸窒化物および酸フッ化物の合成と剥離ナノシート化に取り組む。光電子分光による電子構造評価においては、精度を高めるために、製膜方法や測定条件の検討を行っていく。第一原理計算によるナノシートのバンド構造評価は、入力パラメータや混晶系の扱いに一定の知見が蓄積されてきたことを受けて、さらに加速させていく。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (23 results)

All 2024 2023 2022 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 5 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Pseudo-Topotactic Transformation from Oxide Nanosheets to Amorphous Nanosheets2023

    • Author(s)
      Sugimoto Hikaru, Kobayashi Makoto, Yamamoto Eisuke, Osada Minoru
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: - Issue: 5 Pages: 322-324

    • DOI

      10.1246/cl.230073

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 2D Bismuth Oxyfluorides: A New Member of Cationic Nanosheets2023

    • Author(s)
      Kobayashi Makoto, Tasaka Tsubasa, Yamamoto Eisuke, Osada Minoru
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: - Issue: 6 Pages: 449-451

    • DOI

      10.1246/cl.230136

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 水溶液プロセスによる無機結晶の構造形態制御と高機能化2022

    • Author(s)
      小林亮
    • Journal Title

      東海化学工業会会報

      Volume: 315 Pages: 2-6

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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 複合アニオンナノシートの合成と電子構造評価2024

    • Author(s)
      小林亮, 長田実
    • Organizer
      日本結晶成長学会 新技術・新材料分科会 第3回研究会
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Band Engineering of Inorganic Nanosheets by Element substitutions2023

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      International LEIPS workshop
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ナノシートのバンドエンジニアリングと次世代誘電体の創製2023

    • Author(s)
      小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第1回LEIPSワークショップ
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      2023 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Synthesis and Characterization of Titanium Oxynitride Nanosheets2023

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Naoki Hagishima, Hikaru Sugimoto, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2023 (ICMaSS2023)
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      2023 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Cs2Ti5O11を出発物質とした酸窒化チタンナノシートの合成と電子構造評価2023

    • Author(s)
      萩島直樹, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2023年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 酸窒化物ペロブスカイトナノシート(Ca1-xSrx)2Nb3O10-yNyの合成と電子構造評価2023

    • Author(s)
      大藪一星, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2023年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] 層状ペロブスカイトA(Ca1-xSrx)(Nb1-yTay)2O6F (A = Cs, Rb)の剥離ナノシート化および電子構造評価2023

    • Author(s)
      山梨真寛,小林亮,山本瑛祐,長田実
    • Organizer
      日本セラミックス協会 第36回秋季シンポジウム
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      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Band Engineering of Inorganic Nanosheets via Anion-substitution2022

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      Visual-JW 2022 & DEJI2MA
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      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 水溶液プロセスによる無機結晶の構造形態制御と高機能化2022

    • Author(s)
      小林亮
    • Organizer
      第57回 東海化学工業会賞 受賞記念講演会
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      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] Synthesis of Perovskite Oxynitride Nanosheets, Ca2Nb3O10-xNx, with Controlled Band Structures2022

    • Author(s)
      Makoto Kobayashi, Hikaru Sugimoto, Eisuke Yamamoto, Minoru Osada
    • Organizer
      Visual-JW 2022 & DEJI2MA
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] K(Ca1-xSrx)3Nb3TiO13ペロブスカイトの合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      上田怜央, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 層状ペロブスカイトKCa2NaNb4O13のフラックス結晶成長と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      後藤雄太, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Dion-Jacobson型層状ペロブスカイトRbBi1-xLaxNb2O7の特性評価と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      大原幹生, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 酸窒化チタンナノシートの合成と電子構造評価2022

    • Author(s)
      萩島直樹, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      2022年度 日本セラミックス協会東海支部 学術研究発表会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 非線形光学特性を有するカチオン性酸フッ化ビスマスナノシートの合成2022

    • Author(s)
      小林亮, 田坂翼, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第53回中部化学関係学協会支部連合秋季大会
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Dion-Jacobson型層状ペロブスカイトRbBi1-xLaxNb2O7の合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      大原幹生, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 電荷補償型元素置換による層状酸窒化チタンの合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      萩島直樹, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
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      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 層状化合物(K, Rb, Cs)4Nb6O17の合成と剥離ナノシート化2022

    • Author(s)
      井原颯紀, 小林亮, 山本瑛祐, 長田実
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ(2022)
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      2022 Annual Research Report
  • [Book] ゾル-ゲル法の最新動向 IV 第6章 複合アニオンナノシートコロイド2023

    • Author(s)
      小林亮, 長田実
    • Total Pages
      436
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      9784781317434
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Remarks] 所属研究室のウェブサイト

    • URL

      http://mosada-lab-nagoya.com/

    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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